Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa LỜI CẢM ƠN Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, thầy cô giáo Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội cán Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý người hướng dẫn khoa học giúp đỡ, bảo tận tình cho em trình học tập, nghiên cứu hoàn thành luận văn Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình bạn bè thường xuyên động viên, khuyến khích dành điều kiện để em hoàn thành luận văn Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014 Học viên Phạm Thị Nghĩa Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trưng Urani 1.2 Nhiên liệu uran làm giàu uran nghèo 10 1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 10 1.2.2.Urani nghèo 11 1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 12 1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 12 1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 14 1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn 15 CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 17 2.1 Xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ đồng vị Uran .17 2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma 18 2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 18 2.2.2 Mẫu phân tích thiết bị đo phổ gamma nhiên liệu hạt nhân 19 2.3 Phương pháp chuẩn nội xác định tỷ số hoạt độ 21 2.3.1 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định tỷ số hoạt độ 21 2.3.2 Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi Detector Planar 22 2.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác kết đo 24 Hiệu chỉnh chồng chập xung 24 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 25 3.1 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu Urani mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất hiệu suất ghi Planar 25 3.2 Đánh giá sai số kết thực nghiệm 36 TÀI LIỆU THAM KHẢO 38 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lượng EU – Enriched Uranium, Urani làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cường độ xạ tia gamma, gọi xác suất phát xạ ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tương tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa DANH MỤC HÌNH VẼ Hình 1.1: Chuỗi phân rã Hình 1.2: Chuỗi phân rã 238 235 U - 206Pb U - 207Pb Hình 2.1 Sơ đồ hệ phổ kế gamma Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi detectorHPGep planar phụ thuộc vào lượng Hình 3.1: Đồ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 53,20 keV; Hình 3.2: Đồ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 58,57 keV Hình 3.3: Đồ thị mô tả phụ thuốc tốc độ đếm đơn vị khối lượng mẫu ứng với đỉnh lượng 63,29 keV Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo 106921 giây Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phổ gamma gam mẫu nhiên liệu uran nghèo đo 79932 s Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi mẫu uran nghèo Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 206 Pb U - 207Pb Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ Bảng 3.1 Kết xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác Bảng 3.3 Kết tính toán hệ số K0 vạch gamma Bảng 3.4 Kết xác định hàm lượng urani mẫu U4.46 Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu U4.46 Hình 3.6 Phổ gamma gam mẫu nhiên liệu uran nghèo đo 79932 s 10 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa 11 Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa MỞ ĐẦU Nước ta tiến hành chuẩn bị sở vật chất nhân lực để xây dựng nhà máy điện hạt nhân Ninh Thuận Nhiên liệu uran làm giàu nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân Để sử dụng có hiệu quả, an toàn nhà máy điện hạt nhân tất kiến thức liên quan tới sở vật chất, hoạt động lò phản ứng cần phải chuẩn bị, kỹ lưỡng bản, yếu tố người Một mục tiêu quan trọng việc phát triển lượng hạt nhân quốc gia việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập trung vào việc đánh giá đặc trưng nhiên liệu hạt nhân, xa trình làm giàu nhiên liệu Urani loại nhiên liệu quan trọng lĩnh vực lượng hạt nhân Các thông tin đầy đủ loại vật liệu thực cần thiết Các số liệu thành phần, hàm lượng đồng vị, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có ý nghĩa quan trọng trình sử dụng công tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân Để xác định đặc trưng nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác sử dụng phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải lượng cao Mỗi phương pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại Phương pháp xác định đặc trưng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm không phức tạp,, nhiên đòi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu phức tạp tinh tế Luận văn với đề tài: “Xác định số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma” Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa Mục tiêu luận văn: Về mặt lý thuyết tìm hiểu đặc trưng nhiên liệu uran phương pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suất ghi Về thực nghiệm tìm hiểu ưu việt phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi, áp dụng đánh giá độ giàu nhiên liệu uran có độ giàu thấp Bố cục luận văn, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau: Chương trình bày tổng quan đặc trưng nhiên liệu hạt nhân phương pháp phân tích urani Chương trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma kết hợp với kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối Chương trình bày kết xác định độ giàu mẫu nhiên liệu uran làm giàu cao dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi detector Planar không đổi vùng lượng từ 20 keV đến 100 keV phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa CHƯƠNG TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trưng Urani Dựa sở sử dụng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua trình chuyển hóa thu điện phục vụ cho nhu cầu người Trong nguyên tố hóa học, đồng vị nặng sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có nguyên tố nặng lại chế phân hạch tự phát ngược lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lượng lượng lớn, hàm lượng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao đòi hỏi công nghệ phức tạp Urani Thori hai nguyên tố phóng xạ quan tâm cách đặc biệt Hai nguyên tố loại nhiên liệu quan trọng ngành công nghiệp lượng hạt nhân Tuy nhiên, Urani lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ người Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích nguyên tố urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác nhiên liệu hạt nhân Đặc điểm hóa học, Urani nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa không khí tạo thành lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hoàn, kí hiệu U Hiện người ta phát 23 đồng vị Urani khác, phổ biến đồng vị 238U 235U Tất đồng vị urani không bền có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có đồng vị là: 234 U (0.0055% ); 235 U (0.720% ) 238 U ( 99.2745%) Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % đất, đá nước Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238 U khoảng 4.47 tỉ năm 235 U 704 triệu năm, sử dụng để xác định tuổi Trái Đất Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân 235 U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238 U phân hạch nơtron nhanh, chuyển Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa đổi thành Plutoni-239 (239Pu), sản phẩm tự phân hạch lò phản ứng hạt nhân Đồng vị có khả tự phân hạch khác 233 U tạo từ Thori tự nhiên vật liệu quan trong công nghệ hạt nhân Trong 238U có khả phân hạch tự phát thấp, bao gồm phân hạch nơtron nhanh, 235 U đồng vị 233 U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao nhiều neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, đồng vị trì chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình tạo nhiệt lò phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu dùng làm nhiên liệu cho nhà máy điện hạt nhân Ngoài ra, urani dùng làm chất nhuộm màu công nghệ sản xuất thủy tinh xử lý hình ảnh Chuỗi phân rã Urani tự nhiên: 235 U 238 U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 206 Pb Các chuỗi phân rã phóng xạ 235 U- 207 Pb, 238 U- 235 U- 207 Pb 238 U- 206 Pb hệ thống hình 1.1, 1.2 bảng 1.1, 1.2 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235 U có số khối mô tả biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238 U có số khối mô tả biểu thức: A = 4n + 2, với n số nguyên biến đổi từ 51 đến 59 Sự phân rã đồng vị phóng xạ tự nhiên phát xạ alpha () , beta () gamma () Năng lượng xạ chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị phóng xạ Trong ba loại xạ nói tia gamma sử dụng nhiều vào mục đích phân tích vì: - Việc xác định lượng tia gamma tương đối đơn giản đạt độ xác cao - Sự hấp thụ tia gamma mẫu so với hấp thụ tia   - Trong trường hợp tia gamma bị hấp thụ hiệu cách xác