Đang tải... (xem toàn văn)
MỞ ĐẦU Ô nhiễm môi trường đang ảnh hưởng xấu và ngày càng nghiêm trọng đến đời sống của con người ở mức độ toàn cầu. Chất gây ô nhiễm chủ yếu được sinh ra từ các hoạt động phát triển sản xuất công nghiệp và sinh hoạt của con người. Trong số các nguồn gây ô nhiễm, nước thải từ các nhà máy sản xuất công nghiệp được x m là nguồn ô nhiễm đáng lưu ý nhất. So với các hợp chất vô cơ, nhìn chung, các hợp chất hữu cơ độc hại có trong nước thải khó xử lý hơn và cần các phương pháp riêng biệt đối với các chất cụ thể. Vì thế, nghiên cứu xử lý, tách loại các hợp chất hữu cơ độc hại trong môi trường nước là việc làm quan trọng và cấp thiết. Để giải quyết vấn đề này, trên thế giới đã có nhiều kỹ thuật được áp dụng như: bay hơi, điện động học, giải hấp phụ nhiệt, loại bằng sinh học, xúc tác quang hóa, hấp phụ và chiết pha lỏng. Tuy nhiên, trong số đó, phương pháp hấp phụ và xúc tác quang được nghiên cứu rộng rãi do giá thành thấp, dễ vận hành và có tính khả thi. Vật liệu mao quản trung bình trật tự (MQTBTT) có diện tích bề mặt lớn và kích thước mao quản rộng, đồng nhất, hứa hẹn nhiều tiềm năng ứng dụng trong lĩnh vực hấp phụ và xúc tác. Một đại diện trong số đó, vật liệu SBA-15 có cấu trúc lục lăng với độ trật tự cao, dễ tổng hợp, kích thước mao quản có thể thay đổi được, tường mao quản dày đang thu hút sự quan tâm nghiên cứu của nhiều nhà khoa học [105]. Mao quản rộng cho phép những phân tử cồng kềnh dễ dàng khuếch tán vào bên trong và tiếp xúc với các tâm hoạt động, đã làm cho SBA-15 có nhiều lợi thế hơn so với vật liệu vi mao quản trong trường hợp đối tượng là các phân tử lớn [25]. Việc nghiên cứu biến tính vật liệu MQTBTT nói chung và SBA-15 nói riêng là một hướng nghiên cứu được nhiều nhà khoa học quan tâm trên thế giới. Tuy nhiên, ở Việt Nam, hướng nghiên cứu này vẫn còn rất hạn chế. Đa số các công trình nghiên cứu tập trung vào việc tạo ra vật liệu oxit silic MQTBTT chứa các kim loại, oxit kim loại chuyển tiếp dùng trong xúc tác và hấp phụ [2], [3], [6], [14]. Trong khi đó, chỉ có một số ít công trình nghiên cứu chức năng hóa (functionaliz d) các vật liệu này bằng nhóm chức hữu cơ. Một số công trình tiêu biểu có thể kể đến như Hồ Sỹ Thắng và cộng sự [11], [12], Nguyễn Thị Vương Hoàn và cộng sự [4] và Trịnh Thị Kim Chi và cộng sự [1] đã nghiên cứu biến tính vật liệu mao quản SBA-15, SBA-16 bằng thiol hay amin và khảo sát quá trình xúc tác, hấp phụ các kim loại Pb(II), Cd(II), Cr(III) trên những vật liệu này. Như đã trình bày ở trên, SBA-15, một trong những đại diện của vật liệu MQTBTT, có rất nhiều ưu điểm. Vì thế, chúng được x m như một vật liệu nền hấp dẫn để phân tán các pha hoạt động, đặc biệt trong lĩnh vực hấp phụ và xúc tác. Hiện đã có rất nhiều công bố về lĩnh vực này ngay sau khi phát minh ra vật liệu SBA-15. Tuy nhiên, việc nghiên cứu biến tính để điều chế các vật liệu mới vẫn đang được quan tâm. Mặt khác, dưới khía cạnh môi trường, xử lý các chất gây ô nhiễm đang là vấn đề thời sự ở mức độ toàn cầu. Đã có nhiều bài báo công bố việc xử lý các hợp chất hữu cơ độc hại có trong nước bằng kỹ thuật hấp phụ hoặc xúc tác quang do hai phương pháp này dễ vận hành và rẻ tiền. Trên cơ sở phân tích ở trên, trong luận án này chúng tôi chọn SBA-15 như một chất nền để phân tán các pha hoạt động nhằm mục đích làm chất hấp phụ và xúc tác quang ứng dụng xử lý các hợp chất hữu cơ độc hại có trong nước. Pha hoạt động dùng cho hấp phụ là 2 O , một oxit kim loại (tương ứng với vật liệu Fe 2 O 3 3 -SBA-15) và cacbonyl như một nhóm chức hữu cơ (tương ứng với CO-SBA-15). Các pha hoạt động khác nhau để làm tâm hấp phụ được chọn dựa trên cơ sở khả năng tương tác giữa pha hoạt động và chất bị hấp phụ. Đối với xúc tác quang, pha hoạt động là ZnO pha tạp nitơ (N-ZnO/SBA-15) và composit được ghép từ hai chất bán dẫn CdS-TiO 2 (TiO -CdS/SBA-15) trong đó CdS đóng vai trò như một chất cảm quang trong vùng ánh sáng khả kiến. TiO 2 và ZnO là hai chất bán dẫn được nghiên cứu nhiều nhất trong lĩnh vực xúc tác quang hóa. Tuy nhiên, hai chất bán dẫn này ở dạng nguyên chất chỉ hoạt động trong vùng ánh sáng tử ngoại. Vì thế, để có thể sử dụng chúng trong vùng khả kiến, việc biến tính cần phải đặt ra. Hai pha hoạt động dùng trong xúc tác quang ở trên được thiết kế dựa trên nguyên lý của hai phương pháp biến tính đưa các vật liệu bán dẫn chỉ hoạt động trong vùng tử ngoại trở nên hoạt động trong vùng khả kiến: (i) giảm năng lượng vùng cấm (đối với ZnO là pha tạp N) và (ii) ghép với một chất bán dẫn khác có thể hoạt động trong vùng khả kiến, ở đó nó đóng vai trò như chất cảm quang. Đối với TiO , chất bán dẫn ghép là CdS. Riêng đối với các chất hữu cơ độc hại được chọn để nghiên cứu trong luận án này là ph nol và các phẩm nhuộm. Nội dung nghiên cứu chính của luận án được xác định là: - Biến tính bề mặt vật liệu mao quản trung bình SBA-15 bằng oxit sắt và nhóm cacbonyl, nhằm tạo ra vật liệu có tính chất bề mặt thay đổi để cải thiện khả năng hấp phụ của vật liệu đối với một số chất hữu cơ độc hại như ph nol và thuốc nhuộm trong môi trường nước. Từ đó, một mối quan hệ giữa tính chất bề mặt của vật liệu hấp phụ và chất bị hấp phụ cũng được thảo luận. - Nghiên cứu tổng hợp vật liệu ZnO pha tạp N được mang lên trên SBA-15 (N-ZnO/SBA-15) và composit TiO 2 -CdS mang lên trên SBA-15 (TiO -CdS/SBA15) ứng dụng làm xúc tác quang trong phản ứng phân hủy xanh metylen (MB) và metyl da cam (MO). Cấu trúc của luận án gồm các phần sau: - Mở đầu - Chương 1: Tổng quan tài liệu - Chương 2: Nội dung và phương pháp nghiên cứu - Chương 3: Kết quả và thảo luận - Kết luận - Danh mục các công trình có liên quan đến luận án - Tài liệu tham khảo - Phụ lục
ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TRẦN THỊ THU PHƯƠNG CỨU BIẾN TÍNH VẬT LIỆU SBA-15 LÀM CHẤT HẤP PHỤ VÀ XÚC TÁC QUANG PHÂN HỦY MỘT SỐ HỢP CHẤT HỮU CƠ Ô NHIỄM TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC : NGHIÊN CHUYÊN NGÀNH: HÓA LÝ THUYẾT VÀ HÓA LÝ MÃ SỐ: 62 44 01 19 NGƯỜI HƯỚNG DẪN: PGS.TS VÕ VIỄN TS TRƯƠNG QUÝ TÙNG HUẾ, 2015 MỤC LỤC Trang phụ bìa i Lời cam đoan ii Mục lục iii Danh mục chữ viết tắt vi Bảng kí hiệu mẫu…………………………………………………………… vii Danh mục bảng viii Danh mục hình ix MỞ ĐẦU CHƯƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 Vật liệu mao quản trung bình 1.2 Giới thiệu vật liệu mao quản trung bình SBA-15 1.2.1 Tổng hợp 1.2.2 Biến tính .7 1.2.2.1 Đưa kim loại oxit kim loại vào vật liệu .7 1.2.2.2 Gắn nhóm chức lên bề mặt mao quản 1.2.3 Ứng dụng 12 1.2.3.1 Hấp phụ 12 1.2.3.2 Chất cho xúc tác 13 1.2.3.3 Xúc tác .13 1.2.3.4 Điều chế vật liệu 13 1.3 Một số nghiên cứu chức hóa vật liệu SBA-15 14 1.4 Hấp phụ 16 1.4.1 Hấp phụ phân loại hấp phụ .16 1.4.2 Động học hấp phụ 17 1.4.3 Đẳng nhiệt hấp phụ 18 1.5 Xúc tác quang 20 1.5.1 Cơ chế phản ứng xúc tác quang 20 1.5.2 Các vật liệu xúc tác quang 22 1.5.2.1 Vài nét kẽm oxit (ZnO) xúc tác quang 22 1.5.2.2 Vật liệu xúc tác quang TiO2 .23 1.5.2.3 Vật liệu xúc tác quang CdS-TiO2 26 iii 1.6 Một số hợp chất hữu sử dụng luận án…………………………… 29 CHƯƠNG NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 32 2.1 Mục tiêu 32 2.2 Nội dung 32 2.2.1 Tổng hợp vật liệu 32 2.2.2 Thử nghiệm tính chất hấp phụ xúc tác quang 32 2.3 Tổng hợp vật liệu 33 2.3.1 Hóa chất 33 2.3.2 Tổng hợp SBA-15 34 2.3.3 Tổng hợp n 2O3-SBA-15 34 2.3.4 Tổng hợp xCO-SBA-15 34 2.3.5 Tổng hợp vật liệu nZnO/SBA-15 .35 2.3.6 Pha tạp N ZnO/SBA-15 36 2.3.7 Tổng hợp vật liệu nTiO2-CdS/SBA-15 36 2.4 Các phương pháp đặc trưng vật liệu .37 2.4.1 Nhiễu xạ tia X (X-ray Diffraction, XRD) 37 2.4.2 Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ nitơ (Nitrog n Adsorption and Desorption Isotherms – BET) 39 2.4.3 Phổ hồng ngoại (IR) 41 2.4.4 Phương pháp phân tích nhiệt 42 2.4.5 Hiển vi điện tử quét (SEM) .43 2.4.6 Hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 44 2.4.7 Phổ tử ngoại – khả kiến (Ultraviolet-Visible Spectroscopy, UV-vis) .46 2.4.8 Phổ quang điện tử tia X (X-ray photoelectron spectroscopy-XPS) 47 2.4.9 Xác định điểm đẳng điện 49 2.5 Nghiên cứu tính chất hấp phụ xúc tác 49 2.5.1 Nghiên cứu hấp phụ MB, ARS ph nol 49 2.5.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác quang 3N-30ZnO/SBA-15 MB 50 2.5.3 Khảo sát hoạt tính xúc tác nTiO2-CdS/SBA-15 MO 50 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 51 3.1 Tổng hợp vật liệu hấp phụ nghiên cứu tính chất hấp phụ 51 3.1.1 Tổng hợp vật liệu hấp phụ 51 3.1.1.1 Tổng hợp vật liệu SBA-15 n iv 2O3-SBA-15 51 3.1.1.2 Tổng hợp SBA-15 chức hóa nhóm cacbonyl 60 3.1.1.2.1 Ảnh hưởng thời gian thủy phân trước TEOS 61 3.1.1.2.2 Ảnh hưởng tỉ lệ mol MPS .64 3.1.2 Nghiên cứu tính chất hấp phụ vật liệu .69 3.1.2.1 Khảo sát khả hấp phụ MB, ARS ph nol vật liệu SBA15n, 2,7Fe2O3-SBA-15 10CO-SBA-15-1h 71 3.1.2.2 Nghiên cứu tính chất hấp phụ MB SBA-15n .75 3.1.2.2.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ .75 3.1.2.2.2 Ảnh hưởng pH đến trình hấp phụ 76 3.1.2.2.3 Mơ hình động học hấp phụ MB dung dịch SBA-15n 77 3.1.2.2.4 Đẳng nhiệt hấp phụ MB SBA-15n .79 3.1.2.3 Nghiên cứu tính chất hấp phụ ARS 2,7 2O3-SBA-15 82 3.1.2.3.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ .82 3.1.2.3.2 Ảnh hưởng pH .83 3.1.2.3.3 Động học hấp phụ ARS dung dịch 2,7Fe2O3-SBA-15 85 3.1.2.3.4 Đẳng nhiệt hấp phụ ARS 2,7Fe2O3-SBA-15 87 3.1.2.4 Nghiên cứu tính chất hấp phụ ph nol 10CO-SBA-15-1h 88 3.1.2.4.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ .88 3.1.2.4.2 Ảnh hưởng pH .89 3.1.2.4.3 Động học hấp phụ phenol dung dịch 10CO-SBA-15-1h 90 3.1.2.4.4 Đẳng nhiệt hấp phụ phenol 10CO-SBA-15-1h 92 3.2 Tổng hợp vật liệu xúc tác tính chất xúc tác quang 94 3.2.1 Tổng hợp vật liệu kN-nZnO-SBA-15 nghiên cứu khả xúc tác 94 3.2.1.1 Tổng hợp vật liệu nZnO/SBA-15 .94 3.2.1.2 Tổng hợp vật liệu kN-30ZnO/SBA-15 98 3.2.1.3 Nghiên cứu khả xúc tác quang vật liệu 3N-30ZnO/SBA-15 106 3.2.2 Tổng hợp vật liệu nTiO2-CdS/SBA-15 nghiên cứu khả xúc tác quang 109 3.2.2.1 Tổng hợp vật liệu nTiO2-CdS/SBA-15 109 3.2.2.2 Nghiên cứu khả xúc tác quang nTiO2-CdS/SBA-15 119 3.2.2.2.1 Khả xúc tác vật liệu nTiO2-CdS/SBA-15 MO 119 3.2.2.2.2 Độ bền xúc tác 125 KẾT LUẬN 127 TÀI LIỆU THAM KHẢO .129 v DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CƠNG BỐ 141 vi MỞ ĐẦU Ơ nhiễm mơi trường ảnh hưởng xấu ngày nghiêm trọng đến đời sống người mức độ toàn cầu Chất gây ô nhiễm chủ yếu sinh từ hoạt động phát triển sản xuất công nghiệp sinh hoạt người Trong số nguồn gây ô nhiễm, nước thải từ nhà máy sản xuất công nghiệp x m nguồn ô nhiễm đáng lưu ý So với hợp chất vơ cơ, nhìn chung, hợp chất hữu độc hại có nước thải khó xử lý cần phương pháp riêng biệt chất cụ thể Vì thế, nghiên cứu xử lý, tách loại hợp chất hữu độc hại môi trường nước việc làm quan trọng cấp thiết Để giải vấn đề này, giới có nhiều kỹ thuật áp dụng như: bay hơi, điện động học, giải hấp phụ nhiệt, loại sinh học, xúc tác quang hóa, hấp phụ chiết pha lỏng Tuy nhiên, số đó, phương pháp hấp phụ xúc tác quang nghiên cứu rộng rãi giá thành thấp, dễ vận hành có tính khả thi Vật liệu mao quản trung bình trật tự (MQTBTT) có diện tích bề mặt lớn kích thước mao quản rộng, đồng nhất, hứa hẹn nhiều tiềm ứng dụng lĩnh vực hấp phụ xúc tác Một đại diện số đó, vật liệu SBA-15 có cấu trúc lục lăng với độ trật tự cao, dễ tổng hợp, kích thước mao quản thay đổi được, tường mao quản dày thu hút quan tâm nghiên cứu nhiều nhà khoa học [105] Mao quản rộng cho phép phân tử cồng kềnh dễ dàng khuếch tán vào bên tiếp xúc với tâm hoạt động, làm cho SBA-15 có nhiều lợi so với vật liệu vi mao quản trường hợp đối tượng phân tử lớn [25] Việc nghiên cứu biến tính vật liệu MQTBTT nói chung SBA-15 nói riêng hướng nghiên cứu nhiều nhà khoa học quan tâm giới Tuy nhiên, Việt Nam, hướng nghiên cứu hạn chế Đa số cơng trình nghiên cứu tập trung vào việc tạo vật liệu oxit silic MQTBTT chứa kim loại, oxit kim loại chuyển tiếp dùng xúc tác hấp phụ [2], [3], [6], [14] Trong đó, có số cơng trình nghiên cứu chức hóa (functionaliz d) vật liệu nhóm chức hữu Một số cơng trình tiêu biểu kể đến Hồ Sỹ Thắng cộng [11], [12], Nguyễn Thị Vương Hoàn cộng [4] Trịnh Thị Kim Chi cộng [1] nghiên cứu biến tính vật liệu mao quản SBA-15, SBA-16 thiol hay amin khảo sát trình xúc tác, hấp phụ kim loại Pb(II), Cd(II), Cr(III) vật liệu Như trình bày trên, SBA-15, đại diện vật liệu MQTBTT, có nhiều ưu điểm Vì thế, chúng x m vật liệu hấp dẫn để phân tán pha hoạt động, đặc biệt lĩnh vực hấp phụ xúc tác Hiện có nhiều công bố lĩnh vực sau phát minh vật liệu SBA-15 Tuy nhiên, việc nghiên cứu biến tính để điều chế vật liệu quan tâm Mặt khác, khía cạnh môi trường, xử lý chất gây ô nhiễm vấn đề thời mức độ toàn cầu Đã có nhiều báo cơng bố việc xử lý hợp chất hữu độc hại có nước kỹ thuật hấp phụ xúc tác quang hai phương pháp dễ vận hành rẻ tiền Trên sở phân tích trên, luận án chọn SBA-15 chất để phân tán pha hoạt động nhằm mục đích làm chất hấp phụ xúc tác quang ứng dụng xử lý hợp chất hữu độc hại có nước Pha hoạt động dùng cho hấp phụ O3 , oxit kim loại (tương ứng với vật liệu Fe2O3-SBA-15) cacbonyl nhóm chức hữu (tương ứng với CO-SBA-15) Các pha hoạt động khác để làm tâm hấp phụ chọn dựa sở khả tương tác pha hoạt động chất bị hấp phụ Đối với xúc tác quang, pha hoạt động ZnO pha tạp nitơ (N-ZnO/SBA-15) composit ghép từ hai chất bán dẫn CdS-TiO2 (TiO2-CdS/SBA-15) CdS đóng vai trị chất cảm quang vùng ánh sáng khả kiến TiO2 ZnO hai chất bán dẫn nghiên cứu nhiều lĩnh vực xúc tác quang hóa Tuy nhiên, hai chất bán dẫn dạng nguyên chất hoạt động vùng ánh sáng tử ngoại Vì thế, để sử dụng chúng vùng khả kiến, việc biến tính cần phải đặt Hai pha hoạt động dùng xúc tác quang thiết kế dựa nguyên lý hai phương pháp biến tính đưa vật liệu bán dẫn hoạt động vùng tử ngoại trở nên hoạt động vùng khả kiến: (i) giảm lượng vùng cấm (đối với ZnO pha tạp N) (ii) ghép với chất bán dẫn khác hoạt động vùng khả kiến, đóng vai trị chất cảm quang Đối với TiO2, chất bán dẫn ghép CdS Riêng chất hữu độc hại chọn để nghiên cứu luận án ph nol phẩm nhuộm Nội dung nghiên cứu luận án xác định là: - Biến tính bề mặt vật liệu mao quản trung bình SBA-15 oxit sắt nhóm cacbonyl, nhằm tạo vật liệu có tính chất bề mặt thay đổi để cải thiện khả hấp phụ vật liệu số chất hữu độc hại ph nol thuốc nhuộm mơi trường nước Từ đó, mối quan hệ tính chất bề mặt vật liệu hấp phụ chất bị hấp phụ thảo luận - Nghiên cứu tổng hợp vật liệu ZnO pha tạp N mang lên SBA-15 (N-ZnO/SBA-15) composit TiO2-CdS mang lên SBA-15 (TiO2-CdS/SBA15) ứng dụng làm xúc tác quang phản ứng phân hủy xanh metylen (MB) metyl da cam (MO) Cấu trúc luận án gồm phần sau: - Mở đầu - Chương 1: Tổng quan tài liệu - Chương 2: Nội dung phương pháp nghiên cứu - Chương 3: Kết thảo luận - Kết luận - Danh mục công trình có liên quan đến luận án - Tài liệu tham khảo - Phụ lục CHƯƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 Vật liệu mao quản trung bình trật tự Đứng trước hạn chế kích thước mao quản vật liệu mao quản nhỏ (vi mao quản), nhiều nhà khoa học tích cực tìm kiếm vật liệu có kích thước mao quản lớn Từ đó, nhiều vật liệu mao quản trung bình cơng bố Tuy nhiên, lịch sử tổng hợp vật liệu MQTBTT, hai cột mốc lớn kể đến là: thứ nhất, vào năm 1992, nhà khoa học công ty Mobil Oil phát minh họ vật liệu có kích thước mao quản từ đến 20 nm việc sử dụng chất hoạt động bề mặt chất định hướng cấu trúc [21] Tùy th o điều kiện tổng hợp như: chất chất hoạt động bề mặt, chất chất phản ứng, nhiệt độ tổng hợp, giá trị pH mà kích thước cấu trúc mao quản khác hình thành cấu trúc lục lăng (MCM-41), cấu trúc lập phương (MCM-48), cấu trúc lớp (MCM-50) Ngay sau đó, có bùng nổ cơng trình nghiên cứu biến tính tìm kiếm khả ứng dụng họ vật liệu [99] Giai đoạn thứ hai kể đến phát nhóm Zhao cộng việc sử dụng polym trung hòa điện chất định hướng cấu trúc (ĐHCT) để tổng hợp họ vật liệu SBA-15 [105] Vật liệu có đường kính mao quản đồng với kích thước lớn – lần kích thước mao quản z olit diện tích bề mặt riêng lớn, lớn 800 m2/g Một ưu điểm họ vật liệu SBA-15 có kích thước mao quản lớn, tường mao quản dày nên có tính bền nhiệt thủy nhiệt cao Vì thế, họ vật liệu SBA-15 mở chương việc ứng dụng vật liệu mao quản thực tiễn Nói chung, lịch sử tổng hợp vật liệu MQTBTT gắn liền với việc phát chất ĐHCT Kích thước mao quản tăng th o kích thước phân tử chất ĐHCT Với phân tử amin muối amin đơn giản, tri thylamin , mao quản tương ứng tạo nhỏ Những chất có kích thước phân tử lớn hơn, chất hoạt động bề mặt cetyltrimethylamonium bromua, tạo mao quản có kích thước lớn đến 2-3 nm Trong lúc đó, với chất ĐHCT lớn hơn, polyme poly(ethylen oxit)-poly(propylen oxit)-poly( thyl n oxit) mao quản tạo lên đến vài chục nano mét 1.2 Giới thiệu vật liệu mao quản trung bình SBA-15 1.2.1 Tổng hợp Năm 1998, Zhao cộng [105] công bố loại vật liệu ký hiệu SBA-15 Đây vật liệu silic dioxit MQTBTT có đối xứng lục lăng tổng hợp cách sử dụng polym không mang điện poly(ethylen oxit)-poly(propylen oxit)-poly(ethylen oxit) (Pluronic, EOyPOxEOy), chất ĐHCT môi trường axit Đường kính mao quản nằm khoảng 2-30 nm bề dày tường lên đến nm SBA-15 điển hình tổng hợp cách dùng chất ĐHCT Pluronic P123 (EO20PO70EO20) nhiệt độ từ 35oC đến 80oC Người ta nhận thấy nồng độ P123 cao 6%, có gel silic dioxit tạo thành Ngược lại, nồng độ P123 0,5% có tạo thành silic dioxit vơ định hình SBA-15 tạo thành môi trường pH < (với axit HCl, HBr, HI, H2SO4) Tại giá trị pH từ 2-6, điểm đẳng điện silic dioxit (pH = 2,2), khơng có tạo thành silic dioxit gel Tại pH trung tính khoảng 7, có silic dioxit vơ định hình hay MQTB trật tự tạo thành T tra thoxysilan (TEOS), t tram thoxysilan (TMOS) t traproxysilan (TPOS) nguồn cung cấp silic thích hợp cho việc điều chế SBA-15 Theo Zhao cộng [104], [105] chế tạo thành SBA-15 qua hợp chất trung gian (SoH+)(X-I+), So chất hoạt động bề mặt (triblock copolymer), H+ proton, X- anion axit, I+ mẫu Si-OH bị proton hóa Các phân tử chất hoạt động bề mặt bị proton hóa tổ chức dạng cấu trúc mix n hình trụ Chúng hoạt động chất ĐHCT kết hợp với cation oxit silic kết hợp tương tác tĩnh điện, liên kết hydro van der Waals Bằng việc sử dụng phổ cộng hưởng từ điện tử (electron paramagnetic resonance), Ruthstein cộng [79] đưa mơ hình cấu trúc SBA-15 trước giai đoạn thủy nhiệt (hình 1.1) Trong mơ hình này, phần đ n nhạt oxit silic, phần đ n đậm tương ứng chuỗi PEO, cịn phần trắng chúng tơi cải thiện đáng kể khả hấp phụ anion thuốc nhuộm (ARS) phân tử hữu trung hòa (ph nol) vật liệu Đã tổng hợp vật liệu ZnO pha tạp nitơ từ urê SBA-15 (3NZnO/SBA-15) Vật liệu tổng hợp có hoạt tính xúc tác quang vùng ánh sáng nhìn thấy cao hẳn so với vật liệu ZnO không pha tạp phân tán SBA-15 (ZnO/SBA-15) vật liệu có pha tạp khơng phân tán pha SBA-15 (3N-ZnO) Quá trình xúc tác phân hủy quang vật liệu dung dịch MB tuân th o mơ hình động học Langmuir-Hinshelwood Bằng cách kết hợp đồng thời chất bán dẫn TiO2 CdS SBA-15, tổng hợp vật liệu xúc tác quang nTiO2-CdS/SBA-15 với n phần trăm khối lượng TiO2 hỗn hợp đầu (n = 20, 30, 40, 50%) Kết nghiên cứu cho thấy vật liệu có khả quang xúc tác phân hủy MO vùng ánh sáng khả kiến vượt trội so với vật liệu riêng biệt 128 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt Trịnh Thị Kim Chi, Nguyễn Ngọc Hạnh, (2010), "Hấp phụ kim loại nặng nước SBA-16 biến tính", Tạp chí Hóa học, 48(4C), tr 307-312 Nguyễn Thị Hà, Trần Thị Như Mai, Lâm Ngọc Thiềm, Giang Thị Phương Ly, (2009), "Tổng hợp, đặc trưng tính chất xác tác vật liệu Ti-MCM-41 phản ứng oxi hóa xycloh x n", Tạp chí Hóa học, 47(6A), tr 87-91 Lê Thị Hịa, Đinh Quang Khiếu, Trần Thái Hòa, (2010), "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mao quản trung bình Sn-MCM-41 có cấu trúc mao quản trung bình trật tự với hàm lượng thiếc cao thủy nhiệt ", Tạp chí Hóa học, 48(5A), tr 76-81 Nguyễn Thị Vương Hoàn, Trần Huỳnh Thị Như Thanh, Đặng Tuyết Phương, Nguyễn Hữu Phú, (2010), "Nghiên cứu tổng hợp, đặc trưng hoạt tính xúc tác vật liệu lai hóa vơ - hữu SBA-15 chứa Cu ", Tạp chí Khoa học Công nghệ, T 48 (2A), tr 439-446 Phạm Ngọc Ngun, (2004), "Giáo Trình Kỹ Thuật Phân Tích Vật Lý", NXB Khoa Học Kỹ Thuật, Hà Nội, tr 154 – 206 Đặng Tuyết Phương, Ngô Thị Kỳ Xuân, Đào Đức Cảnh, Nguyễn Văn Duyên, Nguyễn Trung Kiên, Nguyễn Anh Dũng, Trần Thị Kim Hoa, Vũ Anh Tuấn, (2010), "Cải thiện độ phân tán bề mặt vật liệu mao quản trung bình SBA-15 ", Tạp chí Hóa học, 48(4064C), tr 13 -17 Đặng Tuyết Phương, Hoàng Yến, Hoàng Văn Đức, Nguyễn Hữu Phú, (2005), " Tổng hợp vật liệu mao quản trung bình Si-SBA-15: ảnh hưởng thời gian làm già đến kích thước mao quản", Các báo cáo khoa học hội nghị xúc tác hấp phụ toàn quốc lần thứ III, tr 580-585 Đặng Tuyết Phương, Hoàng Yến, Đinh Quang Khiếu, Nguyễn Hữu Phú, (2005), "Oxi hóa xúc tác hợp chất ph nol vật liệu mao quản trung bình -SBA-15", Các báo cáo khoa học hội nghị xúc tác hấp phụ toàn quốc lần thứ III, tr 339-345 Lê Thanh Sơn, Đinh Quang Khiếu, (2008), "Nghiên cứu động học phản ứng 129 oxi hóa ph nol đỏ xúc tác -SBA-15", Tạp chí Hóa Học, 46, tr 211-216 10 Phạm Phát Tân, Nguyễn Thị Dung, Nguyễn Văn Bé Tám, Trần Mạnh Trí, (2008), "Ảnh hưởng hàm lượng magiê đến cấu trúc hoạt tính chất xúc tác quang TiO2 phản ứng phân hủy phenol với ánh sáng UV-VIS", Tạp Chí Hóa học, 4, tr 426-431 11 Hồ Sỹ Thắng, Đinh Quang Khiếu, Trần Thái Hòa, Nguyễn Hữu Phú, (2009), "Nghiên cứu tổng hợp vật liệu mercapto propyl-SBA-16 phương pháp trực tiếp", Tạp chí Hóa học, 47(6A), tr 365-370 12 Hồ Sỹ Thắng, Đinh Quang Khiếu, Trần Thái Hòa, Nguyễn Hữu Phú, (2010), "Nghiên cứu trình hấp phụ ion Pb2+ nước mercapto propylSBA-16", Tạp chí Hóa học, 48(4C), tr 449-454 13 Hồng Vĩnh Thăng, Qinglin Huang, Mlad n Eic, Đỗ Trọng Ơn, S rg Kliaguin , (2005), "Ảnh hưởng cấu trúc gồm mao quản nhỏ trung bình đến trình khuếch tán hấp phụ n-h ptan vật liệu SBA-15", Các báo cáo khoa học hội nghị xúc tác hấp phụ toàn quốc lần thứ III, tr 637-645 14 Ngô Thị Thuận, Nông Hồng Nhạn, (2010), " Vật liệu SBA-16 biến tính zirconia sunfat hóa phản ứng chuyển hóa n-hexan", Tạp chí Hóa học, 48 (4C), tr 46-50 Tiếng Anh 15 Aguado J., Arsuaga J M., Arencibia A., (2005), "Adsorption of Aqueous Mercury(II) on propylthiol - functionalized mesoporous silica obtained by cocondensation", Industrial & Engineering Chemistry Research, 44, pp 36653671 16 An F., Gao B., Feng X., (2009), "Adsorption mechanism and property of novel composite material PMAA/SiO2 towards phenol", Chemical Engineering Journal, 153, pp 108–113 17 Anbia M., Amirmahmoodi S., (2011), "Adsorption of phenolic compounds from aqueous solutions using functionalized SBA-15 as a nano-sorbent", Scientia Iranica C, 18(3), pp 446–452 18 Anwander R., Nagl I., Widenmeyer M., Engelhardt G., Groeger O., Palm 130 C., Rolser T., (2000), "Surface characterization and functionalization of MCM-41 silicas via silazane silylation", Journal of Physical Chemistry B, 104, pp 3532-3544 19 Athens G L., Shayib R M., Chmelka B F., (2009), "Functionalization of mesostructured inorganic–organic and porous inorganic materials", Current Opinion in Colloid & Interface Science, 14, pp 281–292 20 Basavaraja S., Balaji D S., Bedre Mahesh D., Raghunandan D., Prithviraj Swamy P M., Venkataraman A., (2011), "Solvothermal synthesis and charact rization of acicular α-Fe2O3 nanoparticles", Bulletin of Materials Science, 34, pp 1313–1317 21 Beck J S., Vartuli J C., Roth W J., Leonowicz M E., Kresge C T., Schmitt K.D., Chu C T W., Olson D H., Scheppard E W., (1992), "A new family of mesoporous molecular sieves prepared with liquid cystal templates", Journal of The American Chemistry Society, 114, pp 10834-10843 22 Bloh J Z., Dill rt R., Bahn mann D W., (2012) “Transition m tal-modified zinc oxides for UV and visible light photocatalysis”, Environmental Science and Pollution Resarch, 19, pp 36883695 23 Braganỗa L P G., Avill z R R., Mor ira C R., Pais da Silva M I., (2013), "Synthesis and characterization of Co-Fe nanoparticles supported on mesoporous silicas", Materials Chemistry and Physics, 138, pp 17-28 24 Cai X., Cai Y., Liu Y., Deng S., Wang Y., Wang Y., Djerdj I (2014), “Photocatalytic d gradation prop rti s of Ni(OH)2 nanosheets/ZnO nanorods composites for azo dyes under visible-light irradiation”, Ceramics International, 40, pp 57–65 25 Chang K P., Huang C H., Ou H D., Chiang Y C., Wang C F., (2011), " Adsorption of cationic dyes onto mesoporous silica", Microporous and Mesoporous Materials, 141, pp 102–109 26 Chao K J., Yang C M., (2002), "Functionalization of Molecularly Templated Mesoporous Silica", Journal of the Chinese Chemical Society, 49, pp 883-893 27 Charan P H K., Rao G R., (2013), "Investigation of chromium oxide clusters 131 grafted on SBA-15 using Cr-polycation sol", Journal Porous Mater, 20, pp 81–94 28 Chen S., Ma C., Qin M., Yang H., Xie H., Guan J., (2012), "Direct synthesis and catalytic activity of ordered large pore titanium-substituted spherical SBA-15 molecular sieves", Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis, 106, pp 245–256 29 Chen S Y., Huang C Y., Yokoi T., Tang C Y., Huang S J., Lee J J., Chan J C C., Tatsumi T., Cheng S., (2012), "Synthesis and catalytic activity of amino-functionalized SBA-15 materials with controllable channel lengths and amino loadings", Journal of Materials Chemistry, 22, pp 2233-2243 30 Chen Z., Zhou L., Zhang F., Yu C., Wei Z., "Multicarboxylic hyperbranched polyglycerol modified SBA-15 for the adsorption of cationic dyes and copper ions from aqueous media", Applied Surface Science, 258, pp 5291– 5298 31 Cotea V.V., Luchian C.E., Bilba N., Niculaua M., (2012), "Mesoporous silica SBA-15, a new adsorbent for bioactive polyphenols from red wine", Analytica Chimica Acta, 732, pp 180–185 32 Diebold U., (2003), "The surface science of titanium dioxide", surface science reports, 48, pp 53-229 33 Fang J H., Lu X M., Zhang X F., Fu D G and Lu Z H., (1998), “CdS /TiO2 nanocrystallin solar c lls”, Supramolecular Science, 5, pp 709-711 34 Firouzi A., Atef F., Oertli A G., Stucky G D., Chmelka B F., (1997), "alkaline lyotropic silicate – surfactant liquid crystals", Journal of the American Chemical Society, 119, pp 3596-3610 35 Fryxell G E., (2006), "The synthesis of functional mesoporous materials", Inorganic Chemistry Communication, 9, pp 1141-1150 36 Fu F., Gao Z., Gao L., Li D., (2011), "Effective Adsorption of Anionic Dye, Alizarin Red S, from Aqueous Solutions on Activated Clay Modified by Iron Oxide", Industrial & Engineering Chemistry Research, 50, pp 9712–9717 37 Fujishima A., Hashimoto K., Watanabe T., (1999), "TiO2 photocatalysis: 132 Fundamentals and applications", BKC publisher, 176 pages 38 G org kutty R., S ry M K., Pillai S C., (2008), “A highly ffici nt Ag-ZnO photocatalyst: synth sis, prop rti s, and m chanism”, Journal of Physical Chemistry C, 112, pp 13563–13570 39 Han F., Kambala V S R., Srinivasan M., Rajarathnam D., Naidu R., (2009), "Tailored titanium dioxide photocatalysts for the degradation of organic dyes in wastewater treatment: A review", Applied Catalysis A: General, 359, pp 25–40 40 Ho Y S., (2006), “R vi w of s cond-ord r mod ls for adsorption syst ms” Journal of Hazardous Materials B, 136, pp 681–689 41 Huang B., Yang Y., Chen X., Ye D., (2010), "Preparation and characterization of CdS–TiO2 nanoparticles supported on multi-walled carbon nanotubes", Catalysis Communications, 11, pp 844–847 42 Huang W C., Lai N C., Chang L L., Yang C M., (2012), "Mercaptopropylfunctionalized helical mesoporous silica nanoparticles with c2mm symmetry: Cocondensation synthesis and structural transformation in the dilute solution of mixed cationic and nonionic surfactants", Microporous and Mesoporous Materials 151, pp 411–417 43 Huang W Y., Li D., Yang J., Liu Z Q., Zhu Y., Tao Q., Xu K., Li J Q., Zhang Y M., (2013), "One-pot synthesis of Fe(III)-coordinated diaminofunctionalized mesoporous silica: Effect of functionalization degrees on structures and phosphate adsorption", Microporous and Mesoporous Materials, 170, pp 200–210 44 Iwamoto M., Tanaka Y., (2001), "Preparation of metal ion-planted mesoporous silica by template ion exchange method and its catalytic activity for asymmetric oxidation of sulfide", Catalysis Surveys from Japan, 12, pp 25-36 45 Kallel W., Bouattour S., Ferreira L F., Botelho Rego A M., (2009), "Synthesis, XPS and luminescence (investigations) of Li+ and/or Y3+ Doped nanosized titanium oxide", Materials Chemistry and Physics, 114, pp 304-308 46 Khana M A., Woo S I., Yang O B., (2008), "Hydrothermally stabilized 133 Fe(III) doped titania active under visible light for water splitting reaction", International journal of hydrogen energy, 33, pp 5345 – 5351 47 Kim J., Desch R J., Thiel S W., Guliants V V., Pinto N G., (2011), "Energetics of protein adsorption on amine-functionalized mesostructured cellular foam silica", Journal of Chromatography A, 1218, pp 7796– 7803 48 Kobayakawa K., Murakami Y., Sato Y., (2005), " Visible-light active N-doped TiO2 prepared by heating of titanium hydroxide and urea", Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 170, pp 177–179 49 Kruk M., Jaroniec M., (2001), "Gas adsorption characterization of ordered organic-inorganic nanocomposite materials", Chemistry of Materials, 13, pp 3169-3183 50 Kumar A., Prasad B., Mishra I M (2008), “Adsorptiv r moval of acrylonitrile by commercial grade activated carbon: Kinetics, equilibrium and thermodynamics”, Journal of Hazardous Materials, 152, pp 589-600 51 Kumar K V., Porkodi K., Rocha , (2008), “Langmuir–Hinshelwood kinetics – A th or tical study”, Catalysis Communications, 9, pp 82–84 52 Lag rgr n S Y., (1898) “Zur Theorie der sogenannten adsorption geloster stoff ”, Kungliga Svenska vetenskapsakademiens handlingar, 24, 39 pages 53 Langevin D., (1998), "Structure and dynamic properties of surfactant systems", Studies in surface science and catalysis, 117, pp 129-134 54 Lee S Y., Park S J., (2013), "TiO2 photocatalyst for water treatment applications", Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 19, pp 1761-1769 55 Li D., Haneda H., Hishita S., Ohashi N., (2005), "Visible-light-driven nitrogen-doped TiO2 photocatalysts: effect of nitrogen precursors on their photocatalysis for decomposition of gas-phase organic pollutants", Materials Science and Engineering B, 117, pp 67–75 56 Li F., (2013), "Layer-by-layer loading iron onto mesoporous silica surfaces: Synthesis, characterization and application for As(V) removal", Microporous and Mesoporous Materials, 171, pp 139–146 57 Li F B, Gu G B., Huang G F., Gu Y L., Wan H F., (2001), “TiO2-assisted 134 photo-catalysis d gradation proc ss of dy ch micals”, Journal of environmental sciences, 13, pp 64-68 58 Li J., Liang Y., Dou B., Ma C., Lu R., Hao Z., Xie Q., Luan Z., Li K., (2013), "Nanocasting synthesis of graphitized ordered mesoporous carbon using Fe-coated SBA-15 template", Materials Chemistry and Physics, 138, pp 484-489 59 Li Z X., Xie Y L., Xu H., Wang T M., Xu Z G., Zhang H L., (2011), “Expanding th photor spons rang of TiO2 nanotube arrays by CdS/CdSe/ZnS quantum dots co-modification”, Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry, 224, pp 25– 30 60 Liakou S., Pavlou S., Lyberatos G., (1997), "Ozonation of azo dyes", Water Science and Technology, 35, pp 279 – 286 61 Liu Z., Terasaki O., Ohsuna T., Hiraga K., Shin H J., Ryoo R., (2001), "An HREM study of channel structures in mesoporous silica SBA-15 and platinium wires produced in the channels", ChemPhysChem., 2, pp 229-231 62 Lu J., Zhang Q., Wang J., Saito F., Uchida M., (2006) “Synth sis of N-Doped ZnO by grinding and subsequent heating ZnO-ur a mixtur ”, Powder Technology, 162, pp 33-37 63 Maria Chong A S., Zhao X S., (2003), "Functionalization of SBA-15 with APTES and characterization of functionalized materials", Journal of Physical Chemistry B, 107, pp 12650-12657 64 Matij vic E., D lgado A.V (Ed.), (2002), “Int rfacial El ctrokin tics and El ctrophor sis”, Marcel Dekker, New York, pp 199–218 65 Mondal J., Nandi M., Modak A., Bhaumik A., (2012), "Functionalized mesoporous materials as efficient organocatalysts for the syntheses of xanthenes", Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 363-364, pp 254-264 66 Moritz M., Łani cki M., (2011), "Modifi d SBA-15 as the carrier for metoprolol and papaverine: Adsorption and release study", Journal of Solid State Chemistry, 184, pp 1761–1767 67 Naccac C., (1999), "Solides microporeux et mesoporeux: science et 135 technologie des zeolithes et autres solides micro et mesoporeux", 3eme Ecole de catalyse au Vietnam, Hanoi, pp 37-77 68 Niazi A., Ghalie M., Yazdanipour A., Ghasemi J., (2006), “Sp ctrophotom tric d t rmination of acidity constants of Alizarin R d S in water, water-Brij-35 and water-SDS mic llar m dia solutions”, Spectrochimica Acta A, 64, pp 660–664 69 Park H., Park Y., Kim W., Choi W., (2013), "Surface modification of TiO2 photocatalyst for environmental applications", Journal of Photochemistry and Photobiology C: Photochemistry Reviews, 15, pp 1– 20 70 Parola V L., Dragoi B., Ungureanu A., Dumitriu E., Venezia A M., (2010), "New HDS catalysts based on thiol functionalized mesoporous silica supports", Applied Catalysis A: General, 386, pp 43–50 71 Parolo M E., Schulzs P C., Brigant a M., Av na M., (2014), “Synth sis, characterization of mesoporous silica powders and application to antibiotic remotion from aqueous solution Effect of supported Fe-oxide on the SiO2 adsorption prop rti s”, Powder Technology, 253, pp 178–186 72 Pelaez M., Nolan N T., Pillai S C., Seery M K., Falaras P., Kontos A G., Dunlop P S M., Hamilton J W J., Byrne J A., O'Shea K., Entezari M H., Dionysiou D D., (2012), "A review on the visible light active titanium dioxide photocatalysts for environmental applications", Applied Catalysis B: Environmental, 125, pp 331– 349 73 Qi Q., Zhang T., Zheng X., Wan L., (2008), "Preparation and humidity sensing properties of Fe-doped mesoporous silica SBA-15", Sensors and Actuators B: Chemical, 135, pp 255–261 74 Qiao W T., Zhou G W., Zhang X T., Li T D., (2009), "Preparation and photocatalytic activity of highly ordered mesoporous TiO2–SBA-15", Materials Science and Engineering: C, 29, pp 1498–1502 75 Qin H., Li W., Xia Y., and H T., (2011), “Photocatalytic Activity of Heterostructures Based on ZnO and N-Dop d ZnO”, ACS Applied Materials & Interfaces, 3, pp 3152–3156 76 Ramaswamy V., Shah P., Lazar K., Ramaswamy A V., (2008), "Synthesis, 136 Characterization and Catalytic Activity of Sn-SBA-15 Mesoporous Molecular Sieves", Catalysis Surveys from Asia, 12, pp 283-309 77 Reutergradh L B., Iangpashuk M., (1997), "Photocatalytic decolorization of reactive azo dye: a comparison between TiO2 and CdS photocatalysis", Chemosphere, 35, pp 585-596 78 Reyes-Carmona A., Moreno-Tost R., Mérida-Robles J., Santamaría-Gonzál z J., Maireles-Torres P., Jimén z-Lóp z A., Moretti E., Lenarda M., Rodrígu zCast llón E., (2011), “Pr paration, charact rization and catalytic applications of ZrO2 supported on low cost SBA-15”, Adsorption, 17, pp 527-538 79 Ruthstein S., Frydman V., Kababya S., Landau M and Goldfarb D., (2003), “Study of th ormation of th M soporous Mat rial SBA-15 by EPR Sp ctroscopy”, Journal of Physical Chemistry: B, 107, pp 1739-1748 80 Sevimli F., Yılmaz A., (2012), "Surfac functionalization of SBA-15 particles for amoxicillin d liv ry”, Microporous and Mesoporous Materials, 158, pp 281-291 81 Shan Y., Gao L., (2005), "Synthesis, characterization and optical properties of CdS nanoparticles confined in SBA-15", Materials Chemistry and Physics, 89, pp 412–416 82 Shang F., Wu S., Guan J., Sun J., Liu H., Wang C., Kan Q (2011), "A comparative study of aminopropyl-functionalized SBA-15 prepared by grafting in different solvents", Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis, 103, pp 181–190 83 Shi J., Yan X., Cui H J., Zong X., Fu M L., Chen S., Wang L., (2012), "Low-temperature synthesis of CdS/TiO2 composite photocatalysts: Influence of synthetic procedure on photocatalytic activity under visible light", Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 356, pp 53– 60 84 Shukla P., Wang S., Sun H., Ang H M., Tadé M., (2010), "Adsorption and heterogeneous advanced oxidation of phenolic contaminants using Fe loaded mesoporous SBA-15 and H2O2", Chemical Engineering Journal, 164, pp 255–260 85 Song J M., Liu Y., Niu H L., Mao C J., Cheng L J., Zhang S Y., Shen Y 137 H., (2013), "Hot-injection synthesis and characterization of monodisperse ternary Cu2SnSe3 nanocrystals for thermoelectric applications", Journal of Alloys and Compounds, 581, pp 646–652 86 Song L., Park S B., (2011), "Synthesis of mesoporous Fe-incorporated alumina particles with regular pores", Materials Letters, 65, pp 1850–1852 87 Stein A., Melde B J., Schroden R C., (2000), "Hybrid inorganic-organic mesoporous silicates nanoscopic reactors coming of age", Advanced Materials, 12, pp 1403-1419 88 Sun B., Li L., i Z., Gu S., Lu P., Ji W., (2014), “Pr hydrolysis approach to direct synthesis of Fe, Al, Cr-incorporated SBA-15 with good hydrothermal stability and nhanc d acidity”, Microporous and Mesoporous Materials, 186, pp 14–20 89 Sun Y., Walspurger S., Tessonnier J P., Louis B., Sommer J., (2006), "Highly dispersed iron oxide nanoclusters supported on ordered mesoporous SBA-15: A very active catalyst for Friedel–Crafts alkylations", Applied Catalysis A: General, 300, pp 1–7 90 Taguchi A., Schuth F., (2005), "Ordered mesoporous materials in catalysis", Microporous and Mesoporous Materials, 77, pp 1-45 91 Tian H., Ma J., Li K., Li J., (2009), "Hydrothermal synthesis of S-doped TiO2 nanoparticles and their photocatalytic ability for degradation of methyl orange", Ceramics International, 35, pp 1289–1292 92 Vu B K., Shin E W., Snisarenko O., Jeong W S., Lee H S., (2010), "Removal of the antibiotic tetracycline by Fe-impregnated SBA-15", Korean Journal of Chemical Engineering, 27, pp 116-120 93 Wang C., Zhou G., Li Y J., Lu N., Song H., Zhang L., (2012), "Biocatalytic esterification of caprylic acid with caprylic alcohol by immobilized lipase on amino-functionalized mesoporous silica", Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 406, pp 75– 83 94 Wang R., Lin R., Ding Y., Liu J., Wang J., Zhang T., (2013), "Structure and 138 phase analysis of one-pot hydrothermally synthesized FePO4-SBA-15 as an extremely stable catalyst for harsh oxy-bromination of methane", Applied Catalysis A: General, 453, pp 235-243 95 Wang S., Choi D G., Yang S M., (2002), "Incorporation of CdS nanoparticles inside ordered mesoporous silica SBA-15 via ion exchange", Advanced Materials, 14, pp 1311-1314 96 Wang X., Jia J., Zhao L., Sun T., (2008), "Mesoporous SBA-15 Supported Iron Oxide: A Potent Catalyst for Hydrogen Sulfide Removal", Water, Air and Soil Pollution, 193, pp 247–257 97 Wang X., Lin K S K., Chan J C C., Ch ng S (2005), “Dir ct Synth sis and Catalytic Applications of Ordered Large Pore Aminopropyl-Functionalized SBA-15 Mesoporous Materials", Journal of Physical Chemistry B, 109, pp 1763-1769 98 Wu C., (2014), “ acil on -step synthesis of N-doped ZnO micropolyhedrons for efficient photocatalytic degradation of formaldehyde under visible-light irradiation”, Applied Surface Science, 319, pp 237-243 99 Ying J Y., Mehnert C P., Wong M S., (1999), "Synthesis and Applications of Supramolecular-Templated Mesoporous Materials", Angewandte Chemie International Edition, 38, pp 56-77 100 Yousef A., Barakat N A M., Amna T., Unnithan A R., Al-Deyab S S., Hak Yong Kim, (2012), “ Influ nc of CdO-doping on the photoluminescence properties of ZnO nanofibers: effective visible light photocatalyst for waste wat r tr atm nt”, Journal of Luminescence, 132, pp 1668-1677 101 Yosef M., Schaper A K., Frolba M., Schlecht S., (2005), "Stabilization of the thermodynamically favored polymorph of cadmium chalcogenide nanoparticles CdX (X: S, Se, Te) in the polar mesopores of SBA-15 silica", Inorganic Chemistry, 44, pp 5890-5896 102 Zhang H L., Tang C J., Sun C Z., Qi L., Gao F., Dong L., Chen Y., (2012), "Direct synthesis, characterization and catalytic performance of bimetallic Fe– Mo-SBA-15 materials in selective catalytic reduction of NO with NH3", Microporous and Mesoporous Materials, 151, pp 44–55 103 Zhang M., Cui Z., Yang X., Wei Q., Zhu S., (2012), "CdS sensitized 139 nanoporous TiO2/CuO layer prepared by dealloying of Ti–Cu amorphous alloy", Materials Letters, 80, pp 131–134 104 Zhao D., Huo Q., Feng J., Chmelka B F., Stucky G D., (1998), "Noionic Triblock and Star Diblock Copolimer and oligomeric Surfactant Syntheses of Highly ordered, Hydrothermally Stable, Mesoporous Silica Structures", Journal of the American Chemical Society, 120, pp 6024-6036 105 Zhao D., Feng J., Huo Q., Melosh N., Fredrickson G H., Chmelka B F., Stucky G D., (1998), "Triblock Copolymer Syntheses of Mesoporous Silica with Periodic 50 to 300 Angstrom Pores", Science, 279, pp 548-552 106 Zheng X., Dong B., Yuan C., Zhang K., Wang X., (2013), "Direct synthesis, characterization and catalytic performance of Al-SBA-15 mesoporous catalysts with varying Si/Al molar ratios", Journal of Porous Materials, 20, pp 539–546 107 Zheng Y., Chen C., Zhan Y., Lin X., Zheng Q., Wei K., and Zhu J, (2008) “Photocatalytic Activity of Ag/ZnO H t rostructur Nanocatalyst: Corr lation b tw n Structur and Prop rty”, Journal of Physical Chemistry C, 112, pp 10773–10777 108 Zhu L., Meng Z., Cho K., OH W., (2012), "Synthesis of CdS/CNT-TiO2 with a high photocatalytic activity in photodegradation of methylene blue", New Carbon Materials, 27, pp 166–174 140 DANH MỤC CÁC CƠNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ Vien Vo, Thu Phuong Tran Thi, Ha-Yeong Kim, Sung Jin Kim, Facile postsynthesis and photocatalytic activity of N-doped ZnO-SBA-15, Journal of Physics and Chemistry of Solids, 75 (2014) 403–409 Phuong Tran Thi Thu, Hang Tran Dieu, Hung Nguyen Phi, Nga Nguyen Thi Viet, Sung Jin Kim, Vo Vien, Synthesis, characterization and phenol adsorption of carbonylfunctionalized mesoporous silicas, J Porous Mater (2012) 19, pp 295–300 Trần Thị Thu Phương, Nguyễn Xuân Huy, Nguyễn Văn Cường, Trương công Đức, Trương Quý Tùng, Võ Viễn, Nghiên cứu hấp phụ xanh m tyl n SBA-15, Tạp chí Xúc tác Hấp phụ, tập 2, số 1, trang 131-135, 2013 Trần Thị Thu Phương, Võ Thị Ngọc Diễm, Trương Quý Tùng, Võ Viễn, "Tổng hợp, đặc trưng khả hấp phụ alizarin red S vật liệu Fe2O3-SBA-15", Tạp chí Khoa Học Và Cơng Nghệ, tập 51, số 3A, 2013, trang 189-199 Nguyễn Đức Triều, Nguyễn Thị Minh Hiền, Trần Thị Thu Phương, Trương Quý Tùng, Nguyễn Thị Việt Nga, Nguyễn Phi Hùng, Võ Viễn, "Tổng hợp, đặc trưng hoạt tính xúc tác quang vật liệu TiO2-CdS/SBA-15", Tạp chí Khoa Học Và Cơng Nghệ, tập 51, số 3A, 2013, trang 54-62 Hội nghị Tran Thi Thu Phuong, Tran Dieu Hang, Sung Jin Kim, Vo Vien, Synthesis, characterization and phenol adsorption of Carbonyl-functionalized mesoporous silica, The 5th International Workshop on Advanced Materials Science and Nanotechnology (IWAMSN2010) - Hanoi, Vietnam - November 09-12, 2010 Huynh Thi Ngoc Ni, Tran Minh, Tran Thi Thu Phuong, Truong Quy Tung, Vo Vien, Synthesis, characterization and photocatalytic activity of N-doped ZnO-SBA15, The 6th International Workshop on Advanced Materials Science and Nanotechnology (IWAMSN2012) - October 30-November 02, 2012 - Ha Long City, Vietnam 141 Tran Thi Thu Phuong, Huynh Thi Ngoc Ni, Tran Minh, Nguyen Duc Trieu, Nguyen Thi Xuan Dieu, Truong Quy Tung, Vo Vien, Effective visible light-active N-TiO2-SBA-15 photocatalyst for degradation of organic pollutant, analytica Vietnam Conference 2013, Ho Chi Minh City, April 17-18, 2013 142 ... chất hữu trình bày trên, nhằm mục đích nghiên cứu tính chất bề mặt vật liệu hấp phụ tổng hợp mối liên quan tính chất bề mặt vật liệu tính chất hợp chất hữu bị hấp phụ đến khả hấp phụ vật liệu, ... pha hoạt động xúc tác hấp phụ Mặc dù vậy, biến tính SBA-15 để làm chất hấp phụ hợp chất hữu nước chất xúc tác quang hạn chế Đặc biệt, cơng bố biến tính Fe2O3 nhóm cacbonyl dùng hấp phụ, N-ZnO CdS-TiO2... liệu xúc tác tính chất xúc tác quang 94 3.2.1 Tổng hợp vật liệu kN-nZnO -SBA-15 nghiên cứu khả xúc tác 94 3.2.1.1 Tổng hợp vật liệu nZnO /SBA-15 .94 3.2.1.2 Tổng hợp vật liệu kN-30ZnO/SBA-15