(Luận Văn Thạc Sĩ Vật Lí) Nghiên Cứu Khảo Sát Các Đặc Trưng Định Liều Bức Xạ Photon Đối Với Vật Liệu K2Gdf5 Tb

BÞ GIÁO DĀC VÀ ĐÀO T¾O

VIàN HÀN LÂM KHOA HâC VÀ CÔNG NGHà VIàT NAM

HâC VIàN KHOA HâC VÀ CÔNG NGHà

VÀ ĐÀO T¾O VÀ CÔNG NGHà VIàT NAM

HâC VIàN KHOA HâC VÀ CÔNG NGHà

Tôi xin cam đoan luÃn vn này là công trình nghiên cñu cïa cá nhân tôi, đ¤ëc thąc hián d¤ãi są h¤ãng dÁn khoa hãc cïa PGS.TS Nguyßn Vn Hùng – Vián Nghiên cñu h¿t nhân (Đà L¿t)

Các sá liáu thąc nghiám đ¤ëc thąc hián t¿i Trung tâm An toàn bñc x¿, thuác Vián Nghiên cñu h¿t nhân Thåi gian thąc hián thąc nghiám tÿ tháng 05/2023 đÃn tháng 10/2023

Nhăng kÃt quÁ nghiên cñu cïa tác giÁ khác và các thông tin, sá liáu đ¤ëc trích dÁn trong luÃn vn đÅu đ¤ëc chú thích đÁy đï

Tôi xin hoàn toàn cháu trách nhiám vÅ są cam đoan này

Hà Nội, ngày t ng nam 202

Tác giÁ luÁn vn

Đoàn Thá Ngãc Nå

Sau mát thåi gian nghiên cñu miát mài và nghiêm túc, luÃn vn đã đ¤ëc hoàn thành t¿i Vián Nghiên cñu h¿t nhân (Đà L¿t) Tôi xin trân trãng cÁm ¢n Lãnh đ¿o Vián Nghiên cñu h¿t nhân, ThS Phan Vn Toàn ç Trung tâm An toàn bñc x¿ (Vián Nghiên cñu h¿t nhân) đã luôn quan tâm, t¿o điÅu kián, giúp đé tôi trong quá trình hãc tÃp, nghiên cñu và hoàn thành luÃn vn

Tôi xin cha n thành cÁm o n quý ThÁy, Co giáo, các Khoa, Ph ng cïa Hãc viẹ n Khoa hãc và Co ng nghẹ , Viẹ n Hàn la m Khoa hãc và Co ng nghẹ Viẹ t Nam đã t¿ n tình giÁng d¿y và t¿o điÅu kiẹ n đÇ tôi hoàn thành chu o ng trình th¿c s

Tôi xin cha n thành cÁm o n quý ThÁy, Co giáo cïa Viẹ n Nghie n cñu và ðng díng Co ng nghẹ Nha Trang đã nhiẹ t tình và t¿o điÅu kiẹ n thu¿ n lëi đÇ giúp tôi hoàn thành kh a hãc

ĐÁc biát, tôi xin bày tß l ng kính trãng, biÃt ¢n sâu sÅc nh¿t tãi PGS.TS Nguyßn Vn Hùng - ng¤åi thÁy đã tÃn tình h¤ãng dÁn, giúp đé tôi trong suát thåi gian nghiên cñu và thąc hián luÃn vn Są tâm huyÃt và đáng viên cïa thÁy đã giúp tôi tÃp trung vào đúng h¤ãng, tą tin và kiên đánh h¢n trong nghiên cñu, giúp luÃn vn thành công tát đẹp

Bên c¿nh đ , tôi xin bày tß l ng biÃt ¢n sâu sÅc tãi gia đình, b¿n bè thân hău và các đãng nghiáp t¿i đ¢n vá công tác đã luôn bên c¿nh đáng viên, chia s¿, hß trë và t¿o điÅu kián tát nh¿t cho tôi trong quá trình hãc tÃp và hoàn thành luÃn vn

Trân trãng cÁm ¢n!

Hà Nội, ngày t ng nam 202

Tác giÁ luÁn vn

Đoàn Thá Ngãc Nå

LäI CAM ĐOAN LäI CÀM ¡N MìC LìC

DANH MìC CÁC KÝ HIàU, CHĂ VIÂT TÄT DANH MìC CÁC BÀNG BIÆU

1.2.1 Tình hình nghiên cñu ç thà giãi 8

1.2.2 Tình hình nghiên cñu ç Viát Nam 9

1.3 MàT Sà ĐÀC TR£NG ĐàNH LIÄU CîA VÂT LIàU 11

1.3.1 Đá lÁp l¿i 11

1.3.2 Ng¤éng liÅu cąc tiÇu 11

1.3.3 DÁi đáp ñng liÅu tuyÃn tính 12

1.3.4 Đá tą chiÃu x¿ theo thåi gian khi l¤u tră vÃt liáu 12

1.3.5 Są suy giÁm tín hiáu TL theo thåi gian (fading) 13

1.3.6 Tiêu chu¿n đánh giá các đÁc tr¤ng cïa liÅu kà 14

1.4 MàT Sà Đ¾I L£êNG VÀ Đ¡N Và DÙNG TRONG ĐàNH LIÄU 14

1.4.1 LiÅu h¿p thí D 14

1.4.2 LiÅu t¤¢ng đ¤¢ng 15

1.4.4 T¤¢ng đ¤¢ng liÅu cá nhân 16

Ch¤¢ng 2 PH£¡NG PHÁP THĄC NGHIàM 17

2.1 VÂT LIàU VÀ TRANG THIÂT Bà 17

2.1.1 VÃt liáu 17

2.1.2 Há chiÃu chu¿n tia X 17

2.1.3 Há chiÃu chu¿n gamma Cs-137 18

2.1.4 Há chiÃu chu¿n gamma Co-60 19

2.1.5 Há đãc tín hiáu nhiát phát quang Rexon UL-320 19

2.1.6 Cân đián tā 21

2.1.7 L nung 21

2.2 CHIÂU X¾ VÀ KHÀO SÁT CÁC ĐÀC TR£NG CîA VÂT LIàU 22

2.2.1 Bá trí thí nghiám chiÃu x¿ mÁu vÃt liáu 22

2.2.2 Chu¿n bá mÁu vÃt liáu 22

2.2.3 ChiÃu mÁu vÃt liáu 24

2.2.3.1 ChiÃu mÁu bằng há chiÃu chu¿n tia-X 24

2.2.3.2 ChiÃu mÁu bằng há chiÃu chu¿n Cs-137 24

2.2.3.3 ChiÃu mÁu bằng há chiÃu chu¿n Co-60 25

2.3.4 KhÁo sát đáp ñng TL trên máy đãc liÅu Rexon UL-320 26

2.3.4.1 Bá trí thí nghiám 26

2.3.4.2 Đo c¤ång đá tín hiáu TL 26

2.3.4.3 KhÁo sát đáp ñng các đ¤ång cong TL trên máy đãc liÅu 30

2.3.5 KhÁo sát các đÁc tr¤ng cïa vÃt liáu 32

2.3.5.1 Đá lÁp l¿i vÅ liÅu bñc x¿ 32

2.3.5.2 Ng¤éng liÅu cąc tiÇu 33

2.3.5.3 DÁi liÅu tuyÃn tính 34

2.3.5.4 Są phí thuác cïa liÅu bñc x¿ vào nng l¤ëng photon 34

2.3.5.6 Są giÁm tín hiáu TL theo thåi gian (fading) 36

Ch¤¢ng 3 KÂT QUÀ VÀ THÀO LUÂN 37

3.4 SĄ PHì THUàC CîA LIÄU BðC X¾ VÀO NNG L£êNG PHOTON 45

3.5 Đà TĄ CHIÂU X¾ THEO THäI GIAN KHI L£U TRĂ VÂT LIàU 46

3.6 SĄ GIÀM TÍN HIàU TL THEO THäI GIAN (FADING) 47

TÀI LIàU THAM KHÀO 53

DANH MìC CÔNG TRÌNH CîA TÁC GIÀ 57 PHì LìC 1

PHì LìC 2 PHì LìC 3 PHì LìC 4

Ký hiáu Ti¿ng Anh Ti¿ng Viát

CV Coefficient of deviation Há sá biÃn thiên (thng giáng)

HV High Voltage Cao thà (đ¢n vá đo: kV) IAEA International Atomic Energy

Agency

C¢ quan Nng l¤ëng nguyên tā quác tÃ

IEC International Electrotechnical

Commission îy ban K thuÃt đián quác tà KH&CN Science and Technology Khoa hãc và công nghá

NCHN Nuclear Research Nghiên cñu h¿t nhân SD Standard Deviation Đá lách chu¿n

Sv Equivalent dose (in Sievert) Đ¢n vá liÅu t¤¢ng đ¤¢ng (1 Sv = 1 J/kg)

TL Thermoluminescence Nhiát phát quang TLD Thermoluminescence

BÁng 2.1 Mát sá đÁc tr¤ng chính cïa máy phát tia X <RF-200EGM2= 17 BÁng 2.2 Thông sá k thuÃt c¢ bÁn cïa há đãc liÅu Rexon UL–320 20 BÁng 2.3 Thåi gian chiÃu t¤¢ng ñng vãi các mñc liÅu khác nhau tÿ nguãn gamma Co-60 25 BÁng 3.1 Tång hëp sá liáu đo trung bình cïa 10 lÁn đo khÁo sát đá lÁp l¿i(đái vãi tia-X) 37 BÁng 3.2 Tång hëp sá liáu đo trung bình cïa 10 lÁn đo khÁo sát đá lÁp l¿i (đái vãi tia gamma) 38 BÁng 3.3 Ng¤éng liÅu cąc tiÇu cïa vÃt liáu 39 BÁng 3.4 Sá liáu đo mÁu vÃt liáu K2GdF5:Tb đái vãi 04 mñc liÅu chiÃu mÁu khác nhau (0,1 – 20 mSv) cïa bñc x¿ tia-X (100 kV) 41 BÁng 3.5 KÃt quÁ đáp ñng tuyÃn tính liÅu cïa mÁu vÃt liáu K2GdF5:Tb đái vãi bñc x¿ tia-X (100 kV) 42 BÁng 3.6 Sá liáu đo mÁu vÃt liáu K2GdF5:Tb đái vãi 04 mñc liÅu chiÃu mÁu khác nhau (0,1 – 20 mSv) cïa bñc x¿ gamma Co-60 (1250 keV) 43 BÁng 3.7 KÃt quÁ đáp ñng tuyÃn tính liÅu cïa mÁu vÃt liáu K2GdF5:Tb đái vãi bñc x¿ gamma Co-60 (1250 keV) 44 BÁng 3.8 KÃt quÁ khÁo sát są phí thuác nng l¤ëng cïa mÁu vÃt liáu

K2GdF5:Tb đái vãi bñc x¿ photon 45 BÁng 3.9 Đá tą chiÃu x¿ cïa vÃt liáu theo thåi gian khi l¤u tră 47 BÁng 3.10 KÃt quÁ khÁo sát đá suy giÁm tín hiáu theo thåi gian cïa vÃt liáu K2GdF5:Tb đái vãi bñc x¿ tia-X 48 BÁng 3.11 KÃt quÁ khÁo sát đá suy giÁm tín hiáu theo thåi gian cïa vÃt liáu K2GdF5: Tb đái vãi bñc x¿ gamma 49

Hình 1.1 Mô hình đ¢n giÁn TL gãm 2 mñc đái vãi h¿t tÁi đián là đián tā 6

Hình 2.1 Há phát tia X <RF-200EGM2= 17

Hình 2.2 Há chiÃu chu¿n gamma dùng Cs-137 18

Hình 2.3 Há chiÃu chu¿n gamma dùng Co-60 19

Hình 2.4 Há đãc tín hiáu nhiát phát quang Rexon UL-320 20

Hình 2.5 Cân phân tích đián tā 4 sá 21

Hình 2.6 L nung mÁu vÃt liáu 22

Hình 2.7 S¢ đã bá trí thí nghiám chiÃu x¿ mÁu trên máy phát tia-X 22

Hình 2.8 S¢ đã bá trí thí nghiám chiÃu x¿ mÁu trên các há chiÃu chu¿n Cs-137 và Co-60 23

Hình 2.9 MÁu vÃt liáu đ¤ëc chu¿n bá cho chiÃu x¿ 24

Hình 2.10 Bá trí thí nghiám chiÃu mÁu tia-X 24

Hình 2.11 Bá trí thí nghiám chiÃu mÁu vãi bñc x¿ gamma (Cs-137) 25

Hình 2.12 Bá trí thí nghiám chiÃu mÁu vãi bñc x¿ gamma (Co-60) 26

Hình 2.13 Màn hình đng nhÃp cïa Rexon UL–320 26

Hình 2.14 Màn hình điÅu khiÇn chính cïa Rexon UL-320 27

Hình 2.15 Màn hình cài thông sá chu trình TLD 28

Hình 2.16 T¿o tÃp tin Analysis 29

Hình 2.17 Màn hình kÃt quÁ đo 30

Hình 2.18 Chu trình đo phå TL cïa vÃt liáu K2GdF5:Tb 31

Hình 2.19 Phå tín hiáu TL cïa K2GdF5:Tb chiÃu x¿ tia-X 31

Hình 2.20 Phå tín hiáu TL cïa K2GdF5:Tb chiÃu x¿ gamma 32

Hình 3.1 Đã thá biÇu dißn đáp ñng tuyÃn tính liÅu bñc x¿ cïa mÁu vÃt liáu K2GdF5:Tb đái vãi bñc x¿ tia-X (100 kV) (dÁi liÅu tÿ 0,1 – 20 mSv) 42

K2GdF5:Tb đái vãi gamma Co-60 (1250 keV) vãi dÁi liÅu tÿ 0,1 – 20 mSv 44 Hình 3.3 Đã thá biÇu dißn są phí thuác nng l¤ëng photon cïa mÁu vÃt liáu K2GdF5:Tb 46 Hình 3.4 Đã thá biÇu dißn đá suy giÁm tín hiáu theo thåi gian cïa vÃt liáu K2GdF5:Tb đái vãi bñc x¿ tia-X 48 Hình 3.5 Đã thá biÇu dißn đá suy giÁm tín hiáu theo thåi gian cïa vÃt liáu K2GdF5:Tb đái vãi bñc x¿ gamma 49

Mä ĐÀU 1 Lý do chãn đÁ tài

ĐÇ đánh liÅu bñc x¿ (Radiation dosimetry), ng¤åi ta đã nghiên cñu sā díng nhiÅu ph¤¢ng pháp dąa trên c¢ chà t¤¢ng tác cïa bñc x¿ vãi vÃt liáu, nh¤: C¢ chà ion h a, c¢ chà phát quang [nh¿p nháy, nhiát phát quang (Thermo-Stimulated Luminescence – TSL, là phát quang c¤éng bñc bçi nhiát, viÃt gãn là Thermoluminescence – TL, nhiát phát quang), quang phát quang (Optically Stimulated Luminescence – OSL, là quang kích thích phát quang), są h a màu cïa thïy tinh và ch¿t d¿o, v.v.], c¢ chà phim Ánh, c¢ chà nhiát l¤ëng, c¢ chà phÁn ñng h a hãc Díng cí thí đáng (Passive tool - bao gãm vÃt liáu, vß, t¿m lãc, ) chà t¿o dąa vào các c¢ chà ç trên đÇ đánh liÅu bñc x¿ đ¤ëc gãi là liÅu kà (Dosimeter)

ĐÇ đánh liÅu bñc x¿ cá nhân (Personal dosimetry) trong l*nh vąc an toàn bñc x¿, phå biÃn hián nay là ng¤åi ta nghiên cñu chà t¿o liÅu kà cá nhân thí đáng - là lo¿i liÅu kà nhiát phát quang (TL dosimeter – TLD) dąa trên c¢ chà TL, trong đ thành phÁn chính là vÃt liáu TL TLD c các ¤u điÇm là: đá nh¿y cao, hay ng¤éng liÅu cąc tiÇu/ng¤éng xác đánh là nhß đái vãi bñc x¿ ion h a; są phí thuác nhß cïa hiáu su¿t phát quang vào su¿t liÅu bñc x¿; dÁi liÅu tuyÃn tính ráng; są suy giÁm tín hiáu TL theo thåi gian (Fading) nhß; đá lÁp l¿i tát; hiáu ñng tą chiÃu x¿ nhß; đá ån đánh cao đái vãi bñc x¿; bÅn vÅ nhiát và h a hãc; TLD c thÇ sā díng đ¤ëc nhiÅu lÁn; kích th¤ãc liÅu kà nhß (d¿ng bát, chip, dây/dÁi, đ*a, viên, .); giá thành chà t¿o liÅu kà th¿p, v.v và c nhiÅu lo¿i vÃt liáu c thÇ dùng làm ch¿t TL (c n gãi là TL detector)

C nhiÅu lo¿i TLD đã đ¤ëc nghiên cñu chà t¿o vãi viác sā díng các vÃt liáu TL nh¤: LiF:Mg,Ti (TLD-100); CaF2:Dy (TLD-200); CaF2:Mn (TLD-400); CaSO4:Dy (TLD-900); Li2B4O7:Mn; CaSO4:Tm; CaSO4:Mn; Chï yÃu các lo¿i liÅu kà này dùng đÇ đánh liÅu bñc x¿ photon (tia-X, gamma) do chúng nh¿y vãi lo¿i bñc x¿ này Do c nhiÅu ¤u điÇm nên TLD đ¤ëc ñng díng trong mát sá l*nh vąc nh¤: Đánh liÅu bñc x¿ cá nhân, đánh liÅu bñc x¿ môi tr¤ång, đánh tuåi niên đ¿i cå vÃt, xác đánh tr¤ång liÅu bñc x¿, đánh giá liÅu ch¿n đoán và x¿ trá cho bánh nhân y tÃ, v.v

Ngoài nhăng lo¿i TLD nh¿y vãi bñc x¿ photon đã n i ç trên, hián nay trên thà giãi, ng¤åi ta bÅt đÁu quan tâm đÃn các tính ch¿t mãi cïa vÃt liáu TL c tiÃt dián bÅt n¢tron (σ) lãn đÇ h¤ãng tãi nghiên cñu chà t¿o TLD ñng díng trong đánh liÅu bñc x¿, bao gãm cÁ bñc x¿ n¢tron Nh¤ng mãi chß c mát sá r¿t ít nghiên cñu ban đÁu vÅ các đÁc tr¤ng cïa vÃt liáu TL chña nguyên tá Gadolinium (Gd) pha t¿p (ho¿t h a) vãi ion Dysprosium (Dy) hay Terbium (Tb) và đ¤a ra khÁ nng ñng díng trong đánh liÅu bñc x¿ beta, photon và n¢tron (tr¤ãc nhăng nm 2009, t¿t cÁ các tài liáu vÅ đánh liÅu TL hoàn toàn không th¿y n i vÅ vÃt liáu TL chña nguyên tá Gd)

Hián nay, vÃt liáu K2GdF5:Tb hay K2GdF5:Dy đ¤ëc tång hëp (tÿ 3 lo¿i vÃt liáu KF, GdF3, TbF3/DyF3) theo ph¤¢ng pháp thïy nhiát (Hydrothermal method) hay ph¤¢ng pháp phÁn ñng pha rÅn (Solide-state reaction method) vãi nhăng nãng đá pha t¿p ion Tb hay Dy khác nhau VÃt liáu này c nhiÅu đÁc điÇm quan trãng, đ là đá h¿p thí n¢tron cïa Gd là cao nh¿t trong sá các nguyên tá tą nhiên, do t¤¢ng tác cïa vÃt liáu K2GdF5 vãi chùm n¢tron là r¿t m¿nh

æ Viát Nam, mát sá nm trç l¿i đây đã c mát sá c¢ sç nh¤: Vián Khoa hãc VÃt liáu, Vián VÃt lý, Vián Nghiên cñu và ðng díng công nghá Nha Trang (NITRA) – Vián Hàn lâm Khoa hãc và Công nghá Viát Nam (VAST), Đ¿i hãc HuÃ, đã và đang nghiên cñu vÅ mát sá vÃt liáu TL nhằm h¤ãng tãi ñng díng trong đánh liÅu bñc x¿ (chï yÃu là đái vãi bñc x¿ photon) trên c¢ sç nghiên cñu và chà t¿o mát sá vÃt liáu nh¤: LiF:Mg,Cu,Na,Si; Li2B4O7:Cu; Sr3B2O6:Eu2+; K2YF5:Tb3+; Đây mãi chß là nhăng nghiên cñu, ch¤a đ¤a ra đ¤ëc sÁn ph¿m th¤¢ng m¿i d¿ng TLD Vián Nghiên cñu h¿t nhân Đà L¿t (DNRI) đã chà t¿o đ¤ëc TLD lo¿i CaSO4:Dy (hëp ch¿t CaSO4 pha t¿p vãi Dy), đã đ¤a áp díng đánh liÅu cá nhân và môi tr¤ång cho các c¢ sç bñc x¿, nh¤ng chúng chß nh¿y vãi bñc x¿ photon

Liên quan đÃn vÃt liáu K2GdF5:Tb nhằm h¤ãng tãi ñng díng trong đánh liÅu bñc x¿, lÁn đÁu tiên ç Viát Nam, Vián Nghiên cñu và ðng díng công nghá Nha Trang đã b¤ãc đÁu nghiên cñu và chà t¿o thành công vÃt liáu K2GdF5:Tb d¿ng bát (vãi nãng đá pha t¿p 10% Tb) theo ph¤¢ng pháp phÁn ñng pha rÅn (do không c ph ng thí nghiám đÇ chà t¿o theo ph¤¢ng pháp thïy nhiát ç điÅu kián nhiát đá và áp su¿t cao) KÃt quÁ nghiên cñu b¤ãc đÁu

(chiÃu x¿ vÃt liáu ç nhăng dÁi liÅu cao) cho th¿y vÃt liáu K2GdF5:Tb này c khÁ nng dùng làm TLD đÇ đánh liÅu bñc x¿ photon cũng nh¤ các lo¿i bñc x¿ khác (alpha, beta, n¢tron) trong t¤¢ng lai Quy trình chà t¿o vÃt liáu K2GdF5:Tb d¿ng bát theo ph¤¢ng pháp phÁn ñng pha rÅn sau đ đ¤ëc áp díng triÇn khai ç Vián Nghiên cñu h¿t nhân (NCHN)

ĐÇ c thÇ tiÃn tãi trong t¤¢ng lai viác chà t¿o liÅu kà cá nhân dùng vÃt liáu này thì phÁi nghiên cñu chi tiÃt h¢n vÅ toàn bá các đÁc tr¤ng đánh liÅu Do đ , trong khuôn khå thåi gian c h¿n cïa luÃn vn nên chß thąc hián viác nghiên cñu khÁo sát chi tiÃt mát sá các đÁc tr¤ng chính vÅ đánh liÅu bñc x¿ photon đái vãi vÃt liáu K2GdF5:Tb d¿ng bát này [Trong chiÃu x¿ ngoài (External exposure) thì mái quan tâm nh¿t vÅ mÁt an toàn bñc x¿ là bñc x¿ photon và n¢tron, do chúng c đá đâm xuyên lãn, gây nguy hiÇm cao]

2 Māc tiêu căa đÁ tài

Míc tiêu cïa đÅ tài là khÁo sát chi tiÃt mát sá đÁc tr¤ng chính vÅ đánh

liÅu bñc x¿ photon đái vãi vÃt liáu nhiát phát quang K2GdF5:Tb d¿ng bát

3 Đßi t¤ÿng và ph¿m vi nghiên cąu

- Đái t¤ëng nghiên cñu: VÃt liáu nhiát phát quang K2GdF5:Tb d¿ng bát

đã đ¤ëc chà t¿o ç Vián NCHN

- Ph¿m vi nghiên cñu: KhÁo sát chi tiÃt mát sá đÁc tr¤ng chính vÅ đánh

liÅu bñc x¿ photon đái vãi vÃt liáu K2GdF5:Tb, bao gãm: Đá lÁp l¿i vÅ liÅu, ng¤éng liÅu cąc tiÇu, dÁi đáp ñng liÅu tuyÃn tính (ç mñc liÅu th¿p), są phí thuác cïa liÅu bñc x¿ vào nng l¤ëng photon, đá tą chiÃu x¿ theo thåi gian khi l¤u tră vÃt liáu, są giÁm tín hiáu TL theo thåi gian (fading)

4 Ý ngh*a khoa hãc và thăc tißn căa đÁ tài nghiên cąu

- Ý ngh*a khoa hãc: ĐÅ tài nghiên cñu vÅ viác khÁo sát mát sá đÁc tr¤ng chính vÅ đánh liÅu bñc x¿ photon đái vãi vÃt liáu nhiát phát quang K2GdF5:Tb c ý ngh*a trong viác g p phÁn đi sâu vÅ tính ch¿t cïa vÃt liáu mãi đ¤ëc chà t¿o lÁn đÁu tiên ç Viát Nam trong l*nh vąc an toàn bñc x¿

- Ý ngh*a thąc tißn: VÃt liáu nhiát phát quang K2GdF5:Tb c ý ngh*a trong viác h¤ãng tãi nghiên cñu chà t¿o TLD trong t¤¢ng lai đÇ ñng díng đánh liÅu bñc x¿ cá nhân đái vãi bñc x¿ photon cho nhân viên bñc x¿, cũng

nh¤ khÁo sát tr¤ång liÅu cïa các nguãn bñc x¿ photon ç các c¢ sç bñc x¿ và h¿t nhân vãi míc đích bÁo đÁm an toàn bñc x¿ cho nhân viên và dân chúng KÃt hëp vãi nhăng nghiên cñu vÅ đÁc tr¤ng đánh liÅu n¢tron thì c thÇ nghiên cñu chà t¿o TLD đÇ đánh liÅu cÁ bñc x¿ photon và n¢tron – Mát sÁn ph¿m hoàn hÁo trong t¤¢ng lai

5 Bß cāc căa luÁn vn

VÅ bá cíc, ngoài các phÁn mç đÁu, kÃt luÃn và kiÃn nghá, tài liáu tham khÁo và phÁn phí líc, luÃn vn đ¤ëc trình bày vãi ba ch¤¢ng chính nh¤ sau:

Ch¤¢ng 1 trình bày tång quan vÅ hián t¤ëng và c¢ chà nhiát phát quang,

vÃt liáu nhiát phát quang, tình hình nghiên cñu trên thà giãi và Viát Nam vÅ vÃt liáu nhiát phát quang K2GdF5:Tb Các đÁc tr¤ng đánh liÅu cïa vÃt liáu nhiát phát quang cũng nh¤ mát sá đ¿i l¤¢ng và đ¢n vá dùng trong đánh liÅu

Ch¤¢ng 2 trình bày vÅ trang thiÃt bá phíc ví nghiên cñu trong luÃn vn (há chiÃu chu¿n tia-X, há chiÃu chu¿n tia gamma Cs-137 và Co-60, máy đãc liÅu nhiát phát quang Rexon UL-320, cân đián tā, l nung, v.v.), các ph¤¢ng pháp đÇ khÁo sát các đÁc tr¤ng đánh liÅu bñc x¿ photon đái vãi vÃt liáu K2GdF5:Tb

Ch¤¢ng 3 trình bày kÃt quÁ nghiên cñu đ¿t đ¤ëc và thÁo luÃn

Ch¤¢ng 1 TâNG QUAN

1.1 LÝ THUYÂT NHIàT PHÁT QUANG

1.1.1 Hián t¤ÿng nhiát phát quang

Hián t¤ëng nhiát phát quang (TL) là hián t¤ëng phát x¿ ánh sáng cïa mát vÃt liáu (ch¿t bán dÁn hoÁc đián môi) sau khi chiÃu x¿ bằng các bñc x¿ ion h a nh¤: alpha (³), beta (³), photon [tia-X, tia gamma (´)] hay n¢tron khi bá nung n ng [1]

Cí thÇ, hián t¤ëng TL xÁy ra khi vÃt liáu tãn t¿i các mñc nng l¤ëng nằm trong vùng c¿m (bÁy đián tā và lß tráng) ChiÃu x¿ bñc x¿ ion h a vào vÃt liáu thì đián tā (electron) bá bÅt t¿i bÁy và lß tráng bá bÅt t¿i tâm phát quang Trong quá trình nung n ng vÃt liáu bằng kích thích nhiát, đián tā sÁ nhÃn đ¤ëc nhiát nng và thoát ra khßi bÁy, đÇ phát ra photon ánh sáng, sau đ đián tā sÁ tái hëp vãi lß tráng t¿i tâm tái hëp NÃu thąc hián nâng nhiát mát lÁn năa thì đián tā thoát ra khßi bÁy và không phát quang

Hai quá trình vÃt lý c liên quan đÃn hián t¤ëng TL cïa các vÃt liáu đ

Hình 1.1 Mô ìn đơn giản TL gồm 2 mức đối với hạt tải điện là điện tử

+ Mñc T – bÁy đián tā (Electron trap), chß c khÁ nng bÅt đián tā trong vùng dÁn bÁy đián tā (Trap) nằm ç phía trên mñc Fermi – Ef cân bằng và tr¤ãc khi mÁu bá chiÃu x¿ mñc này ç tr¿ng thái hoàn toàn bá tráng

+ Mñc R (Recombination Center – RC) – bÁy lß tráng, c khÁ nng bÅt lß tráng trong vùng h a trá và bÅt đián tā tÿ vùng dÁn nên đ ng vai tr tâm tái hëp

Các dách chuyÇn cho phép trên Hình 1.1 là: (1) Quá trình ion hoá

(2), (5) Quá trình bÁy đián tā, lß tráng t¤¢ng ñng (3) Quá trình giÁi thoát đián tā ra khßi bÁy bằng nhiát (4) Quá trình phát quang khi tái hëp

Khi chiÃu x¿ bçi các tia bñc x¿ (tia UV, X, gamma, n¢tron&) vào vÃt liáu thì các bñc x¿ ion h a nguyên tā trung h a, làm bÃt đián tā lên vùng dÁn,

Eν E

3

2

1

Tâm tái hÿp

4

5 B¿y

đÇ l¿i vùng h a trá mát lß tráng và t¿o ra cÁp đián tā và lß tráng (dách chuyÇn 1) Trong vùng dÁn, vùng h a trá, đián tā và lß tráng chuyÇn đáng tą do và bá bÅt t¿i các bÁy Đián tā muán giÁi ph ng khßi bÁy, thì cÁn đát n ng vÃt liáu lên mát nhiát đá nh¿t đánh, khi đ nng l¤ëng cïa các đián tā tng lên đï nng luëng đÇ thoát ra khßi bÁy và nhÁy lên trên vùng dÁn (dách chuyÇn 3) Đián tā sÁ không thÇ tãn t¿i lâu trên vùng dÁn mà phÁi tái hëp vãi lß tráng Quá trình tái hëp và bñc x¿ ion hoá (dách chuyÇn ng¤ëc vãi 1) t¿i tâm phát quang (dách chuyÇn 4), hay tái bÁy (dách chuyÇn 2) sÁ c các h¿t mang đián tą do tham gia Đián tā, lß tráng tą do tái hëp trąc tiÃp, nng l¤ëng đ¤ëc giÁi ph ng ra d¤ãi d¿ng bñc x¿ s ng đián tÿ (photon) C thÇ xÁy ra tr¤ång hëp mát phÁn nng l¤ëng đ¤ëc giÁi ph ng ra dùng đÇ kích thích mát tâm huỳnh quang (tâm này c thÇ trùng vãi tâm tái hëp) Tâm huỳnh quang phát x¿ ánh sáng trç vÅ tr¿ng thái c¢ bÁn và tham gia hai quá trình chính: quá trình tái hëp vãi lß tráng t¿i tâm phát quang đÇ phát bñc x¿ ion hoá và quá trình tái bÁy

Khi các đián tā tą do bá tái bÁy thì chß sinh ra nhiát mà không phát quang Do đ , są phát quang chï yÃu là do są tái hëp vãi lß tráng t¿i tâm phát quang (dách chuyÇn 4, 5)

T m l¿i, khi c są đÁo mÃt đá tÿ tr¿ng thái cân bằng nhiát đáng sang tr¿ng thái nāa bÅn và hãi phíc c¤éng bñc nhiát vÅ tr¿ng thái cân bằng ban đÁu thì hián t¤ëng TL xÁy ra

1.1.3 VÁt liáu nhiát phát quang

VÃt liáu TL là vÃt liáu c khÁ nng h¿p thí và tích lũy nng l¤ëng ion h a trong quá trình bá ph¢i chiÃu bçi các bñc x¿ nh¤ tia-X, ³, ³ hoÁc ´ Khi bá đát n ng, nng l¤ëng sÁ đ¤ëc giÁi ph ng d¤ãi d¿ng photon ánh sáng

Vãi míc đích h¤ãng tãi chà t¿o liÅu kà (TLD), các vÃt liáu TL phÁi c mát sá đÁc tính sau [1, 3]:

- Фång cong tích phân biÇu dißn mái liên há giăa c¤ång đá TL và nhiát đá (gãi là đ¤ång cong TL – TL flow curve) c c¿u trúc đßnh chính rõ ràng, và nhiát đá cïa đßnh chính trong đo liÅu bñc x¿ nằm trong khoÁng tÿ 150 °C đÃn 400 °C

- C¤ång đá TL phÁi tß lá tuyÃn tính tát vãi liÅu chiÃu bñc x¿ Hiáu su¿t phát x¿ cao và ng¤éng liÅu th¿p đÇ c đ¤ëc đá nh¿y cao Są ån đánh cïa giá trá đo khi l¤u tră ç nhiát đá ph ng hay fading nhß (mÃt đá đián tā bá bÅt trong bÁy sÁ suy giÁm theo thåi gian, khÁ nng l¤u tră nng l¤ëng tÿ lúc bñc x¿ đÃn lúc đo sÁ giÁm gây nên sai sá trong đo liÅu) C¤ång đá TL ít phí thuác vào nng l¤ëng cïa bñc x¿

- VÃt liáu c nãng đá pha t¿p tái ¤u đÇ c đá nh¿y TL cao nh¿t

- VÃt liáu phÁi đãng nh¿t (đãng đÅu mÁu), không cháu Ánh h¤çng cïa môi tr¤ång, c khÁ nng tái sā díng

1.2 TÌNH HÌNH NGHIÊN CðU

1.2.1 Tình hình nghiên cąu å th¿ giái

Ngoài nhăng lo¿i TLD nh¿y vãi bñc x¿ photon đã n i ç phÁn <Mç đÁu=, hián nay trên thà giãi, ng¤åi ta bÅt đÁu quan tâm đÃn các tính ch¿t mãi cïa vÃt liáu TL c tiÃt dián bÅt n¢tron lãn đÇ h¤ãng tãi nghiên cñu chà t¿o TLD ñng díng trong đánh liÅu bñc x¿, bao gãm cÁ bñc x¿ n¢tron Mát sá nghiên cñu ban đÁu nh¤:

- Edna C Silva et al (2007) [4] đã nghiên cñu vÅ đáp ñng TL cïa tinh thÇ K2GdF5 pha t¿p vãi Dy3+ đái vãi bñc x¿ photon: Tång hëp tinh thÇ K2GdF5 và K2GdF5:Dy3+ bằng ph¤¢ng pháp thïy nhiát; đáp ñng tuyÃn tính vãi bñc x¿ gamma Cs-137 là tÿ 0,1 - 200 mGy; giãi h¿n xác đánh tìm đ¤ëc t¤¢ng đ¤¢ng vãi chip LiF:Mg,Ti (TLD-100) th¤¢ng m¿i, tñc là giăa 0,01 và 0,1 mGy; fading là nhß h¢n 10%/6 tháng

- J.Azorín-Nieto et al (2007) [5] đã nghiên cñu vÅ tính phát quang cïa các hëp ch¿t F hai thành phÁn pha t¿p vãi ion Tb: Các hëp ch¿t K2YF5, K2GdF5và K2LuF5 pha t¿p vãi Tb3+, c đáp ñng vãi nguãn bñc x¿ beta, UV và gamma

- Edna C Silva et al (2009) [6] đã nghiên cñu vÅ đáp ñng TL cïa tinh thÇ K2GdF5 pha t¿p vãi Dy3+ đái vãi bñc x¿ photon và n¢tron: Tång hëp tinh thÇ K2GdF5và K2GdF5:Dy3+ bằng ph¤¢ng pháp thïy nhiát; chiÃu x¿ riêng biát tÿ các nguãn bñc x¿ photon (Cs-137, Co-60, tia-X); sā díng TLD-700 đÇ đo so sánh trong cùng mát điÅu kián

- E.C Silva et al., (2013) [7] đã nghiên cñu s¢ khçi vÅ TL cïa vÃt liáu K2GdF5:Dy3+ đ¤ëc chiÃu vãi bñc x¿ photon và n¢tron: ChiÃu x¿ tÿ nguãn gamma, tia-X; đáp ñng TL cïa bñc x¿ tia-X lãn h¢n 18 lÁn so vãi gamma; đã xác đánh đ ng g p cïa thành phÁn bñc x¿ gamma trong đ¤ång cong TL

Nhăng nghiên cñu trên cho th¿y: VÅ tính ch¿t TL, các hëp ch¿t Fluoride (F) pha t¿p vãi các ion đ¿t hiÃm (Rare earth - RE) c đá nh¿y TL khá cao, trong đ c vÃt liáu K2GdF5 Viác pha t¿p các ion đ¿t hiÃm c thÇ nâng cao hiáu su¿t phát quang, nên h¤ãng nghiên cñu chà t¿o vÃt liáu phát quang K2GdF5 pha t¿p Tb hay Dy đÇ c thÇ dùng làm TLD đÇ đánh liÅu bñc x¿ c ý ngh*a thąc tißn Do đ , viác nghiên cñu chà t¿o vÃt liáu TL vãi nÅn Fluoride pha t¿p nguyên tá RE là vÃt liáu đÁy hña hẹn nhằm phát triÇn ph¤¢ng pháp đo liÅu bñc x¿ ion h a

Hián nay, vÃt liáu K2GdF5:Tb hay K2GdF5:Dy đ¤ëc tång hëp (tÿ 3 lo¿i vÃt liáu KF, GdF3, TbF3/DyF3) theo ph¤¢ng pháp thïy nhiát hay ph¤¢ng pháp phÁn ñng pha rÅn vãi nhăng nãng đá pha t¿p ion Tb hay Dy khác nhau VÃt liáu này c nhiÅu đÁc điÇm quan trãng, đ là đá h¿p thí n¢tron cïa Gd là cao nh¿t trong sá các nguyên tá tą nhiên, do đ t¤¢ng tác cïa vÃt liáu K2GdF5 vãi chùm n¢tron là r¿t m¿nh

1.2.2 Tình hình nghiên cąu å Viát Nam

æ Viát Nam, mát sá nm trç l¿i đây đã c mát sá c¢ sç nh¤: Vián Khoa hãc VÃt liáu, Vián VÃt lý, Vián Nghiên cñu và ðng díng công nghá Nha Trang (NITRA) – Vián Hàn lâm Khoa hãc và Công nghá Viát Nam (VAST), Vián Nghiên cñu h¿t nhân, Đ¿i hãc HuÃ, đã và đang nghiên cñu vÅ mát sá vÃt liáu TL nhằm h¤ãng tãi ñng díng trong đánh liÅu bñc x¿ (chï yÃu là đái vãi bñc x¿ photon) trên c¢ sç nghiên cñu và chà t¿o mát sá vÃt liáu nh¤: CaSO4:Dy; LiF:Mg,Cu,Na,Si; Li2B4O7:Cu; Sr3B2O6:Eu2+; K2YF5:Tb3+; [8-20] Đây mãi chß là nhăng nghiên cñu, ch¤a đ¤a ra đ¤ëc sÁn ph¿m th¤¢ng m¿i d¿ng TLD

Liên quan đÃn vÃt liáu K2GdF5:Tb nhằm h¤ãng tãi ñng díng trong đánh liÅu bñc x¿, Vián Nghiên cñu và ðng díng công nghá Nha Trang đã b¤ãc đÁu nghiên cñu và chà t¿o đ¤ëc vÃt liáu K2GdF5:Tb d¿ng bát theo ph¤¢ng pháp phÁn ñng pha rÅn KÃt quÁ nghiên cñu b¤ãc đÁu cho th¿y vÃt liáu K2GdF5:Tb

này c khÁ nng dùng làm TLD đÇ đo bñc x¿ photon cũng nh¤ các lo¿i bñc x¿ khác (alpha, beta, n¢tron) Mát sá kÃt quÁ nghiên cñu b¤ãc đÁu nh¤ sau: - Huỳnh Kỳ H¿nh và cáng są (phái hëp vãi phía Nga) (2010) [21] đã nghiên cñu các tính ch¿t TL cïa các tinh thÇ K2YF5 và K2GdF5 pha t¿p vãi Tb3+ khi chiÃu bñc x¿ ³, ³ và tia-X: Tång hëp các tinh thÇ K2YF5:Tb3+ và K2GdF5:Tb3+ và chuyÇn thành d¿ng bát bằng p+ vh¤¢ng pháp thïy nhiát (thąc hián ç Nga); sā díng LiF:Mg2+

,Ti4+ (TLD-100) đÇ đo so sánh trong cùng mát điÅu kián; đã khÁo sát phå phát x¿ TL (đ¤ång cong TL) cïa vÃt liáu này

- Hà Xuân Vinh và cáng są (2014) [22] đã nghiên cñu các hiáu ñng cïa bñc x¿ gamma và beta đái vãi vÃt liáu chà t¿o K2YF5 và K2GdF5: Tång hëp vÃt liáu K2YF5 và K2GdF5 pha t¿p vãi Tb, Pr, Sm và Dy bằng ph¤¢ng pháp phÁn ñng pha rÅn; chiÃu x¿ gamma tÿ nguãn Co-60; K2GdF5pha t¿p vãi Tb3+

, Pr3+ c đá nh¿y TL r¿t cao; c¤ång đá TL cïa K2GdF5:Tb cao h¢n 7 lÁn so vãi K2GdF5:Pr và cao h¢n cé 10 lÁn so vãi K2YF5:Tb; đ¤ång cong TL cïa K2GdF5:Tb c d¿ng đ¢n giÁn vãi đßnh đánh liÅu chính t¿i nhiát đá 196 o

C (tác đá gia nhiát 2 oC/s); đá nh¿y TL cïa K2GdF5:Tb là cao h¢n 5 lÁn so vãi TLD-900 (CaSO4:Dy) đái vãi gamma t¿i liÅu 0,12 mGy; fading cïa K2GdF5:Tb (2%) là 24% sau 51 ngày

- Hà Xuân Vinh và cáng są (2018) [23] đã nghiên cñu đÁc tr¤ng TL cïa K2GdF5:Tb3+: VÃt liáu K2GdF5 pha t¿p vãi Tb đ¤ëc tång hëp bằng ph¤¢ng pháp phÁn ñng pha rÅn; chiÃu x¿ vÃt liáu trên nguãn gamma Co-60; so sánh c¤ång đá TL t¿i các nãng đá pha t¿p Tb khác nhau cïa K2GdF5:Tb vãi CaSO4:Dy cho th¿y c¤ång đá TL cao h¢n so vãi CaSO4:Dy và t¿i 10%Tb thì c c¤ång đá TL cao nh¿t

- Hà Xuân Vinh và cáng są (2019) [24] đã nghiên cñu các đÁc tr¤ng c¿u trúc và phát quang cïa vÃt liáu K2GdF5:Tb3+ tång hëp bằng ph¤¢ng pháp phÁn ñng pha rÅn: chiÃu x¿ gamma dùng nguãn Co-60; kÃt quÁ đo nhißu x¿ tia-X (XRD) cho th¿y K2GdF5:Tb3+(10%) c các đßnh rõ ràng vãi c¤ång đá cao nh¿t; c¤ång đá TL cïa K2GdF5:Tb3+(10%) là cao h¢n so vãi liÅu kà CaSO4:Dy3+ thông th¤ång, tÿ đ chãn đ¤ëc nãng đá pha t¿p tái ¤u là 10%Tb3+.

1.3 MàT Sà ĐÀC TR£NG ĐàNH LIÄU CîA VÂT LIàU

1.3.1 Đß l¿p l¿i

Đá lÁp l¿i (Reproducibility) là mát trong nhăng đÁc tr¤ng c¢ bÁn cïa

TLD ĐÁc tr¤ng này giúp đánh giá są ån đánh cïa vÃt liáu sau nhiÅu lÁn đãc và đánh giá mñc đá gÁn nhau cïa các kÃt quÁ thu đ¤ëc cïa mát nh m c n liÅu kà vãi cùng mát giá trá liÅu trong cùng mát điÅu kián đo liÅu Chß sá đá lÁp l¿i R là đ¿i l¤ëng đánh giá đá lÁp l¿i cïa TLD và phÁi thßa mãn công thñc sau [25, 26]:

trung bình sau n lÁn thí nghiám; lj là khoÁng tin cÃy cïa SEj sau n lÁn thí nghiám; Si = SEj là đá lách chu¿n cïa giá trá trung bình

1.3.2 Ng¤ỡng liÁu căc tiÃu

Ng¤éng nh¿y (Detection threshold/ Limit of detection - LOD) cïa vÃt liáu TLD hay giá trá liÅu th¿p nh¿t c thÇ đo đ¤ëc, là mát hàm tháng kê biÃn đåi cïa nhăng tín hiáu phông thu đ¤ëc tÿ nhăng mÁu vÃt liáu không đ¤ëc chiÃu Ng¤éng nh¿y đ¤ëc xác đánh bằng ba lÁn đá lách chu¿n tÃp hëp phông nái t¿i cïa mÁu ·BG [27]:

(1.2)

a (ph -ph)i=1 i

BG n-1

 Trong đ : ·BGlà đá lách chu¿n tÃp hëp phông nái t¿i cïa mÁu vÃt liáu; phi

là phông nái t¿i cïa mÁu thñ i; phlà phông trung bình cïa n mÁu

D = 3·L BG

Theo tiêu chu¿n IEC 1066:1991, kÃt quÁ khÁo sát ng¤éng liÅu cąc tiÇu phÁi thoÁ mãn điÅu kián nh¤ sau :

( ) ≤ H; vãi H = 0,1 mSv

1.3.3 DÁi đáp ąng liÁu tuy¿n tính

Mát trong nhăng tiêu chí quan trãng nh¿t khi chà t¿o các vÃt liáu làm liÅu kà là są đáp ñng liÅu bñc x¿ cïa vÃt liáu và khoÁng tuyÃn tính cïa n (Linearity response) ĐÇ kiÇm tra đá chính xác cïa mÁu vÃt liáu ta phÁi xét mái quan há tuyÃn tính giăa mñc liÅu h¿p thí thąc mà vÃt liáu đã bá chiÃu vãi giá trá liÅu ta đo đ¤ëc tÿ vÃt liáu đ æ đây, ta xét chính là mái quan há giăa liÅu t¤¢ng đ¤¢ng thąc chiÃu vãi mñc liÅu đo đ¤ëc tÿ vÃt liáu

Đái vãi vÃt liáu TL, viác khÁo sát đá tuyÃn tính cïa chúng là cÁn thiÃt vÅ dÁi ho¿t đáng tin cÃy cïa vÃt liáu đ Đá tuyÃn tính cïa vÃt liáu TL phÁi thßa mãn công thñc sau [28, 29]:

E ± lC

0,9 1,1 (1.3)

Trong đ , Eilà giá trá trung bình cïa n liÅu kà ç mát mñc liÅu (mSv), Ci là giá trá liÅu chu¿n (mSv), lilà đá ráng mát nāa khoÁng tin cÃy cïa giá trá trung bình Ei trong ni phép đo

1.3.4 Đß tă chi¿u x¿ theo thãi gian khi l¤u trā vÁt liáu

KhÁo sát mñc đá tą chiÃu x¿ (Self- irradiation) cïa vÃt liáu nhằm khÁo sát hián t¤ëng vÃt liáu K2GdF5:Tb bá chiÃu x¿ bçi các tác nhân ph ng x¿ c trong hoÁc bá lÁn vào các thành phÁn c¿u t¿o nên vÃt liáu Tiêu chu¿n đánh giá mñc đá tą chiÃu x¿ cïa vÃt liáu LD dąa trên công thñc sau:

Trong đ ,  là giá trá trung bình tą chiÃu x¿ cïa n mÁu; Cblà phông giám sát t¤¢ng tñng vãi khoÁng thåi gian l¤u giă cïa mÁu vÃt liáu; lS là mát nāa giá trá tin cÃy cïa 

Đái vãi bñc x¿ photon [Hp(10)] thì giá trá tą chiÃu x¿ không v¤ët quá 0,1 mSv/tháng, giá trá đ tng lên vãi cùng mát há sá tng cïa thåi gian đánh giá mñc đá tą chiÃu x¿ Ví dí: khi thåi gian đánh giá là 2 tháng thì giá trá tiêu chu¿n tą chiÃu x¿ sÁ không đ¤ãc v¤ët quá 0,5 x 2 = 1 mSv

Giá trá Hp(10) giá trá tiêu chu¿n tą chiÃu x¿ H không đ¤ëc v¤ët quá 0,2 mSv trong 2 tháng

1.3.5 Să suy giÁm tín hiáu TL theo thãi gian (fading)

Są suy giÁm tín hiáu theo thåi gian (Fading) là są m¿t tín hiáu không mong muán hay là są giÁi ph ng tuỳ ý nhăng electron (đián tā) ra khßi bÁy tr¤ãc khi quá trình đãc đ¤ëc thąc hián Các quá trình nhiát hoÁc quang kích thích są giÁi ph ng đián tā chính là nguyên nhân gây ra quá trình suy giÁm này Cí thÇ h¢n, są suy giÁm tín hiáu là do nhiát đá Xác su¿t đián tā đ¤ëc giÁi ph ng khßi các tâm bÅt do nhiát tuân theo phân bá Boltzman nh¤ sau [27]:

eV.K-1), T là nhiát đá cïa mÁu tính theo thang nhiát đá tuyát đái (K)

Thåi gian bán rã cïa bÁy này là T1/2, đây cũng là thåi gian bán rã cïa đßnh đ¤ång cong phát x¿ t¤¢ng ñng, n đ¤ëc xác đánh là thåi gian đÇ sá đián tā bá bÁy giÁm đi mát nāa giá trá ban đÁu :

1E-2

Viác m¿t tín hiáu theo thåi gian là mát v¿n đÅ quan trãng trong ñng díng cïa liÅu kà nên cÁn đ¤ëc xem xét mát cách k càng đÇ đánh rõ đÁc tr¤ng cïa tÿng lo¿i vÃt liáu TL Thông th¤ång, viác nghiên cñu fading đ¤ëc khÁo

sát trong khoÁng tÿ 15 đÃn 30 ngày là đï kÃt quÁ cho viác tính toán ra há sá fading, tuy nhiên vÃt liáu K2GdF5:Tb đ¤ëc chà t¿o mãi hoàn toàn nên thåi gian khÁo sát cÁn dài h¢n (90 ngày)

1.3.6 Tiêu chuẩn đánh giá các đ¿c tr¤ng căa liÁu k¿

Tiêu chu¿n k thuÃt đ¤ëc áp díng đÇ đánh giá các đÁc tr¤ng cïa TLD dąa trên các tiêu chu¿n cïa îy ban K thuÃt đián quác tà (IEC) và các khuyÃn cáo cïa IAEA, ICRP Tiêu chu¿n k thuÃt áp díng đái vãi các liÅu kà cá nhân thí đáng TLD là IEC 1066:1991 ĐÃn nay tiêu chu¿n k này cũng đã đ¤ëc chßnh sāa, tái bÁn và cÃp nhÃt (nh¤ tiêu chu¿n IEC 62387:2012) Viác đánh giá các đÁc tr¤ng cïa vÃt liáu K2GdF5:Tb trong luÃn vn sÁ sā díng kÃt hëp hai tiêu chu¿n k thuÃt này

1.4 MàT Sà Đ¾I L£êNG VÀ Đ¡N Và DÙNG TRONG ĐàNH LIÄU

1.4.1 LiÁu h¿p thā D

LiÅu h¿p thí D (Absorbed dose) là đ¿i l¤ëng đánh giá mñc đá h¿p thí l¤ëng bñc x¿, đ¤ëc đánh ngh*a là phÁn nng l¤ëng d đ¤ëc h¿p thí trong mát đ¢n vá khái l¤ëng vÃt ch¿t [28, 29]:

Su¿t liÅu h¿p thí là liÅu h¿p thí tính trong mát đ¢n vá thåi gian, đ¤ëc tính bằng tß sá:

(1.8) Vãi dD là są thay đåi cïa liÅu h¿p thí trong khoÁng thåi gian dt (Gy/s hoÁc Gy/min) [28, 29]

1.4.2 LiÁu t¤¢ng đ¤¢ng

LiÅu t¤¢ng đ¤¢ng (Equivalent dose – HT,R) - c n gãi là t¤¢ng đ¤¢ng liÅu, là đ¿i l¤ëng dùng đÇ đánh giá liÅu bñc x¿ trong mát tå chñc mô/ c¢ quan cïa c¢ thÇ ng¤åi và đ¤ëc xác đánh theo công thñc nh¤ sau:

HT,R = DT,R× WR (1.9)

Trong đ : DT,R là liÅu h¿p thí do lo¿i bñc x¿ R gây ra, l¿y trung bình trên c¢ quan hoÁc tå chñc mô T; WR là trãng sá bñc x¿ cïa bñc x¿ lo¿i R (WR= 1 đái vãi bñc x¿ photon, đián tā)

Đ¢n vá cũ cïa liÅu t¤¢ng đ¤¢ng trong há SI là Rem (1 Rem = 0,01 J/kg) và đ¢n vá mãi là Sievert (Sv); 1 Sv = 100 Rem = 1 J/kg

Su¿t liÅu t¤¢ng đ¤¢ng (Equivalent dose rate) là liÅu t¤¢ng đ¤¢ng trên mát đ¢n vá thåi gian

T,R

E =W H = W (W D) (1.11) Trong đ : HT là liÅu t¤¢ng đ¤¢ng cïa mô T, WTlà trãng sá mô cïa mô T Tång đ¤ëc l¿y cho t¿t cÁ các mô/c¢ quan trong c¢ thÇ (W = 1T )

LiÅu hiáu díng c đ¢n vá nh¤ liÅu t¤¢ng đ¤¢ng (J/kg) và đ¤ëc gãi là Sievert (Sv); 1 Sv = 1 J/kg

Su¿t liÅu hiáu díng (Effective dose rate) là liÅu t¤¢ng đ¤¢ng trên mát đ¢n vá thåi gian (đ¢n vá đo là J/kg/s hay Sv/s)

Đái vãi bñc x¿ đâm xuyên yÃu, d = 0,07 mm đ¤ëc khuyÃn cáo đÇ kiÇm soát liÅu da thì t¤¢ng đ¤¢ng liÅu cá nhân Hp(d) đ¤ëc viÃt là Hp(0,07) và d = 3 mm đÇ kiÇm soát liÅu thïy tinh thÇ cïa mÅt thì t¤¢ng đ¤¢ng liÅu cá nhân Hp(d) đ¤ëc viÃt là Hp(3)

Đá sâu d = 10 mm đ¤ëc khuyÃn cáo đái vãi bñc x¿ đâm xuyên m¿nh, t¤¢ng đ¤¢ng liÅu cá nhân Hp(d) đ¤ëc viÃt thành Hp(10) Trong l*nh vąc đánh liÅu cá nhân chiÃu ngoài, Hp(10) đ¤ëc coi nh¤ liÅu hiáu díng toàn thân Hp(d) c thÇ đ¤ëc đo bằng mát liÅu kà đeo trên bÅ mÁt c¢ thÇ (th¤ång đeo ç phía tr¤ãc ngąc) và đ¤ëc bao phï bằng vÃt liáu t¤¢ng đ¤¢ng mô c đá dày thích hëp

Trong nghiên cñu cïa luÃn vn, mÁu vÃt liáu K2GdF5:Tb (vãi nãng đá pha t¿p 10%Tb) đ¤ëc chiÃu x¿ photon vãi các giá trá liÅu t¤¢ng đ¤¢ng môi tr¤ång [H*(d)] vãi đá đâm xuyên lãn (d = 10 mm), hay H*(10)

2.1.2 Há chi¿u chuẩn tia X

Há phát tia-X <RF-200EGM2= (hãng/n¤ãc: Rikaku/NhÃt BÁn) [26] đ¤ëc đÁt t¿i Ph ng chu¿n liÅu bñc x¿ c¿p c¢ sç (TSDL) cïa Vián NCHN (xem Hình 2.1), c mát sá đÁc tr¤ng chính đ¤ëc nêu trong BÁng 2.1

Hình 2.1 Hệ p t tia X <RF-200EGM2=

Bảng 2.1 Một số đặc trưng c ín của m y p t tia X <RF-200EGM2=

Đián cao áp 70 ~ 200 kV (b¤ãc thay đåi 2 kV) C¤ång đá d ng đián STD mode: 5 mA

LOW mode ~ 4 mA C¿u hình đÁu b ng phát tia-X

àng tia-X: Ceramic

Kích th¤ãc tiêu điÇm (danh đánh): 2x2 mm2

T¿m lãc tia cá đánh Al 2mm + Be 1mm Thåi gian phát tia liên tíc tái đa 9 min 59 s

2.1.3 Há chi¿u chuẩn gamma Cs-137

Há chiÃu chu¿n liÅu gamma dùng nguãn Cs-137 đ¤ëc đÁt t¿i TSDL, bao gãm: Nguãn chu¿n gamma Cs-137, há đánh vá vá trí chiÃu mÁu/đÁu d đo bằng tia laze, bàn chiÃu chu¿n (xem Hình 2.2)

- Nguãn gamma Cs-137: Ho¿t đá cé 6,6.109

Bq hay 178,38 mCi (1982), và giÁm c n cé 2,56.109

Bq hay 69,19 mCi vào nm 2023 Nguãn này (d¿ng hình trí cao 12,6 mm và đ¤ång kính 5,8 mm) đ¤ëc đÁt ç tâm cïa khái che chÅn (container) chì Cāa så chì đ ng/mç tą đáng bằng há tháng đián tā ç ph ng điÅu khiÇn bên ngoài

- Há đánh vá vá trí bằng tia laze: Há này gãm hai đèn laze chiÃu vuông g c nhau giúp xác đánh đúng tâm vá trí đÁt mÁu/đÁu d sao cho trùng vãi tâm cïa nguãn chu¿n gamma

- Bàn chiÃu chu¿n: Bàn đ¤ëc làm bằng vÃt liáu gß, cao 1 m Trên mÁt bàn c k¿ các đ¤ång l¤ãi d¿ng hình vuông, gãm 9x5 ô, mßi ô vuông c¿nh 20 cm, thÇ hián tãa đá theo tríc OX và OY Trên bàn c dán th¿ đánh d¿u vá trí tãa đá và sÁ đ¤ëc ghi nh¤ sau: X<sá thñ tą ô theo tríc OX>Y<sá thñ tą ô theo tríc OY>, điÇm c tãa đá X6Y3 là tâm cïa bàn Bàn đ¤ëc gÅn trên há tháng bánh xe, c đánh d¿u vá trí tâm bàn ç chân bàn và c thÇ tr¤ët trên mát đ¤ång ray

Hình 2.2 Hệ chiếu chuẩn gamma dùng Cs-137

2.1.4 Há chi¿u chuẩn gamma Co-60

Há chiÃu chu¿n liÅu gamma dùng nguãn Co-60 đ¤ëc đÁt t¿i TSDL (xem Hình 2.3), bao gãm:

- Nguãn Co-60 là mát thßi d¿ng trí c đ¤ång kính 1,1 cm và cao 8 cm (đ¤ëc l¿y tÿ thiÃt bá chiÃu x¿ <Issledovachel= cïa Liên Xô cũ) Ho¿t đá nguãn

cé 592 Ci (9/1985), và giÁm c n cé 4,69 Ci (9/2022)

- Khái che chÅn chì chña nguãn là container chña các nguãn cïa Liên Xô cũ àng chu¿n trąc (tą t¿o tr¤ãc đây) c đ¤ång kính cé 2,5 cm và dài cé 25 - 30 cm Nguãn đ¤ëc khi kéo lên vá trí tâm áng chu¿n trąc đÇ chiÃu x¿

mÁu bằng tay g¿t

- Há đánh vá vá trí bằng tia laze: Há này gãm hai đèn laze chiÃu vuông g c nhau giúp xác đánh đúng tâm vá trí đÁt mÁu/đÁu d sao cho trùng vãi tâm cïa nguãn gamma

Hình 2.3 Hệ chiếu chuẩn gamma dùng Co-60

2.1.5 Há đãc tín hiáu nhiát phát quang Rexon UL-320

Há thiÃt bá đãc tín hiáu nhiát phát quang Rexon UL-320 kÃt nái vãi phÁn mÅm xā lý phã TL chuyên díng WinRex-320 (gãi tÅt là há đãc liÅu Rexon UL-320)

Hình 2.4 Hệ đọc tín iệu nhiệt p t quang Rexon UL-320

Há đãc liÅu Rexon UL–320 (Hãng Rexon, USA) (xem Hình 2.4) bao gãm: mát máy đãc tín hiáu TL và mát máy tính ch¿y há điÅu hành Windows XP c cài đÁt phÁn mÅm điÅu khiÇn, mát màn hình VGA Há này dùng đÇ xác đánh liÅu bñc x¿ (³, ´, n¢tron và tia-X) và đ¤ëc ñng díng trong viác đánh liÅu bñc x¿ cá nhân Há đãc liÅu Rexon UL–320 dùng cho các d¿ng vÃt liáu TL nh¤ d¿ng bát, d¿ng viên nén, d¿ng que, & PhÁn mÅm kèm theo ch¿y trên Windows XP cung c¿p khÁ nng kiÇm soát, cài đÁt nhiÅu thông sá khác nhau đái vãi các ch¿t nhiát phát quang khác nhau và khÁ nng xā lý, quÁn lý tÃp tin l¤u tră PhÁn mÅm c thÇ sā díng đác lÃp vãi há đãc liÅu này, giúp viác phân tích sá liáu đã đo chï đáng h¢n MÁu TL đ¤ëc đo tą đáng, nhiát đá trong quá trình đo đ¤ëc xác đánh bằng cÁm biÃn hãng ngo¿i Khi chu trình TL hoàn thành, đ¤ång cong TL, nhiát đá, sá đÃm sÁ đ¤ëc hiÇn thá và l¤u tră trong các tÃp tin phân tích Há đãc liÅu Rexon UL–320 ghi nhÃn sá tín hiáu photon ánh sáng (signal, count – hay c n gãi là sá đÃm) tÿ áng nhân quang đián cïa há đo mà không phÁi ghi nhÃn sá đián tích (đ¢n vá là nC) nh¤ mát sá há đo liÅu TL khác

Các thông sá k thuÃt c¢ bÁn cïa há đãc liÅu Rexon UL–320 đ¤ëc trình bày trong BÁng 2.2

Bảng 2.2 T ông số kỹ thuật cơ bản của hệ đọc liều Rexon UL–320

TT ĐÁc tính k thuÃt Thông sá khoÁng 1 s

4 Há tháng nung ch¿t TL

Nung n ng trąc tiÃp vãi TTP 10 nút Đá chia nhiát đá nhß nh¿t: 1 O

C DÁi nhiát đá: đÃn 500 O

C KiÇm soát nhiát đá: 10 điÇm Đá chính xác: 1 O

Hình 2.6 Lò nung mẫu vật liệu

2.2 CHIÂU X¾ VÀ KHÀO SÁT CÁC ĐÀC TR£NG CîA VÂT LIàU

2.2.1 Bß trí thí nghiám chi¿u x¿ m¿u vÁt liáu

S¢ đã bá trí thí nghiám chiÃu x¿ mÁu vÃt liáu trên máy phát tia-X 200EGM2=, các há chiÃu chu¿n gamma (Cs-137, Co-60) t¿i TSDL đ¤ëc trình

<RF-bày t¤¢ng ñng trên Hình 2.7 và Hình 2.8

Hình 2.7 Sơ đồ bố trí t í ng iệm chiếu xạ mẫu trên m y p t tia-X

MÁu chiÃu T¿m lãc bå

sung B ng

phát tia-X

T¿m lãc c s¿n

Tríc chùm bñc x¿

Tr¤ång x¿

Hình 2.8 Sơ đồ bố trí t í ng iệm c iếu xạ mẫu trên c c ệ c iếu c uẩn

Cs-137 và Co-60

2.2.2 Chuẩn bá m¿u vÁt liáu

- î nhiát vÃt liáu K2GdF5:Tb d¿ng bát bằng l nung ç nhiát đá 450 oC vãi thåi gian 10 giå đÇ x a tín hiáu d¤, sau đ cho mÁu nguái mát cách tą nhiên đÃn nhiát đá ph ng và tiÃn hành n¿p vÃt liáu vào tuýp mÁu

- Các mÁu vÃt liáu K2GdF5:Tb d¿ng bát dùng đÇ đo các đ¤ång cong TL (gãi tÅt là phå TL) đái vãi bñc x¿ photon VÃt liáu này đã đ¤ëc nghiên cñu chà t¿o ç Vián NCHN và đã đ¤ëc s¿y khô, đ¤ëc cân khái l¤ëng bằng cân phân tích đián tā 4 sá BP121S Mßi mÁu sau khi cân c khái l¤ëng khoÁng 20 mg (đÇ phù hëp vÅ hình hãc chña mÁu bát trong khay đo cïa máy đãc liÅu Rexon UL-320), đ¤ëc đ¤a vào tuýp nhąa đen hình trí c nÅp (chiÅu cao ngoài 14 mm, đ¤ång kính ngoài 5 mm, chiÅu cao trong 8 mm, đ¤ång kính trong 2 mm) và đ¤ëc đánh sá theo thñ tą Sau đ , các tuýp nhąa chña mÁu vÃt liáu (gãi tÅt là mÁu) đ¤ëc chña trong túi nilon đÇ thąc hián chiÃu x¿ Mßi túi nilon (gãi là m¿ mÁu) chña mát sá mÁu và chiÃu vãi mát lo¿i bñc x¿ cÁn khÁo sát (xem Hình 2.9) Khi chiÃu x¿, các mÁu trong túi nilon đ¤ëc xÃp sát nhau theo cùng mát mÁt phẳng đÇ bÁo đÁm khi chiÃu x¿ thì các mÁu c cùng khoÁng cách tính tÿ nguãn bñc x¿, nằm trong tr¤ång x¿ và đ¤ëc chiÃu x¿ vãi cùng mát liÅu

KhoÁng cách d Khái che chÅn

nguãn Nguãn Cs-137, Co-60 Chu¿n trąc

MÁu chiÃu

Hình 2.9 Mẫu vật liệu được chuẩn bị cho chiếu xạ

2.2.3 Chi¿u m¿u vÁt liáu

2.2.3.1 Chiếu mẫu bằng hệ chiếu chuẩn tia-X

Sau khi chu¿n bá mÁu vÃt liáu, ta đÁt mÁu vÃt liáu lên giá chiÃu mÁu và đÁt vào tâm tr¤ång chiÃu máy phát tia-X <RF-200GM2= t¿i khoÁng cách 1 m tính tÿ tâm cïa đÁu máy phát tia-X

ĐÇ vÃn hành thiÃt bá ta phÁi c¿p nguãn cho máy phát tia-X đÁm bÁo ån đánh và đáp ñng công su¿t Đái vãi máy phát tia-X ta thay đåi các thông sá [đián áp (kV), thåi gian t(s), d ng phát tia (mA), t¿m lãc chùm tia (mmAl)] đÇ thay đåi nng l¤ëng và su¿t liÅu bñc x¿ cïa chùm tia-X phát ra tÿ áng phát tia Trong luÃn vn này, thông sá d ng phát không thay đåi (5 mA)

Hình 2.10 Bố trí t í ng iệm chiếu mẫu tia-X

2.2.3.2 Chiếu mẫu bằng hệ chiếu chuẩn Cs-137

Sau khi chu¿n bá mÁu vÃt liáu, ta đÁt mÁu vÃt liáu lên vá trí cá đánh và vào đúng tâm tr¤ång chiÃu cïa nguãn Cs-137 t¿i khoÁng cách 1 m tính tÿ tâm cïa đÁu nguãn Cs-137

Hình 2.11 Bố trí t í ng iệm chiếu mẫu với bức xạ gamma (Cs-137)

2.2.3.3 Chiếu mẫu bằng hệ chiếu chuẩn Co-60

Sau khi chu¿n bá mÁu vÃt liáu, ta đÁt mÁu vÃt liáu lên giá chiÃu mÁu và đÁt vào tâm tr¤ång x¿ cïa nguãn Co-60 t¿i khoÁng cách xác đánh tính tÿ tâm cïa nguãn Co-60

Mñc liÅu càng lãn thì đÁt mÁu vÃt liáu càng gÁn và thåi gian chiÃu càng lâu nh¤ng khoÁng cách tái thiÇu là 1 m đÇ tránh tán x¿ cïa thành áng chu¿n trąc Ta tính toán thåi gian t¤¢ng ñng vãi mßi mñc liÅu đÇ c thåi gian chiÃu phù hëp vãi thåi gian chiÃu theo BÁng 2.3

Bảng 2.3 Thời gian chiếu tương ứng với c c mức liều k c n au từ nguồn

gamma Co-60

Mñc liÅu (mSv)

Thåi gian (s) 420 1680 4140 6300 8400

Hình 2.12 Bố trí t í ng iệm chiếu mẫu với bức xạ gamma (Co-60)

2.3.4 KhÁo sát đáp ąng TL trên máy đãc liÁu Rexon UL-320

2.3.4.1 Bố trí t í ng iệm

Các mÁu vÃt liáu K2GdF5:Tb sau khi đã chiÃu x¿ đ¤ëc đo phå TL trên

máy đãc liÅu Rexon UL-320 đÇ khÁo sát các đÁc tr¤ng vÅ dÁi nhiát đá/nhiát

đá đßnh, c¤ång đá TL/c¤ång đá đßnh và tác đá gia nhiát

2.3.4.2 Đo cường độ tín iệu TL

Các mÁu sau khi cân và n¿p vào tuýp nhąa đen, sau đ thąc hián chiÃu x¿ vãi liÅu đã xác đánh, rãi đo trên máy đãc liÅu Rexon UL–320 ĐÇ nâng cao đá chính xác cũng nh¤ đá ån đánh cïa há tháng, cÁn bÁo quÁn máy tránh đá ¿m cao và bÃt máy ít nh¿t 30 phút tr¤ãc khi đo

1 ĐÁu tiên đÇ thąc hián mát chu trình đo TLD ta phÁi đng nhÃp vào há tháng (xem Hình 2.13) Dùng tên đng nhÃp mÁc đánh <A1= và mÃt kh¿u mÁc đánh <1A= đÇ đng nhÃp

Hình 2.13 Màn ìn đăng n ập của Rexon UL–320

2 Sau các b¤ãc đng nhÃp, màn hình điÅu khiÇn chính sÁ xu¿t hián Phía bên phÁi màn hình hiÇn thá tr¿ng thái hián t¿i cïa há tháng (các tr¤ång System, N2, Drawer, Process File Name, Analysis File Name) (xem Hình 2.13)

System: 320-ONLINE: Máy đãc liÅu đang kÃt nái thành công vãi máy tính qua cång RS232

BIT-OK STATUS-OK

N2: REQD (Nitrongen Required): <YES/NO=

VALVE: CLOSE FLOW: OFF Drawer:

Gãm 2 nút công cí =CLOSE= và <OPEN= dùng đÇ <đ ng= và <mç= giá đÁt khay chña mÁu

Process File Name:

Chãn File mÁu cho mát chu trình TLD ( C đuôi TYP) Analysis File Name:

Chãn File Analysis cho mát chu trình TLD, File này là n¢i l¤u l¿i thông tin các lÁn đo TLD (C đuôi ANL)

Màn hình bên trái hiÇn thá các sá liáu đo cïa há tháng theo thåi gian đo: nhiát đá, sá đÃm, mã sá mÁu, mã sá đ*a, &

Hình 2.14 Màn ìn điều khiển c ín của Rexon UL-320