Đang tải... (xem toàn văn)
Nghiên cứu tổng hợp xúc tác Spinel NiAl2O4, ứng dụng để xử lý khí ô nhiễm NO bằng phương pháp khử chọn lọc với Hydrocacbon
Bộ giáo dục v Đo tạo Trờng Đại học Bách Khoa Hà nội Nguyễn Kim Ng Nghiên cứu tổng hợp xúc tác spinel N iAl 2 O 4 , ứng dụng để xử lý khí ô nhiễm NO bằng phơng pháp khử chọn lọc với hydrocacbon Chuyên ngành: Công nghệ môi trờng không khí Mã số: 62.85.06.05 Tóm tắt luận án tiến sĩ kỹ thuật Hà nội - 2006 Công trình đợc hoàn thành tại: Trờng Đại học Bách Khoa Hà nội Ngời hớng dẫn khoa học: 1. PGS.TS Đặng Kim Chi 2. GS. TSKH Hoàng Trọng Yêm Phản biện 1: GS. TS Phạm Hùng Việt Phản biện 2: GS. TS Nguyễn Hữu Phú Phản biện 3: GS. TSKH Ngô Thị Thuận Luận án sẽ đợc bảo vệ trớc Hội đồng chấm luận án cấp Nhà nớc, họp tại hội trờng. Trờng Đại học Bách Khoa Hà nội, vào hồi. giờngày .tháng năm 2006 Có thể tìm hiểu luận án tại Th viện Quốc gia và Th viện Trờng Đại học Bách khoa Hà nội 1 Mở đầu 1. Tính cấp thiết của đề tài Các khí NO x là thành phần tơng đối độc hại, không những có tác động xấu đối với sức khoẻ cộng đồng, môi trờng sinh thái mà còn gây ra các hiệu ứng toàn cầu nh ma axít, khói quang hoá và suy giảm tầng ozon. Các phơng pháp xử lý NO x nh oxi hoá kết hợp với hấp thụ không còn thích hợp nữa do có hạn chế về tốc độ và quá trình xử lý tạo ra nớc thải. Trong hơn một thập kỷ qua hớng nghiên cứu xử lý NO x trên xúc tác đã đợc nhiều nhà khoa học trong lĩnh vực xúc tác môi trờng đặc biệt quan tâm. Trong số các phơng pháp xử lý NO x trên xúc tác thì phơng pháp khử chọn lọc NO x bằng hydrocacbon (HC-SCR-NO x ) là một trong những phơng pháp có hiệu quả. Cho đến nay có rất nhiều các hệ xúc tác đã đợc nghiên cứu cho phản ứng này nh: zeolit, kim loại quý/chất mang, oxít kim loại, perovskite và spinel v.vTuy nhiên các công trình nghiên cứu về vấn đề này trên spinel còn rất hạn chế, hơn nữa nghiên cứu và phát triển các hệ xúc tác mới với hệ mao quản trung bình (MQTB), ứng dụng hiệu quả cho xử lý môi trờng đang đợc đặt ra trớc các nhà khoa học. Do đó, hớng nghiên cứu của luận án - nghiên cứu tổng hợp xúc tác dạng spinel và ứng dụng để xử lý khí ô nhiễm NO rất phù hợp với xu hớng hiện nay của thế giới. 2. Mục đích của luận án Nghiên cứu tổng hợp xúc tác spinel có hệ MQTB, có bề mặt riêng lớn, có độ xốp thích hợp và có hoạt tính cao đối với phản ứng khử chọn lọc khí NO bằng hydrocacbon. 3. Những đóng góp mới của luận án 3.1. Đã tổng hợp thành công các spinel NiAl, CoAl bằng một quy trình mới. Quy trình tổng hợp đơn giản, dễ thực hiện, sử dụng nguồn vật liệu hoá chất dễ kiếm, giá rẻ. Các spinel NiAl và CoAl có hệ MQTB, có phân bố kích thớc mao quản tơng đối đồng đều. Đã tìm ra điều kiện tối u để tổng hợp xúc tác spinel NiAl có bề mặt riêng lớn. 2 3.2. Các spinel NiAl có khả năng chuyển hoá khí ô nhiễm NO với hiệu suất tơng đối cao, trong khoảng nhiệt độ rộng và thấp, đối với phản ứng khử chọn lọc khí NO bằng C 3 H 8 (C 3 H 8 -SCR- NO). 3.3. Đã xác định năng lợng hoạt hoá của phản ứng C 3 H 8 -SCR- NO trên các spinel NiAl, cho thấy khả năng xúc tác phản ứng ở nhiệt độ tơng đối thấp của các spinel NiAl đã tổng hợp đợc 3.4. Đã nghiên cứu ảnh hởng của SO 2 lên hoạt tính xúc tác spinel NiAl trong phản ứng khử chọn lọc NO bằng C 3 H 8 . Kết quả cho thấy SO 2 ảnh hởng không đáng kể đến hiệu suất chuyển hoá NO trong phản ứng C 3 H 8 -SCR-NO. 4. Bố cục của luận án Luận án bao gồm 114 trang, 9 bảng, 47 hình, 196 tài liệu tham khảo và 26 trang phụ lục. Bố cục của luận án nh sau: Phần mở đầu (3 trang), Chơng I- Tổng quan (29 trang), Chơng II- Các phơng pháp nghiên cứu và thực nghiệm (23 trang), Chơng III- Các kết quả và thảo luận (57 trang) và phần kết luận (2 trang) Chơng 1. Tổng quan 1.1. Ô nhiễm môi trờng khí và tác động độc hại của các khí ô nhiễm NO x Trong các chất làm ô nhiễm không khí thì NO x là thành phần tơng đối độc hại. Các khí NO x (trong đó khí NO chiếm khoảng trên 95%), đợc phát thải chủ yếu từ quá trình đốt cháy nhiên liệu hoá thạch nh khí thải của các nhà máy nhiệt điện, các lò đốt công nghiệp, lò đốt chất thải rắn và các phơng tiện giao thông, v.vKhí NO gây ảnh hởng độc hại đối với hệ xúc tác enzim cho quá trình chuyển hoá các aminoaxit trong cơ thể con ngời. Mặt khác, trong môi trờng không khí đợc oxi hoá thành NO 2 bởi các gốc hoạt tính nh HO , HO 2 , sau đó trong quá trình di chuyển tiếp theo NO 2 tác dụng với hơi nớc tạo thành axit HNO 3 , gặp mây tạo ra hỗn hợp khói và sơng mù hoặc ngng tụ rơi xuống thành các cơn ma axit, làm ảnh hởng hệ sinh thái sông, hồ và đất. Trớc đây, các khí NO x thờng đợc xử lý bằng phơng pháp oxi hoá 3 kết hợp với hấp thụ, hoặc khử NO x thành N 2 và O 2 , tuy nhiên các phơng pháp này rất bị hạn chế về tốc độ. Do đó, nói chung cần thiết xúc tác để tăng cờng quá trình xử lý các khí NO x . 1.2. Các phơng pháp xử lý NO x trên xúc tác (DeNO x ) Có hai phơng pháp chính để xử lý NO x trên xúc tác: - Phơng pháp 1: Phân huỷ trực tiếp NO x - Phơng pháp 2: Khử chọn lọc NO x Theo phơng pháp 1 thì NO x đợc phân huỷ trên xúc tác để tạo thành sản phẩm N 2 và O 2 , mà không sinh ra các chất ô nhiễm thứ cấp. Các xúc tác đã đợc nghiên cứu cho phản ứng phân huỷ NO x là các kim loại quý nh: Pt, Pt-Rh, Pt/Al 2 O 3 , các oxít kim loại, perovskite, v.v Tuy nhiên, các hệ xúc tác trên đều có nhợc điểm chung là có hoạt tính ở nhiệt độ tơng đối cao (t> 800 o C) và bị giảm hoạt tính khi có mặt O 2 trong hỗn hợp khí xử lý. Phơng pháp phân huỷ trực tiếp, vì thế ít đợc áp dụng thực tế. Theo phơng pháp 2 thì các khí NO x đợc tách ra khỏi hỗn hợp khí ô nhiễm ở nhiệt độ tơng đối thấp hơn bằng một trong các chất khử nh hydrocacbon, amoniac, oxit cacbon hay hydro. Trong đó phơng pháp khử chọn lọc NO x bằng hydrocacbon (HC- SCR) là phơng pháp rất có hiệu quả, có khả năng ứng dụng để xử lý các khí NO x trong môi trờng d O 2 nh khí thải của lò đốt công nghiệp. Số lợng các hệ xúc tác đợc thử hoạt tính cho phản ứng HC-SCR rất đa dạng, nh các zeolit: Cu-ZSM-5, Co-Pt/ZSM- 5; kim loại trên chất mang: Pt/Al 2 O 3 , Ni/Al 2 O 3 , Co/Al 2 O 3 ; các oxit kim loại: Al 2 O 3 , TiO 2 , ZrO 2 ; oxit phức hợp: perovskite, spinel v.vTrên các xúc tác nghiên cứu phản ứng xảy ra trong khoảng nhiệt độ (300- 600 o C), tơng đối thấp hơn so với phơng pháp phân huỷ trực tiếp và O 2 có tác dụng làm tăng tốc độ của phản ứng khử các khí NO x . 1.3. Phản ứng xúc tác dị thể Phản ứng xúc tác dị thể là quá trình, trong đó chất xúc tác và các chất phản ứng ở khác pha nhau, chẳng hạn xúc tác là chất rắn, còn các chất tham gia ở trạng thái lỏng hoặc khí và phản ứng sẽ 4 xảy ra trên bề mặt phân chia pha. Phản ứng xúc tác dị thể xảy tơng đối phức tạp, bao gồm năm giai đoạn cơ bản nh sau: 1. Vận chuyển chất phản ứng đến bề mặt xúc tác 2. Hấp phụ chất phản ứng lên bề mặt xúc tác 3. Phản ứng xảy ra trên bề mặt xúc tác (hình thành phức chất không bền và bị phân huỷ thành sản phẩm 4. Giải hấp phụ sản phẩm ra khỏi bề mặt xúc tác 5. Vận chuyển sản phẩm ra khỏi bề mặt xúc tác. Giai đoạn 2, 3 và 4 có bản chất hoá học và đợc xem nh các giai đoạn tạo nên một phản ứng xúc tác. Giai đoạn 1 và 5 không kèm theo các biến đổi hoá học. Giai đoạn 1 là quá trình vật lý thuần tuý, chuyển chất phản ứng từ pha khí đến các tâm hoạt động của xúc tác, đây là quá trình khuếch tán và thờng đợc gọi là quá trình chuyển khối. Giai đoạn 5 là quá trình chuyển sản phẩm phản ứng ra khỏi bề mặt xúc tác. Khi giai đoạn 1 hoặc 5 chậm hơn so với các giai đoạn của phản ứng hoá học thì tốc độ của phản ứng xúc tác đợc quyết định bởi tốc độ khuếch tán hoặc tốc độ chuyển khối. Trong thực tế điều quan trọng, là nhận biết đợc khi nào phản ứng xúc tác dị thể bị hạn chế bởi khuếch tán, bởi vì trong điều kiện đó xúc tác làm việc không hiệu quả. Chơng 2 Các phơng pháp nghiên cứu v thực nghiệm 2.1. Phơng pháp tổng hợp xúc tác oxít phức hợp 2.1.1. Giới thiệu về oxit dạng spinel Spinel là oxit phức của hai oxít, có công thức tổng quát: AB 2 O 4 , trong đó: A và B là các cation có hoá trị II và III tơng ứng. Mạng lới spinel gồm các ion oxi gói gém chắc đặc lập phơng tâm mặt, gồm các cation A và B sắp xếp vào các hốc tứ diện và bát diện. Mỗi tế bào mạng gồm 8 phân tử AB 2 O 4 , tuỳ thuộc vào sự phân bố của cation B, có hai dạng spinel: spinel thuận và spinel nghịch. Trong spinel thuận, 8 cation A nằm ở các hốc tứ diện, còn 16 cation B nằm ở các hốc bát diện, do đó có 5 công thức 4 O 2 T OBA . Trong spinel nghịch, cả 8 cation A và 8 cation B chiếm 16 vị trí các hốc bát diện, 8 cation B còn lại chuyển sang chiếm 8 hốc tứ diện, do đó spinel nghịch có công thức 4 OT O[AB](B) . Cho đến nay, có rất nhiều phơng pháp để tổng hợp spinel, tuy nhiên để tổng hợp spinel có bề mặt riêng lớn thì phơng pháp sol- gel đợc xem là rất có hiệu quả. 2.1.2. Phơng pháp sol-gel Sol-gel là quá trình chuyển hệ từ dạng dung dịch "sol" sang dạng gel đồng nhất bằng quá trình thuỷ phân và polime hoá, gel đợc xử lý nhiệt và nung sẽ thu đợc sản phẩm mong muốn. Phơng pháp sol-gel rất đa dạng, tuỳ thuộc vào tiền chất để tạo gel. Nếu tiền chất là alkoxid kim loại thì có phơng pháp sol-gel đi từ alkoxid. Nếu tiền chất là muối, để tạo gel từ dung dịch các muối, cần thêm một axit hữu cơ, do đó tơng ứng có phơng pháp sol-gel axit hữu cơ. Tuy nhiên, phơng pháp sol-gel đi từ alkoxid kim loại có nhợc điểm là giá thành quá cao của các alkoxid kim loại. Do đó, trong luận án này với mục đích tổng hợp xúc tác spinel có bề mặt riêng lớn, ứng dụng để xử lý khí ô nhiễm NO đã sử dụng tiền chất là các muối kim loại tơng ứng, đồng thời thêm tác nhân tạo phức là axit xitric. 2.2. Các phơng pháp hoá lý đặc trng xúc tác 2.2.1. Phơng pháp nhiễu xạ Rơnghen Bằng phơng pháp nhiễu xạ Rơnghen (XRD) có thể xác định một số tính chất đặc trng cấu trúc và kích thớc hạt của mẫu nghiên cứu: - Xác định các hợp chất và các pha của chúng khi so sánh các phản xạ xuất hiện trên giản đồ của mẫu nghiên cứu với mẫu chuẩn có trong JCPDS - Xác định cấu trúc tinh thể của vật liệu cha biết - Xác định kích thớc hạt của vật liệu tổng hợp. 2.2.2. Phơng pháp đặc trng xúc tác theo chơng trình nhiệt độ Phơng pháp TPR (khử theo chơng trình nhiệt độ), TPD (nhả hấp theo chơng trình nhiệt độ) là các phơng pháp thông dụng 6 nhất trong nghiên cứu xúc tác dị thể. Dựa vào các giản đồ TPR có thể: - Xác định tính chất khử của xúc tác - Xác định các trạng thái hoá trị của kim loại và hàm lợng của kim loại trong xúc tác dựa vào lợng hydro tiêu tốn - Đánh giá sự tơng tác giữa kim loại hay oxit kim loại với chất mang Dựa vào giản đồ TPD có thể xác định đợc một số đặc trng của xúc tác: - Xác định khả năng hấp phụ của xúc tác - Xác định độ mạnh yếu của các tâm hấp phụ - Cơ chế và động học của quá trình hấp phụ và nhả hấp phụ. 2.2.3. Phơng pháp đẳng nhiệt hấp phụ nitơ Phơng pháp đẳng nhiệt hấp phụ nitơ đợc áp dụng rộng rãi trong lĩnh vực xúc tác, dựa vào đờng đẳng nhiệt hấp phụ nitơ có thể xác định diện tích bề mặt riêng và phân bố kích thớc mao quản của xúc tác. 2.3. Điều kiện thực nghiệm và thiết bị 2.3.1. Tổng hợp oxít phức hợp dạng spinel a) Qui trình tổng hợp xúc tác spinel NiAl và CoAl Các spinel NiAl và CoAl đợc tổng hợp nh sau: Các muối Ni(NO 3 ) 2 và Al(NO 3 ) 3 hoặc Co(NO 3 ) 2 và Al(NO 3 ) 3 đợc trộn lẫn theo tỷ lệ đã biết, rồi đợc hoàn tan trong dung môi là nớc cất. Sau đó thêm dần axít xitric vào các hỗn hợp trên sao cho tỷ lệ số mol axit: tổng số mol các kim loại bằng 0,6; 0,7 và 0,8. Các hỗn hợp đợc làm bay hơi ở pH xác định, cho đến khi hệ chuyển thành gel. Gel đợc sấy qua đêm, tiếp đến đợc nung ở 550, 700, 800, 850 và 900 o C trong 4 giờ đối với hệ NiAl và ở 550 o C, 700 o C, 800 o C đối với hệ CoAl. b) Tổng hợp các spinel NiAl khi thay đổi một số thông số nh tỷ lệ mol các kim loại Ni:Al, nhiệt độ nung và chế độ xử lý nhiệt Ba hệ gel NiAl đợc điều chế với tỷ lệ số mol Ni:Al khác nhau, trong khoảng từ 15:10 đến 1:8, ba mẫu gel đợc ký hiệu là 7 S1, S2 và S3. Gel đợc sấy qua đêm, rồi đợc nung ở 800 o C và 900 o C trong 4h thu đợc các spinel, ký hiệu là S1(800), S2(800), S3(800), S1(900), S2(900), S3(900). Mẫu gel S2 đợc già hoá ở t= 150 o C trong khoảng 15 h, sau đó đợc sấy khô, rồi đợc nung ở 800 và 900 o C, thu đợc spinel, ký hiệu tơng ứng S2-HT(800) và S2-HT(900). 2.3.2. Xác định các tính chất hoá lý của xúc tác tổng hợp Các mẫu tổng hợp đợc đặc trng bằng các phơng pháp sau: - Phơng pháp nhiễu xạ rơnghen (XRD) - Phơng pháp TPR-H 2 - Phơng pháp TPD- CO, TPD-O 2 - Phơng pháp đẳng nhiệt hấp phụ nitơ. 2.3.3. Phơng pháp xác định hoạt tính xúc tác trong phản ứng khử chọn lọc khí NO bằng hydrocacbon Hoạt tính xúc tác trong phản ứng n-hexan-SCR-NO và C 3 H 8 - SCR-NO trên các mẫu spinel tổng hợp, cũng nh nghiên cứu động học xúc tác và ngộ độc xúc tác trong phản ứng C 3 H 8 -SCR-NO đợc thực hiện trên hệ thiết bị vi dòng liên tục, dới áp suất không đổi P = 1 atm. Chơng 3. Các kết quả v thảo luận 3.1. Tổng hợp, đặc trng và nghiên cứu thăm dò hoạt tính của các spinel NiAl và CoAl trong phản ứng n-hexan-SCR-NO 3.1.1. Nghiên cứu sự hình thành các spinel NiAl và CoAl Điều kiện tổng hợp các vật liệu spinel NiAl và CoAl đợc rút ra từ rất nhiều thí nghiệm. Các spinel NiAl và CoAl đợc điều chế theo mục 2.3.1a. Kết quả phân tích trên các giản đồ XRD (Hình 3.3 và 3.4) cho phép khẳng định: Spinel NiAl 2 O 4 đợc hình thành ở 900 o C với tỷ lệ mol axít xitric: kim loại là 0,8, kết tinh rất tốt nhng trong hệ vẫn còn lợng vết NiO. Spinel CoAl 2 O 4 đợc hình thành ở 700 o C, với tỷ lệ mol axít: kim loại là 0,7. 8 (e) Xerogel của hệ NiAl (0,8-900 o C) Hình 3.3. Giản đồ XRD của mẫu xerogel của hệ NiAl nung ở (e) 900 o C với tỷ lệ mol axít: kim loại là 0,8 (d) Xerogel của hệ CoAl (0,7-700 o C) Hình 3.4. Giản đồ XRD của mẫu xerogel của hệ CoAl nung ở (d) 700 o C với tỷ lệ mol axít: kim loại là 0,7 3.1.2. Các kết quả xác định các đặc trng của các spinel NiAl và CoAl Các pha có mặt trong các mẫu spinel tổng hợp, khả năng hấp phụ và tính chất bề mặt của chúng đợc xác định bằng các phơng pháp hoá lý nh TPR-H 2 , TPD-CO và đẳng nhiệt hấp phụ nitơ. Các kết quả phân tích các giản đồ TPR-H 2 (Hình 3.5) cũng cho phép khẳng định trong các mẫu tổng hợp có tồn tại pha tinh thể spinel NiAl 2 O 4 hoặc CoAl 2 O 4 và có tạp pha NiO hoặc CoO x (tơng ứng với pic khử nhỏ ở nhiệt độ thấp trên giản đồ). 0 50 100 150 200 15 25 35 45 55 65 2- Theta Scale Lin (Cps) Góc 2 NiAl 2 O 4 NiO 0 50 100 150 200 250 15 25 35 45 55 65 2- Theta Scale Lin (Cps) Góc 2 CoAl 2 O 4 [...]... tốc độ phản ứng khử NO tỷ lệ tuyến tính với nồng độ khí NO, do đó bậc của phản ứng đối với NO là bậc nhất, r = k' [NO] 3.2.6 Nghiên cứu ảnh hởng của SO2 lên hoạt tính xúc tác spinel trong phản ứng C3H8-SCR -NO Để có thể ứng dụng thực tế cho xử lý khí NO của các nguồn thải công nghiệp, các xúc tác deNOx không những phải có khả năng xúc tác một cách chọn lọc cho phản ứng khử khí NO trong môi trờng d O2,... với các xúc tác deNOx đã biết hiện nay nh: zeolit, kim loại/chất mang, 11 v.vDo đó, phần tiếp theo luận án tiếp tục nghiên cứu sâu về dạng xúc tác spinel NiAl, khi thay đổi một số các thông số ảnh hởng đến thành phần cấu trúc và hoạt tính xúc tác trong phản ứng khử chọn lọc khí NO 3.2 Các kết quả nghiên cứu các yếu tố ảnh hởng đến quá trình tổng hợp và độ chuyển hoá NO trong phản ứng khử chọn lọc khí. .. của phản ứng C3H8-SCRNO trên các spinel tổng hợp Để nghiên cứu ảnh hởng của tỷ lệ mol Ni:Al lên năng lợng hoạt hoá Ea đối với phản ứng khử chọn lọc khí NO bằng C3H8, đã tiến hành đo độ chuyển hoá NO trong phản ứng C3H8-SCR -NO trong khoảng nhiệt độ thấp, với độ chuyển hoá NO thấp trên các xúc tác spinel S1(800), S2(800) và S3(800) (các xúc tác đợc tổng hợp với tỷ lệ mol Ni:Al khác nhau, nung ở 800oC)... tổng hợp có hệ MQTB 16 3.2.3 Nghiên cứu ảnh hởng của các yếu tố tổng hợp lên độ chuyển hoá NO trong phản ứng C3H8-SCR -NO trên các spinel NiAl 3.2.3.1 ảnh hởng của O2 lên hoạt tính của spinel NiAl Đối với phản ứng khử chọn lọc NO bằng hydrocacbon thì O2 đóng vai trò quan trọng, do đó đã tiến hành thực hiện phản ứng C3H8-SCR -NO với các nồng độ O2 khác nhau, để tìm ra nồng độ O2 thích hợp cho phản ứng. .. đồng đều, trong đó spinel NiAl có SBET= 48m2.g-1 với nhiệt độ tổng hợp 900oC, còn spinel CoAl có SBET = 38 m2.g-1 với nhiệt độ tổng hợp 700oC Các kết quả đo độ chuyển hoá NO trong phản ứng n-C6H14-SCR -NO trên các spinel cho thấy, trên spinel NiAl phản ứng khử NO với hiệu suất tơng đối cao đạt đợc trong khoảng nhiệt độ thấp từ 100- 250oC và 200-350oC đối với spinel CoAl 2 Đã nghiên cứu các yếu tố ảnh... trung bình spinel NiAl, Kỷ yếu Hội nghị 50 năm thành lập trờng Đại học Bách khoa Hà nội, Phân ban Công nghệ Hoá học (2006), Tr 149-152 8 Nguyễn Kim Ngà, Đặng Kim Chi, Hoàng Trọng Yêm, Nghiên cứu xử lý khí NO bằng phơng pháp khử chọn lọc với propan trên xúc tác spinel niken nhôm, Kỷ yếu Hội nghị 50 năm thành lập trờng Đại học Bách khoa Hà nội, Phân ban Công nghệ Môi trờng (2006), Tr 45-51 Đăng ký bằng sáng... chọn lọc NO với n-hexan Độ chuyển hoá NO, % 100 80 60 40 20 Spinel NiAl Spinel CoAl 0 0 100 200 300 400 500 o Nhiệt độ, C Hình 3.8 Độ chuyển hoá NO trong phản ứng n- hexan-SCR -NO trên các spinel Với điều kiện phản ứng: [NO] = 1000ppm, [n-C6H14] =6000ppm, [O2] = 5%, GHSV= 84.925 h-1 Hoạt tính xúc tác của các spinel NiAl và CoAl tổng hợp đợc đánh giá thông qua các thí nghiệm đo hiệu suất chuyển hoá NO trong... hởng của O2 lên độ chuyển hoá NO trên xúc tác spinel S2(900) Với điều kiện phản ứng: [NO] = 350ppm, [C3H8] = 1000ppm, [ O2]= 5, 10 hoặc 15%, GHSV= 40.900 h-1 17 3.2.3.2 ảnh hởng của nhiệt độ nung lên hoạt tính của hệ xúc tác spinel NiAl Để thấy ảnh hởng của nhiệt độ nung lên hoạt tính của xúc tác spinel NiAl, các thí nghiệm đo độ chuyển hoá NO trên hai mẫu xúc tác tổng hợp ở 800 và 900oC là S2(800)... thì hiệu suất chuyển hoá cực đại NO chỉ đạt 51% ở t= 200oC Các kết quả nghiên cứu, cho thấy O2 đợc xem là chất xúc tiến phản ứng, 10% O2 trong hỗn hợp khí là thích hợp đối với phản ứng C3H8-SCR -NO trên spinel nghiên cứu Nồng độ 15% O2 hoặc cao hơn sẽ làm giảm hoạt tính xúc tác, vì nồng độ O2 cao rất thuận lợi cho phản ứng oxi hoá C3H8 70 O2=5% O2=10% Độ chuyển hoá NO, % 60 O2=15% 50 40 30 20 10 0 0... thành công các spinel NiAl và CoAl bằng kỹ thuật sol-gel ở nhiệt độ tơng đối thấp hơn so với phơng pháp gốm cổ truyền từ 400- 500oC Quy trình tổng hợp đơn giản, dễ thực hiện, nguồn vật liệu hoá chất sử dụng giá rẻ Các spinel tổng hợp bao gồm chủ yếu là pha tinh thể NiAl2O4 với lợng vết oxit NiO đối với spinel NiAl và pha tinh thể CoAl2O4 với lợng vết vô định hình Co3O4 đối với spinel CoAl Các spinel NiAl . Nghiên cứu tổng hợp xúc tác spinel N iAl 2 O 4 , ứng dụng để xử lý khí ô nhiễm NO bằng phơng pháp khử chọn lọc với hydrocacbon Chuyên ngành: Công nghệ môi trờng không khí Mã số:. cho xử lý môi trờng đang đợc đặt ra trớc các nhà khoa học. Do đó, hớng nghiên cứu của luận án - nghiên cứu tổng hợp xúc tác dạng spinel và ứng dụng để xử lý khí ô nhiễm NO rất phù hợp với. phơng pháp xử lý NO x trên xúc tác (DeNO x ) Có hai phơng pháp chính để xử lý NO x trên xúc tác: - Phơng pháp 1: Phân huỷ trực tiếp NO x - Phơng pháp 2: Khử chọn lọc NO x Theo phơng pháp