CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc -Đơn vị chủ trì: Trường Đại học Nguyễn Tất Thành BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NCKH DÀNH CHO CÁN BỘ - GIẢNG VIÊN 2019 Tên đề tài: NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSIT NiFe2O4@C TRÊN CƠ SỞ VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ KIM LOẠI Ni/Fe-MOFs VÀ ỨNG DỤNG TRONG HẤP PHỤ CHẤT KHÁNG SINH Số hợp đồng: 2021.01.15/HĐ-KHCN Chủ nhiệm đề tài: Ngô Thị Cẩm Quyên Đơn vị công tác: Viện Khoa học môi trường Thời gian thực hiện: 01/2021 đến 06/2021 TP Hồ Chí Minh, năm 2021 CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM Độc lập – Tự – Hạnh phúc Đơn vị chủ trì: Trường Đại học Nguyễn Tất Thành BÁO CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NCKH DÀNH CHO CÁN BỘ - GIẢNG VIÊN 2021 Tên đề tài: NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSIT NiFe2O4@C TRÊN CƠ SỞ VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ KIM LOẠI Ni/Fe-MOFs VÀ ỨNG DỤNG TRONG HẤP PHỤ CHẤT KHÁNG SINH Số hợp đồng: 2021.01.15/HĐ-KHCN Chủ nhiệm đề tài: Ngô Thị Cẩm Quyên Đơn vị công tác: Viện Khoa học môi trường Thời gian thực hiện: 01/2021 đến 06/2021 Các thành viên phối hợp cộng tác: STT Họ tên Chuyên ngành Cơ quan cơng tác Trần Thị Kim Ngân Hóa hữu Viện Khoa học môi trường Ký tên i Danh mục ký hiệu chữ viết tắt Ký hiệu Chữ viết tắt đầy đủ/tiếng Anh Ý nghĩa tương ứng (nếu có) AC Activated cacbon MOFs Metal organic framwork Than hoạt tính, cacbon hoạt tính Vật liệu Ni-Mil-88B(Fe) nung NFOC600 nhiệt độ 600 C Vật liệu Ni-Mil-88B(Fe) nung NFOC700 700 C Vật liệu Ni-Mil-88B(Fe) nung NFOC800 nhiệt độ 800 C Vật liệu Ni-Mil-88B(Fe) nung NFOC900 nhiệt độ 900 C CFX Ciprofloxacin TCC Tetracycline hydrochlodride XRD X–ray Powder Diffraction Phổ nhiễu xạ tia X FT– IR Fourier transformation infrared Phổ hấp thu hồng ngoại SEM Scanning electron microscope Kính hiển vi điện tử quét TEM Transmission electron microscopy Kính hiển vi điện tử truyền qua WWTP Waste Water Treatment Plant Nhà máy xử lý nước thải ii Danh mục bảng Bảng 1 Sau liệt kê số SBU điển hình Bảng Một số đặc tính hóa lý ciprofloxacin 19 Bảng Một số đặc tính hóa lý tetracycline 20 Bảng Danh mục thiết bị phòng thí nghiệm 24 Bảng 2 Danh mục dụng cụ thí nghiệm 25 Bảng Danh mục hóa chất thí nghiệm 26 Bảng Mô tả chuẩn bị bình định mức 31 Bảng Mơ tả thí nghiệm khảo sát vật liệu nung đến khả hấp phụ kháng sinh 31 Bảng Mô tả thí nghiệm khảo sát giá trị pH dung dịch kháng sinh 32 Bảng Mô tả thí nghiệm khảo sát hàm lượng vật liệu 33 Bảng Mơ tả thí nghiệm khảo sát nồng độ đầu kháng sinh 34 Bảng Mô tả thời gian khảo sát kháng sinh 35 Bảng Các số đẳng nhiệt hấp phụ 58 Bảng Các số động học hấp phụ 60 Bảng 3 So sánh dung lượng hấp phụ diện tích bề mặt lỗ xốp vật liệu NFOC900 với vật liệu khác 62 iii Danh mục hình vẽ, đồ thị Hình 1 Cách xây dựng khung MOFs chung Hình Một số loại kháng sinh phổ biến sử dụng nhiều 15 Hình Cấu trúc hóa học số chất kháng sinh thơng dụng 17 Hình Cơng thức hóa học CFX 18 Hình Cấu trúc hóa học CFX giá trị pH khác 19 Hình Cơng thức hóa học TCC 20 Hình Quy trình tổng hợp vật liệu Ni/Fe-MOFs 27 Hình 2 Quy trình tổng hợp vật liệu NiFe2O4@C (NFOC) 28 Hình Quy trình hấp phụ kháng sinh 29 Hình Giản đồ XRD vật liệu 44 Hình Phổ FT-IR vật liệu 45 Hình 3 Ảnh SEM vật liệu Ni/Fe-MOFs (A), NFOC600 (B), NFOC700 (C), NFOC800 (D), NFOC900 (E) 47 Hình Đường cong hấp phụ/giải hấp phụ nitrogen vật liệu 48 Hình Đường cong hấp phụ/giải hấp phụ nitrogen NFOC900 48 Hình Khả hấp phụ kháng sinh CFXvà TCC vật liệu 49 Hình Ảnh hưởng giá trị pH đến khả hấp phụ 50 Hình Ảnh hưởng khối lượng chất hấp phụ kháng sinh CFX 52 Hình Ảnh hưởng khối lượng chất hấp phụ kháng sinh TCC 53 Hình 10 Ảnh hưởng thời gian đến khả hấp phụ 54 Hình 11 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu kháng sinh CFX 55 Hình 12 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu kháng sinh TCC 56 Hình 13 Mơ hình đẳng nhiệt hấp phụ 57 Hình 14 Mơ hình động học hấp phụ 59 Hình 15 Nghiên cứu trình tái sử dụng 61 iv MỤC LỤC Danh mục ký hiệu chữ viết tắt i Danh mục bảng ii Danh mục hình vẽ, đồ thị .iii MỤC LỤC iv TÓM TẮT KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU viii MỞ ĐẦU ix CHƯƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 GIỚI THIỆU VỀ VẬT LIỆU KHUNG CƠ KIM LOẠI VÀ CACBON XỐP 1.1.1 Vật liệu khung hữu kim loại (MOFs) 1.1.2 Các phương pháp tổng hợp vật liệu MOFs 1.1.3 Ứng dụng vật liệu MOFs 1.1.4 Vật liệu lưỡng kim lượng Ni/Fe-MOFs 10 1.1.5 Vật liệu cacbon xốp từ khung kim 11 1.2 CÁC PHƯƠNG PHÁP XỬ LÝ KHÁNG SINH 12 1.2.1 Hấp phụ 12 1.2.2 Quang hóa 13 1.2.3 Oxy hóa bậc cao 13 1.2.4 Phân hủy sinh học 13 v 1.3 GIỚI THIỆU KHÁNG SINH 14 1.3.1 Khái niệm 14 1.3.2 Ảnh hưởng thuốc kháng sinh môi trường 15 1.4 NGHIÊN CỨU NGOÀI NƯỚC 21 CHƯƠNG VẬT LIỆU VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 23 2.1 MỤC TIÊU VÀ NỘI DUNG NGHIÊN CỨU 23 2.1.1 Mục tiêu nghiên cứu 23 2.1.2 Nội dung nghiên cứu 23 2.2 THIẾT BỊ, DỤNG CỤ VÀ HĨA CHẤT THÍ NGHIỆM 23 2.2.1 Thiết bị 24 2.2.2 Dụng cụ 25 2.2.3 Hóa chất thí nghiệm 25 2.3 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 27 2.3.1 Qui trình tổng hợp vật liệu Ni – MIL88B (Fe) 27 2.3.2 Quy trình tổng hợp NiFe2O4@C 28 2.3.3 Quy trình hấp phụ vật liệu 28 2.3.4 Các cơng thức tính 29 2.3.5 Phương pháp xây dựng đường chuẩn xác định nồng độ kháng sinh TCC CFX theo phương pháp UV-Vis 30 2.3.6 Khảo sát yếu tố ảnh hưởng đến khả hấp phụ kháng sinh TCC CFX vật liệu cacbon 31 vi 2.3.7 Các mơ hình động học 35 2.4 PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 42 2.4.1 Phương pháp phân tích phổ nhiễu xạ tia X (XRD) 42 2.4.2 Phương pháp phân tích phổ hồng ngoại (FT–IR) 42 2.4.3 Phương pháp phân tích kính hiển vi điện tử quét (SEM) 42 2.4.4 Phương pháp phân tích bề mặt (Brunauer–Emmett–Teller) (BET) 42 2.4.5 Phương pháp phân bố kích thước lỗ xốp 43 2.4.6 Phương pháp trắc quang UV–Vis 43 CHƯƠNG KẾT QUẢ VÀ BÀN LUẬN 44 3.1 CÁC TÍNH CHẤT ĐẶC TRƯNG CỦA VẬT LIỆU 44 3.1.1 Phân tích giản đồ XRD 44 3.1.2 Phân tích giản đồ quang phổ FT-IR 45 3.1.3 Phân tích ảnh hiển vi điện tử 46 3.1.4 Phân tích bề mặt BET 47 3.2 ĐÁNH GIÁ KHẢ NĂNG HẤP PHỤ CỦA VẬT LIỆU 48 3.2.1 Khả hấp phụ kháng sinh TCC CFX vật liệu NFOC600, NFOC700, NFOC800 NFOC900 48 3.2.2 Ảnh hưởng giá trị pH đến khả hấp phụ kháng sinh TCC CFX 49 3.2.3 Ảnh hưởng lượng chất hấp phụ đến khả hấp phụ TCC CFX 50 vii 3.2.4 Ảnh hưởng thời gian đến khả hấp phụ kháng sinh TCC CFX 53 3.2.5 Ảnh hưởng nồng độ ban đầu kháng sinh đến khả hấp phụ 54 3.3 KHẢO SÁT CÁC MƠ HÌNH ĐẲNG NHIỆT VÀ ĐỘNG HỌC HẤP PHỤ 56 3.3.1 Đẳng nhiệt hấp phụ 56 3.3.2 Động học hấp phụ 58 3.4 NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG TÁI SỬ DỤNG CỦA VẬT LIỆU 60 3.5 SO SÁNH KẾT QUẢ ĐỀ TÀI VỚI CÁC NGHIÊN CỨU KHÁC 61 CHƯƠNG KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 64 4.1 KẾT LUẬN 64 4.2 KIẾN NGHỊ 65 TÀI LIỆU THAM KHẢO 66 viii TÓM TẮT KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU Sản phẩm thực đạt Sản phẩm đăng ký thuyết minh + Các thơng số tối ưu q trình + Các thơng số tối ưu q trình hấp phụ kháng sinh CFX TCC hấp phụ kháng sinh CFX TCC + Mơ hình động học đẳng nhiệt hấp + Mơ hình động học đẳng nhiệt hấp phụ trình hấp phụ kháng phụ trình hấp phụ kháng sinh CFX TCC sinh CFX TCC + Báo cáo Nghiên cứu tổng hợp vật + Báo cáo Nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite NiFe2O4@C dẫn liệu composite NiFe2O4@C dẫn xuất từ Ni2+/Fe3+-MOFs ứng xuất từ Ni2+/Fe3+-MOFs ứng dụng hấp phụ chất kháng sinh dụng hấp phụ chất kháng sinh + Bài báo báo cáo khoa học + Bài báo báo cáo khoa học Thời gian đăng ký: từ tháng 01/2021 đến tháng 06/2021 Thời gian nộp báo cáo: ... CÁO TỔNG KẾT ĐỀ TÀI NCKH DÀNH CHO CÁN BỘ - GIẢNG VIÊN 2021 Tên đề tài: NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU COMPOSIT NiFe2O4@C TRÊN CƠ SỞ VẬT LIỆU KHUNG HỮU CƠ KIM LOẠI Ni/Fe-MOFs VÀ ỨNG DỤNG TRONG HẤP... cáo Nghiên cứu tổng hợp vật + Báo cáo Nghiên cứu tổng hợp vật liệu composite NiFe2O4@C dẫn liệu composite NiFe2O4@C dẫn xuất từ Ni2+/Fe3+-MOFs ứng xuất từ Ni2+/Fe3+-MOFs ứng dụng hấp phụ chất kháng. .. Ni2+/Fe3+-MOFs ứng dụng hấp phụ chất kháng sinh” sở bổ sung vào quy trình xử lý môi trường nước chứa chất kháng sinh phổ biến 1 CHƯƠNG TỔNG QUAN TÀI LIỆU 1.1 GIỚI THIỆU VỀ VẬT LIỆU KHUNG CƠ KIM LOẠI VÀ