ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN KHOA VẬT LÝ - - NGUYỄN HOÀNG ANH XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƢNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƢỢNG THẤP VÀ TIA X LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ HÀ NỘI - 2012 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN KHOA VẬT LÝ _ NGUYỄN HOÀNG ANH XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƢNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƢỢNG THẤP VÀ TIA X Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân lƣợng cao Mã số: 60 44 05 LUẬN VĂN THẠC SĨ NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: TS Phạm Đức Khuê Hà nội - 2012 MỤC LỤC DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT MỞ ĐẦU CHƢƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I.1 Đặc điểm chung I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên I.2 Nhiên liệu Urani 12 I.2.1 Quá trình làm giàu Urani 13 I.2.2 Urani nghèo 14 I.2.3 Dãy phân rã Urani nhiên liệu hạt nhân 15 I.2.4 Cơ chế phân hạch lò phản ứng 16 I.3 Các phƣơng pháp dùng để xác định hàm lƣợng 235U nhiên liệu 18 I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu 18 I.3.2 Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) .20 CHƢƠNG II PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG URANI 23 II.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 23 II.1.1 Một số thông số kỹ thuật đặc trưng hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra 24 II.1.2 Phân tích phổ gamma 26 II.1.3 Đường chuẩn lượng 27 II.1.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 29 II.2 Xác định độ giàu urani phƣơng pháp phổ kế gamma 31 II.2.1 Cơ sở phương pháp phổ gamma 32 II.2.2 Tỉ số hoạt độ đồng vị kỹ thuật chuẩn .33 II.2.3 Mối liên hệ tỉ số khối lượng tỉ số hoạt độ 34 II.2.4 Các vạch phổ gamma dùng để xác định tỷ số hoạt độ đồng vị Urani35 II.3 Xác định sai số đóng góp kết xử lý 37 II.3.1 Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên 37 II.3.2 Sai số hệ thống 38 II.3.3 Công thức truyền sai số .39 II.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác kết đo 39 II.4.1 Hiệu ứng thời gian chết .39 II.4.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung 40 II.4.3 Hiệu ứng cộng đỉnh .40 CHƢƠNG III THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 42 III.1 Mẫu vật liệu Uranium 42 III.2 Một số phần mềm ghi nhận phân tích số liệu thực nghiệm 43 III.2.1 Phần mềm ghi nhận xử lý phổ gamma 43 III.2.2 Phần mềm sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu 44 III.3 Phân tích số liệu kết .46 III.3.1 Xử lý kết đo mẫu chuẩn urani dạng bột 46 III.3.2 Xử lý kết đo mẫu vật liệu Uran1 Uran2 chưa biết độ giàu .52 III.4 Đánh giá sai số nhận xét kết thực nghiệm 58 III.4.1 Đánh giá sai số đóng góp 59 III.4.2 Nhận xét kết thực nghiệm 60 KẾT LUẬN 61 TÀI LIỆU THAM KHẢO 62 PHỤ LỤC 64 DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao đỉnh, gọi độ phân giải lƣợng EU – Enriched Uranium, Urani đƣợc làm giàu DU – Depleted Uranium, Urani nghèo Iγ - Gamma ray intensity, cƣờng độ xạ tia gamma, đƣợc gọi xác suất phát xạ BWR - Boiling Water Reactors, lò phản ứng hạt nhân sử dụng công nghệ nƣớc sôi PWR – Pressurized Water Reactors, lò phản ứng sử dụng công nghệ nƣớc áp lực ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng Plasma NDA – Non Destructive Analysis, phân tích khơng phá hủy mẫu ADC – Analog to Digital Converter, biến đổi tƣơng tự số MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh FET - Field Effect Transistor, transito trƣờng AMC - Access Method Configuration, thƣ viện cấu hình phƣơng pháp tiếp cận phổ, liệu phân tích phổ theo loại mẫu cụ thể MỞ ĐẦU Ngày nay, cơng cơng nghiệp hóa đại hóa đất nƣớc, việc phát triển công nghiệp lƣợng đƣợc đặt lên hàng đầu, tiên cho ngành nghề, lĩnh vực khác phát triển theo Một mục tiêu phát triển công nghiệp lƣợng quốc gia nhƣ Việt Nam phát triển lƣợng điện hạt nhân nhằm giải vấn đề thiếu hụt lƣợng thời điểm nhƣ thay dần nguồn lƣợng hóa thạch khác ngày cạn kiệt dần tƣơng lai Trong lĩnh vực lƣợng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc biệt công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo phản ứng phân chia dây chuyền sinh lƣợng, vấn đề quan trọng Việt Nam chƣa có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân dựa vào nhập nhiên liệu Do việc có đƣợc thơng tin xác nhiên liệu hạt nhân nhƣ độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu rât cần thiết trình sử dụng nhiên liệu hạt nhân Để xác định đặc trƣng nhiên liệu có nhiều phƣơng pháp khác đƣợc ứng dụng, phƣơng pháp phân tích chia thành hai loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thƣờng sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phƣơng pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải cao Mỗi phƣơng pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại mẫu mà ta lựa chọn phƣơng pháp phù hợp Ngày nay, nhờ phát triển hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải lƣợng cao, phƣơng pháp phân tích urani dựa sở đo xạ gamma phát từ phân rã phóng xạ tự nhiên đƣợc sử dụng phổ biến, đáp ứng đƣợc yêu cầu nghiên cứu nhƣ ứng dụng Dựa vào đặc trƣng xạ gamma lƣợng thấp đồng vị nhiên liệu urani phát ra, ta bổ sung phƣơng pháp phân tích nhiên liệu urani đo phổ tia X gamma mềm sử dụng sử dụng đetetơ bán dẫn nhƣ HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li), Luận văn với đề tài: “Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa phổ xạ gamma tia X lượng thấp”, trình bày mơ ̣t số kết nghiên cứu thực nghiệm việc phân tích số mẫu urani sử dụng phƣơng pháp đo phổ gamma lƣợng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng Dựa đặc tính phân rã tự nhiên đồng vị chuỗi urani, hàm lƣợng mẫu urani đƣợc xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ hạt nhân cháu hạt nhân bố mẹ Việc sử dụng đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối nhƣ kỹ thuật chuẩn kết hợp với đo tia gamm vùng lƣợng thấp đƣợc áp dụng để xác định hàm lƣợng thành phần mẫu vật liệu urani Về bố cục, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn đƣợc chia thành chƣơng sau: Chương I: Một số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan urani phƣơng pháp xác định thành phần, hàm lƣợng mẫu urani Chương II: Phương pháp xác định thành phần hàm lượng urani, giới thiệu phƣơng pháp phổ gamma lƣợng thấp, đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối, tính tỷ số hoạt độ thành phần phƣơng pháp chuẩn giải pháp nâng cao độ tin cậy kết thực nghiệm Chương III: Thực nghiệm kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu kết thu đƣợc việc xác định thành phần hàm lƣợng số mẫu urani CHƢƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I.1 Đặc điểm chung Để thay cho nguồn nhiên liệu hóa thạch tự nhiên, lựa chọn lƣợng hạt nhân số lựa chọn nhiều quốc gia Dựa sở sử dụng lƣợng đƣợc giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua q trình chuyển hóa thu đƣợc điện phục vụ cho nhu cầu ngƣời Tuy nhiên, khơng phải đồng vị nặng đƣợc sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân chế phân hạch hàm lƣợng nguyên tố [1] Có ngun tố nặng nhƣng lại khơng có chế phân hạch tự phát ngƣợc lại, có nguyên tố có khả phân hạch tự phát giải phóng lƣợng lƣợng lớn, nhƣng hàm lƣợng tự nhiên lại thấp, dẫn đễn chi phí xử lý cao địi hỏi cơng nghệ phức tạp Vì lý đó, Urani đƣợc lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tƣởng để phục vụ cho Việc hiểu biết đặc trƣng nguyên tố nhƣ nhiên liệu tạo từ Urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác chúng I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên Urani nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mịn, khơng khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hồn, đƣợc kí hiệu U (Hình 1.1) Trong thời gian dài, urani nguyên tố cuối bảng tuần hồn Các đồng vị phóng xạ urani có số nơtron từ 140 đến 146 nhƣng phổ biến đồng vị urani-238 (238U) urani-235 (235U) Tất đồng vị urani khơng bền có tính phóng xạ yếu Urani có khối lƣợng nguyên tử nặng thứ nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni Mật độ urani lớn mật độ chì khoảng 70%, nhƣng khơng đặc vàng hay wolfram Urani có mặt tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm (10-4 %) đất, đá nƣớc, đƣợc sản xuất thƣơng mại từ khoáng sản chứa urani nhƣ uraninit [1] Trong tự nhiên, urani đƣợc tìm thấy dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711 %), lƣợng nhỏ 234 U (0.0058 %) Urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238 U khoảng 4.47 tỉ năm 235 U 704 triệu năm, đƣợc sử dụng để xác định tuổi Trái Đất Hình 1.1 Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit bị ăn mịn khơng khí 235 Hiện tại, ứng dụng urani dựa tính chất hạt nhân U đồng vị nhất, tồn tự nhiên, có khả phân hạch cách tự phát 238U phân hạch neutron nhanh, đƣợc chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), sản phẩm tự phân hạch đƣợc lị phản ứng hạt nhân Đồng vị có khả tự phân hạch khác Urani-233 (233U) đƣợc tạo từ Thori tự nhiên vật liệu quan trong công nghệ hạt nhân Trong 238U có khả phân hạch tự phát thấp, bao gồm phân hạch neutron nhanh, 235U đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao nhiều neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, đồng vị trì chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình tạo nhiệt lò phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu đƣợc dùng làm nhiên liệu cho nhà máy điện hạt nhân Ngồi ra, urani cịn đƣợc dùng làm chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani Nó đƣợc dùng làm thuốc nhuộm màu sắc bóng phim ảnh Martin Heinrich Klaproth đƣợc cơng nhận ngƣời phát urani khoáng vật Pitchblend năm 1789 Ông đặt tên nguyên tố theo tên hành tinh Uranus (sao Thiên Vƣơng) Trong đó, Eugène-Melchior Péligot ngƣời chiết tách thành cơng kim loại tính chất phóng xạ đƣợc Antoine Becquerel phát năm 1896 Nghiên cứu Enrico Fermi tác giả khác bắt đầu thực năm 1934 đƣa urani vào ứng dụng công nghiệp lƣợng hạt nhân I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên Trong tự nhiên, đồng vị 238U 235U sinh dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ Uranium (238U với 18 đồng vị con) Actinium (235U với 14 đồng vị con) Tất hạt nhân dãy (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đồng vị phóng xạ Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ tự nhiên này, dựa quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho sơ đồ phân rã cân nhƣ hình 1.2 [7] Các họ phóng xạ tự nhiên có chung đặc điểm nhƣ sau [7]: - Các đồng vị dãy có liên hệ với phân rã alpha beta - Sau phân rã alpha hay beta, đồng vị phát tia gamma để giải phóng lƣợng dƣ sau phản ứng Các tia gamma mang lƣợng bƣớc sóng đặc trƣng cho đồng vị - Mỗi họ có đồng vị sống lâu (chu kỳ rã lớn) đứng đầu họ (đứng đầu họ Uranium 238U92 đứng đầu họ Actinium 235U92) đồng vị bền nằm vị trí cuối (Cuối dãy Uranium 206Pb82 cuối dãy Actinium 207 Pb82) - Mỗi họ có thành viên tồn dƣới dạng khí phóng xạ, đồng vị nguyên tố Radon (Rn) Dãy phóng xạ 235U 238U tự nhiên Các đồng vị phóng xạ dãy 238U dãy 235U đặc trƣng phân rã phóng xạ nhƣ chu kỳ bán rã, loại phân rã lƣợng xạ alpha, gamma, lƣợng cực đại xạ beta đƣợc đƣa bảng số liệu 1.1 1.2 tƣơng ứng [2] Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối đƣợc mô tả biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58 Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối đƣợc mơ tả biểu thức: A = 4n + 2, với n số nguyên biến đổi từ 51 đến 59 Sau xử lý khớp hàm phần mềm Origin 8.5, kết ta có đƣợc đƣờng cong hiệu suất ghi ứng với thí nghiệm đo mẫu Uran1 đƣợc biểu diễn hình 3.14 14 12 So dem (/s/I ) 10 Equation y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99971 A B C -0.00028 ± 0.00002 0.16234 ± 0.00786 -13.02198 ± 0.68353 100 So lieu thuc nghiem Ham khop 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.14 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu Uran 1, độ khớp phổ đạt 99.99 % Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00028×E2 + 0.162×E - 13.022 Trong vùng lƣợng thấp phổ gamma này, đỉnh đặc trƣng đồng vị 234U khơng lên đƣợc, đánh giá sơ hàm lƣợng đồng vị mẫu Uran1 thấp, tới mức phát đƣợc Hai đồng vị cịn lại tính hàm lƣợng 235U 238U ; đỉnh gamma đƣợc lựa chọn để tính hàm lƣợng 238U đỉnh 258.23 keV với thông số đƣợc đƣa bảng 3.5 Áp dụng biểu thức 2.7 trƣờng hợp đồng vị Urani mẫu, kết tính tỉ số khối lƣợng 238U/235U mẫu Uran đƣợc đƣa bảng 3.6 Qua đó, hàm lƣợng đồng vị đƣợc tính tốn cách áp dụng biểu thức 2.8, kết tính đƣợc đƣa bảng 3.6 (Sai số toàn trình xử lý mẫu Uran1 13.4%) 55 Bảng 3.6 Kết xác định hàm lượng urani mẫu Uran Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 0.0 0.0 235 U 1.0 0.188 ± 0.024 238 U 5.7 102 99.81 ± 12.93 Tƣơng tự nhƣ vậy, mẫu Uran2, nguyên tố đƣợc chọn làm chuẩn nội 235U, đỉnh đƣợc chọn để xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi thông số nhƣ bảng 3.7 Các đỉnh gamma đƣợc lựa chọn để tính hàm lƣợng 238 234 U U 120.9 keV 258.23 keV với thông số đƣợc đƣa bảng 3.7 Bảng 3.7 Các đỉnh phổ sử dụng mẫu Uran2, đo 43 30 phút Năng lượng (keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây Hiệu suất ghi tương đối 120.9 0.034 ± 0.005 0.0296 ± 0.004 86.516 ± 10.459 143.76 10.96 ± 0.140 0.826 ± 0.009 7.537 ± 0.127 163.33 5.08 ± 0.06 0.489 ± 0.011 9.626 ± 0.235 185.715 57.2 ± 0.80 7.009 ± 0.013 12.253 ± 0.173 205.311 5.01 ± 0.07 0.706 ± 0.010 14.088 ± 0.267 258.227 0.076 ± 0.0024 0.674 ± 0.010 882.548 ± 27.510 275.129 0.052 ± 0.005 0.009 ± 0.0008 17.927 ± 1.731 Đƣờng cong hiệu suất ghi đƣợc khớp hàm phần mềm Origin 8.5, kết biểu diễn hình 3.15 56 22 Equation y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99902 20 So dem (/s/I ) 18 A B C 16 -0.00032 ± 0.00007 0.21536 ± 0.02786 -16.2120 ± 2.43891 14 12 10 So lieu thuc nghiem Ham khop 100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.15 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu Uran 2, độ khớp đạt 99.89 % Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00032×E2 + 0.2154×E -16.212 Tỉ số khối lƣợng 238U/235U 234U/235U mẫu Uran đƣợc tính cách áp dụng công thức 2.7 đồng thời hàm lƣợng đồng vị đƣợc áp dụng biểu thức 2.8, kết đƣợc trình bày bảng 3.8 (Sai số tồn q trình xử lý mẫu Uran 7.9 %) Bảng 3.8 Kết xác định hàm lượng urani mẫu Uran Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 1.61 10-3 0.0023 ± 0.00016 235 U 1.0 0.317 ± 0.025 238 U 3.04  102 99.68 ± 7.87 57 III.4 Đánh giá sai số nhận xét kết thực nghiệm Tổng hợp kết xác định hàm lƣợng đồng vị urani mẫu từ bảng 3.4, 3.6 3.8 đƣợc thống kê bảng 3.9 hình 3.16 Bảng 3.9 Tổng hợp kết xác định hàm lượng urani mẫu Mẫu vật liệu hạt nhân Thành phần đồng vị Uranium Mẫu bột (chuẩn) Mẫu vật liệu Uran Mẫu vật liệu Uran Hàm lƣợng (%) 234 U 0.00287 ± 0.00032 235 U 0.370 ± 0.022 238 U 99.627 ± 5.977 234 U (không ghi nhận đƣợc) 235 U 0.188 ± 0.024 238 U 99.81 ± 12.93 234 U 0.0023 ± 0.00016 235 U 0.317 ± 0.025 238 U 99.681 ± 7.872 10000 Ham luong urani (%) 1000 100 U-234 U-235 U-238 99.627 % 99.81 % 99.681 % 10 0.37 % 0.188 % 0.317 % 0.1 0.01 0.00287% 0.0023 % 1E-3 1E-4 Maubot MauUran1 MauUran2 Loai mau urani Hình 3.16 Tổng hợp hàm lượng Urani mẫu đo 58 III.4.1 Đánh giá sai số đóng góp Kết đo đạc xử lý mắc phải sai số, nhiên sai số đánh giá có biện pháp hiệu chỉnh nhằm giảm thiểu sai số tăng độ tin cậy kết thực nghiệm Những sai số có ảnh hƣởng đáng kể đến kết thu đƣợc đa dạng, bao gồm sai số thống kê sai số hệ thống Việc hiệu chỉnh sai số thống kê sinh quy luật ngẫu nhiên, trình bày cụ thể mục II.3, cách cấu hình hệ đo hợp lý, tiến hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn lƣợng xác cho hệ đo, v v… Trong q trình xử lý số liệu, đỉnh gamma đƣợc lựa chọn đỉnh có số liệu thống kê tốt, khơng bị can nhiễu đỉnh gamma khác, hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh, sử dụng cơng cụ tốn học bổ trợ việc khớp đỉnh tách đỉnh chập giúp giảm phần đáng kể sai số số đếm diện tích đỉnh Việc xác định sai số kết thực nghiệm phƣơng pháp truyền sai số sử dụng biểu thức 2.11 2.12:  F F    i  ai n   ai2    F   ai2 F    i  ai  n Các sai số đƣợc đánh giá cụ thể nhƣ sau: - Thống kê số đếm đỉnh gamma trừ phơng, sai số ÷ % - Quá trình nội suy ngoại suy qua hàm f(E), sai số ÷ % - Chu kỳ bán rã đồng vị, sai số nằm phạm vi từ 0.07 ÷ 0.24 % - Số khối đồng vị, sai số nằm phạm vi 0.01 ÷ 0.02 % Cƣờng độ xạ gamma có phạm vi sai số lớn, 1.1÷ 12% Hiệu ứng cộng đỉnh hiệu chỉnh, sai số < % Hiệu ứng chồng chập sau hiệu chỉnh tách đỉnh, sai số ÷ % Các sai số khác, đánh giá vào cỡ nhỏ % Sai số tồn phần đƣợc tính theo cơng thức truyền sai số đƣợc xác định nằm phạm vi ÷ 15 % Sai số hiệu suất ghi đêtectơ hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma mẫu đƣợc loại bỏ sử dụng kỹ thuật chuẩn Hiệu ứng cộng đỉnh - khơng đáng kể mẫu đƣợc đo vị trí cách xa đetectơ 59 III.4.2 Nhận xét kết thực nghiệm Việc áp dụng kỹ thuật chuẩn vào vùng lƣợng thấp phổ xạ gamma tia X hồn tồn tính tốn đƣợc thành phần hàm lƣợng đồng vị có mẫu nhiên liệu, vật liệu hạt nhân Kết xử lý mẫu chuẩn cho thấy độ xác phƣơng pháp cao, sai số đo đạc tính tốn (từ % đến 15 %) nằm phạm vi chấp nhận đƣợc vật lý hạt nhân thực nghiệm Bên cạnh đó, việc xác định đƣợc hàm lƣợng (hay độ giàu) đồng vị Urani phạm vi rộng (từ 0.001 % 99.8 %) cho thấy độ rộng vùng khảo sát phƣơng pháp lớn Cùng với việc khảo sát, tính tốn đƣợc thành phần hàm lƣợng đồng vị hai mẫu Urani dạng khối, có hình dạng cho thấy lợi to lớn phƣơng pháp áp dụng vào việc khảo sát đặc trƣng nhiên liệu hạt nhân thực tế 60 KẾT LUẬN Phƣơng pháp xác định đặc trƣng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn với ƣu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm tƣơng đối đơn giản, nhiên địi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu phức tạp tinh tế Trong năm gần có cơng trình nghiên cứu phƣơng pháp sử dụng để xác định tuổi, thành phần độ giàu đồng vị vật liệu hạt nhân Tuy nhiên chủ yếu sử dụng đetectơ HPGe loại đồng trục ghi nhận vùng phổ lƣợng cao, đỉnh gamma ghi nhận đƣợc bị can nhiễu, hiệu suất ghi lớn Việc sử dụng các xạ gamma lƣợng thấp tia X cịn gặp khó khăn việc ghi nhận phân tích phổ nhƣ chồng chập đỉnh phổ, phông compton lớn, hiệu suất ghi thấp đêtectơ đồng trục, Luận văn tập trung tìm hiểu sử dụng phƣơng pháp đo phổ gamma lƣợng thấp tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn cách chọn đồng vị vật liệu làm chuẩn để xác định thành phần hàm lƣợng uran Các kết luận văn bao gồm: - Nghiên cứu tổng quan nhiên liệu hạt nhân nói riêng vật liệu Urani nói chung - Tìm hiểu phƣơng pháp kỹ thuật thực nghiệm xác định hàm lƣợng urani Tập trung vào phƣơng pháp đo phổ gamma lƣợng thấp sử dụng đetectơ bán dẫn siêu tinh khiến HPGe kết hợp với kỹ thuật chuẩn - Xây dựng cơng thức tính tốn tỉ số hoạt độ, tỉ số khối lƣợng đồng vị, xác định hàm lƣợng đồng vị urani có mẫu vật liệu urani - Đã nhận diện đƣợc đồng vị urani (234U, 235U, 238U) đồng vị cháu mẫu nghiên cứu dựa lƣợng tia gamma ghi nhận đƣợc vùng lƣợng thấp - Đã xác định đƣợc hàm lƣợng 03 mẫu urani, có 01 mẫu biết trƣớc hàm lƣợng 02 mẫu chƣa có thơng tin Các kết nghiên cứu có độ tin cậy cao, cho thấy khả sử dụng tia gamma lƣợng thấp tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn để xác định đặc trƣng vật liệu urani 61 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt [1] PGS.TS Ngô Quang Huy, “Cơ sở Vật lý Hạt nhân”, Viện Năng lƣợng Nguyên tử Việt Nam, NXB Khoa học Kỹ thuật, 2006 [2] PGS.TS Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, Đại học Khoa Học Tự Nhiên, NXB Khoa học Kỹ thuật , Hà Nội – 2009, (15 – 17) [3] PGS.TS Ngơ Quang Huy, “An tồn xạ ion hóa”, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội – 2004 [4] PGS.TS Bùi Văn Loát, “Thống kê xử lý số liệu thực nghiệm hạt nhân”, Hà Nội 2010 [5] GS.TS Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội – 2005 [6] Lê Hồng Khiêm, “Phân tích số liệu ghi nhận xạ”, NXB ĐH QG Hà Nội, 2008 Tài liệu tiếng Anh [7] DeLynn Clark, “U235: A Gamma Ray Analysis Code for Uranium Isotopic Determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, California University, USA, 12/1996 [8] Chris Busby, “What is depleted Uranium”, Institute of Plant Nutrition and Soil Science (IPNSS), Braunschweig, Germany – 2008 [9] Hastings A Smith, Jr., “The Measurement of Uranium Enrichment”, Energy Citations Database, Update date 6/2/2008 [10] Tam Ng.C and et al., "Characterization of uranium-bearing malerial by passive non- destructive gamma spectrometry", Procce of the 7th Confere On Nucl And Part Phys 11-15 Nov 2009, Sham El- Sheikh, Egypt, 413423 62 [11] C.T.Nguyen, J.Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium-bearing malerial by passive non-destructive gamma spectrometry” Procce of the 7th Confere On Nucl And Part Phys 11-15 Nov 2009, Sham El-Sheikh, Egypt, 413423 [12] H Yucel, H.Dikmen, "Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluresence X- ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region", Talanta 78 (2009) pp 410-417 [13] Y.Nir- El "Isotopic analysis of uranium in U2O3 by passive gamma-ray spectrometry" Applied radiation and Isotopes 52 (2000) 753-757 [14] A Luca, "Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio", Rom Jour Phys, Vol 53, Nos 1- 2,P35 -39, Bucharest, 2008 [15] Table of Radioactive Isotopes - Ernest Orlando Lawrence Berkeley National Laboratory, website: http://ie.lbl.gov/toi.html [16] NUDAT2, National Nuclear Data Center, USA, website: http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/chartNuc.jsp [17] “Germanium Detectors User’s Manual” –CANBERRA , tài liệu hƣớng dẫn kỹ thuật kèm với thiết bị Canberra cung cấp, 12/10/2007 [18] K Debertin and R.G.Heimer, “Gamma and X-ray spectrometry with semiconductor detectors”, North-Holland Elsevier, New-York, 1988 63 PHỤ LỤC Detector bán dẫn mỏng Canberra BE5030 tiền khuếch đại 2002C Buồng chì che chắn nguồn cao áp nuôi detector 64 Bộ khuếch đại tuyến tính NIM2026 phân tích biên độ đa kênh Hệ thống đo thực tế phục vụ phần thực nghiệm luận văn 65 Kết phân tích tổng thể phổ gamma đo đƣợc từ mẫu urani: Peak Analysis Report 07/24/12 6:23:35 PM Page ******************************************************************* ***** P E A K A N A L Y S I S R E P O R T ***** ******************************************************************* Detector Name: MP2_MCA1 - Background Sample Title: BD-420 Peak Analysis Performed on: 10/24/12 6:23:35 PM M m M m M m M m M m M m Peak ROI ROI No start end Peak centroid Energy (keV) 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 367.87 439.07 452.61 515.56 548.20 1116.56 1259.20 1437.66 1456.89 1629.19 1781.54 1811.73 1982.72 2043.38 2125.84 2800.37 3091.05 3529.96 3688.50 4404.41 4652.92 4758.33 4815.13 4882.43 5212.76 5520.47 5658.57 5845.36 5871.25 62.61 74.33 76.57 86.93 92.31 185.93 209.42 238.82 241.99 270.37 295.46 300.43 328.60 338.59 352.17 463.28 511.16 583.46 609.57 727.49 768.43 785.79 795.14 806.23 860.64 911.33 934.07 964.84 969.10 350413413507507110712491423142316171770177019702030211027863066351536644387463747474747487151985502563958295829- 378 465 465 572 572 1140 1276 1471 1471 1644 1826 1826 1998 2061 2140 2819 3114 3548 3708 4421 4668 4830 4830 4894 5236 5537 5673 5890 5890 Net Peak Net Area Area Uncert 1.09E+003 1.77E+003 2.20E+003 1.27E+003 3.26E+003 2.09E+003 6.28E+002 5.76E+003 1.27E+003 5.21E+002 2.62E+003 4.56E+002 5.45E+002 1.30E+003 5.19E+003 5.15E+002 4.80E+003 3.18E+003 5.89E+003 9.01E+002 5.28E+002 2.61E+002 4.87E+002 2.02E+002 5.99E+002 2.72E+003 3.69E+002 4.89E+002 1.56E+003 360.31 125.30 133.84 142.07 168.29 393.03 295.89 121.37 84.70 224.66 90.08 63.81 186.25 202.82 198.22 154.28 212.78 139.43 170.61 108.83 100.59 34.76 39.88 70.74 102.00 103.77 86.59 36.24 51.05 Continuum Counts 2.78E+004 2.08E+004 2.25E+004 2.68E+004 3.23E+004 2.90E+004 1.93E+004 1.11E+004 1.03E+004 1.11E+004 6.51E+003 6.21E+003 7.37E+003 7.94E+003 7.00E+003 4.43E+003 5.68E+003 3.09E+003 3.50E+003 2.03E+003 1.92E+003 1.31E+003 1.36E+003 1.20E+003 1.66E+003 1.46E+003 1.33E+003 1.29E+003 1.22E+003 M = First peak in a multiplet region m = Other peak in a multiplet region F = Fitted singlet Peak Analysis Report 07/24/12 6:21:18 PM Page ******************************************************************* ***** P E A K A N A L Y S I S R E P O R T ***** ******************************************************************* Detector Name: MP2_MCA1 – Uran Sample Title: BD-420 Peak Analysis Performed on: 10/24/12 6:21:18 PM 66 M m M m m M m m M m m M m M m M m M m M m m m M m M m M m M m m M m Peak ROI ROI No start end Peak centroid Energy (keV) 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 111.30 139.03 305.01 367.94 440.12 496.82 548.22 560.88 584.05 643.91 661.51 682.00 785.50 860.93 980.34 1116.51 1172.71 1216.29 1235.76 1366.59 1557.70 1773.61 2126.40 2233.17 2728.60 2775.15 2836.02 2878.49 3092.54 3293.57 3422.47 3446.70 3963.57 4035.48 4057.01 4186.58 4234.12 4252.53 4276.06 4442.75 4500.09 4573.30 4643.19 4736.22 4763.98 4826.47 4882.24 4963.62 4999.21 5038.09 5160.26 5251.56 5308.40 20.35 4.86E+004 1782.21 24.91 7.64E+004 1863.51 52.25 3.50E+002 1601.47 62.62 3.00E+005 3518.11 74.51 -3.44E+004 5628.48 83.85 4.25E+004 2288.44 92.31 9.43E+005 1314.42 94.40 8.55E+005 1189.48 98.22 1.47E+006 1463.19 108.08 7.31E+004 943.41 110.97 9.45E+005 1436.02 114.35 3.97E+005 1128.02 131.40 5.68E+003 1704.14 143.82 4.88E+004 2676.20 163.49 3.18E+004 3725.11 185.92 4.78E+005 2662.85 195.18 5.15E+003 655.99 202.36 1.71E+004 805.50 205.56 7.38E+004 1015.33 227.11 1.02E+004 2797.41 258.59 4.71E+004 2264.08 294.16 7.70E+003 2276.64 352.27 2.52E+003 2343.83 369.85 1.93E+003 1346.90 451.46 2.55E+003 386.67 459.13 1.61E+003 397.01 469.15 2.83E+003 435.27 476.15 2.57E+003 426.79 511.41 5.05E+004 2131.96 544.52 4.84E+003 1149.40 565.75 4.44E+003 431.07 569.74 3.71E+004 536.56 654.88 4.79E+003 1690.62 666.72 2.06E+003 303.62 670.27 1.63E+003 286.91 691.61 1.75E+004 404.40 699.44 1.49E+004 420.24 702.48 1.27E+004 378.00 706.35 1.42E+004 373.64 733.81 2.16E+004 368.20 743.25 1.88E+005 571.97 755.31 2.93E+003 994.96 766.82 6.22E+005 1877.66 782.15 1.72E+004 350.91 786.72 1.10E+005 510.72 797.01 6.97E+003 310.21 806.20 1.48E+004 314.61 819.60 6.99E+003 306.93 825.47 1.31E+004 320.51 831.87 1.65E+004 333.21 851.99 1.60E+004 1005.73 867.03 1.47E+003 246.72 876.40 1.20E+004 342.80 737329132739948050850850860260260277784896511041162116211621355154617642113222127152715282228223074327934073407394840234023416541654165416544164416455646164715471548124812494749474947514552365236- 168 168 313 379 480 508 602 602 602 700 700 700 796 880 1012 1136 1281 1281 1281 1394 1579 1800 2155 2244 2791 2791 2892 2892 3124 3305 3495 3495 3998 4072 4072 4313 4313 4313 4313 4538 4538 4586 4671 4795 4795 4928 4928 5064 5064 5064 5187 5422 5422 67 Net Peak Net Area Area Uncert Continuum Counts 8.81E+005 9.06E+005 6.61E+005 1.58E+006 2.82E+006 1.12E+006 8.14E+005 8.27E+005 8.47E+005 1.41E+006 1.43E+006 1.35E+006 8.27E+005 1.39E+006 1.98E+006 1.28E+006 7.50E+005 7.30E+005 7.21E+005 1.30E+006 9.66E+005 9.20E+005 8.61E+005 4.52E+005 2.26E+005 2.20E+005 2.66E+005 2.49E+005 6.09E+005 3.01E+005 3.23E+005 3.06E+005 3.87E+005 1.27E+005 1.18E+005 2.02E+005 2.01E+005 2.00E+005 2.06E+005 1.94E+005 1.92E+005 2.02E+005 3.63E+005 1.84E+005 1.75E+005 1.47E+005 1.29E+005 1.40E+005 1.39E+005 1.33E+005 1.56E+005 9.78E+004 9.52E+004 m 54 m 55 m 56 57 58 M 59 m 60 M 61 m 62 m 63 64 M 65 m 66 M 67 m 68 523652365236542855095569556956625662566258335925592560076007- 5422 5422 5422 5464 5540 5641 5641 5761 5761 5761 5865 5981 5981 6110 6110 5335.72 5352.45 5377.26 5446.17 5521.94 5586.30 5612.32 5675.25 5708.81 5733.38 5851.63 5942.58 5964.47 6030.70 6067.45 880.89 883.65 887.74 899.09 911.57 922.17 926.46 936.82 942.35 946.40 965.87 980.85 984.46 995.37 1001.42 6.00E+004 465.26 5.66E+004 415.90 1.87E+004 315.81 1.29E+004 752.13 1.26E+003 635.16 2.84E+004 317.20 6.58E+004 392.37 2.07E+003 211.81 5.94E+003 216.98 7.33E+004 367.00 9.08E+002 594.44 1.01E+004 242.17 6.43E+003 219.51 1.19E+004 224.61 1.74E+006 1342.61 9.16E+004 8.89E+004 8.56E+004 9.82E+004 8.03E+004 9.89E+004 1.10E+005 6.57E+004 7.16E+004 7.29E+004 6.87E+004 6.61E+004 6.74E+004 6.09E+004 5.60E+004 M = First peak in a multiplet region m = Other peak in a multiplet region F = Fitted singlet Peak Analysis Report 07/24/12 6:24:50 PM Page ******************************************************************* ***** P E A K A N A L Y S I S R E P O R T ***** ******************************************************************* Detector Name: MP2_MCA1 – Uran2 Sample Title: BD-420 Peak Analysis Performed on: 10/24/12 6:24:50 PM M m M m m M m m M m m Peak ROI ROI No start end Peak centroid Energy (keV) 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 111.30 139.03 305.01 367.94 440.12 496.82 548.22 560.88 584.05 643.91 661.51 682.00 785.50 860.93 980.34 1116.51 1172.71 1216.29 1235.76 1366.59 1557.70 1773.61 2126.40 2233.17 20.35 4.86E+004 1782.21 24.91 7.64E+004 1863.51 52.25 3.50E+002 1601.47 62.62 3.00E+005 3518.11 74.51 -3.44E+004 5628.48 83.85 4.25E+004 2288.44 92.31 9.43E+005 1314.42 94.40 8.55E+005 1189.48 98.22 1.47E+006 1463.19 108.08 7.31E+004 943.41 110.97 9.45E+005 1436.02 114.35 3.97E+005 1128.02 131.40 5.68E+003 1704.14 143.82 4.88E+004 2676.20 163.49 3.18E+004 3725.11 185.92 4.78E+005 2662.85 195.18 5.15E+003 655.99 202.36 1.71E+004 805.50 205.56 7.38E+004 1015.33 227.11 1.02E+004 2797.41 258.59 4.71E+004 2264.08 294.16 7.70E+003 2276.64 352.27 2.52E+003 2343.83 369.85 1.93E+003 1346.90 7373291327399480508508508602602602777848965110411621162116213551546176421132221- 168 168 313 379 480 508 602 602 602 700 700 700 796 880 1012 1136 1281 1281 1281 1394 1579 1800 2155 2244 68 Net Peak Net Area Area Uncert Continuum Counts 8.81E+005 9.06E+005 6.61E+005 1.58E+006 2.82E+006 1.12E+006 8.14E+005 8.27E+005 8.47E+005 1.41E+006 1.43E+006 1.35E+006 8.27E+005 1.39E+006 1.98E+006 1.28E+006 7.50E+005 7.30E+005 7.21E+005 1.30E+006 9.66E+005 9.20E+005 8.61E+005 4.52E+005 M m M m M m M m M m m m M m M m M m M m m M m m m m M m M m m M m M m 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 27152715282228223074327934073407394840234023416541654165416544164416455646164715471548124812494749474947514552365236523652365236542855095569556956625662566258335925592560076007- 2791 2791 2892 2892 3124 3305 3495 3495 3998 4072 4072 4313 4313 4313 4313 4538 4538 4586 4671 4795 4795 4928 4928 5064 5064 5064 5187 5422 5422 5422 5422 5422 5464 5540 5641 5641 5761 5761 5761 5865 5981 5981 6110 6110 2728.60 2775.15 2836.02 2878.49 3092.54 3293.57 3422.47 3446.70 3963.57 4035.48 4057.01 4186.58 4234.12 4252.53 4276.06 4442.75 4500.09 4573.30 4643.19 4736.22 4763.98 4826.47 4882.24 4963.62 4999.21 5038.09 5160.26 5251.56 5308.40 5335.72 5352.45 5377.26 5446.17 5521.94 5586.30 5612.32 5675.25 5708.81 5733.38 5851.63 5942.58 5964.47 6030.70 6067.45 451.46 459.13 469.15 476.15 511.41 544.52 565.75 569.74 654.88 666.72 670.27 691.61 699.44 702.48 706.35 733.81 743.25 755.31 766.82 782.15 786.72 797.01 806.20 819.60 825.47 831.87 851.99 867.03 876.40 880.89 883.65 887.74 899.09 911.57 922.17 926.46 936.82 942.35 946.40 965.87 980.85 984.46 995.37 1001.42 M = First peak in a multiplet region m = Other peak in a multiplet region F = Fitted singlet 69 2.55E+003 1.61E+003 2.83E+003 2.57E+003 5.05E+004 4.84E+003 4.44E+003 3.71E+004 4.79E+003 2.06E+003 1.63E+003 1.75E+004 1.49E+004 1.27E+004 1.42E+004 2.16E+004 1.88E+005 2.93E+003 6.22E+005 1.72E+004 1.10E+005 6.97E+003 1.48E+004 6.99E+003 1.31E+004 1.65E+004 1.60E+004 1.47E+003 1.20E+004 6.00E+004 5.66E+004 1.87E+004 1.29E+004 1.26E+003 2.84E+004 6.58E+004 2.07E+003 5.94E+003 7.33E+004 9.08E+002 1.01E+004 6.43E+003 1.19E+004 1.74E+006 386.67 397.01 435.27 426.79 2131.96 1149.40 431.07 536.56 1690.62 303.62 286.91 404.40 420.24 378.00 373.64 368.20 571.97 994.96 1877.66 350.91 510.72 310.21 314.61 306.93 320.51 333.21 1005.73 246.72 342.80 465.26 415.90 315.81 752.13 635.16 317.20 392.37 211.81 216.98 367.00 594.44 242.17 219.51 224.61 1342.61 2.26E+005 2.20E+005 2.66E+005 2.49E+005 6.09E+005 3.01E+005 3.23E+005 3.06E+005 3.87E+005 1.27E+005 1.18E+005 2.02E+005 2.01E+005 2.00E+005 2.06E+005 1.94E+005 1.92E+005 2.02E+005 3.63E+005 1.84E+005 1.75E+005 1.47E+005 1.29E+005 1.40E+005 1.39E+005 1.33E+005 1.56E+005 9.78E+004 9.52E+004 9.16E+004 8.89E+004 8.56E+004 9.82E+004 8.03E+004 9.89E+004 1.10E+005 6.57E+004 7.16E+004 7.29E+004 6.87E+004 6.61E+004 6.74E+004 6.09E+004 5.60E+004 ... NHIÊN KHOA VẬT LÝ _ NGUYỄN HOÀNG ANH X? ?C ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƢNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC X? ?? GAMMA NĂNG LƢỢNG THẤP VÀ TIA X Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt. .. x? ?? thứ i (i = 1…k) dãy phóng x? ?? liên tiếp; Ni số hạt nhân phóng x? ?? đồng vị phóng x? ?? thứ i có mẫu; cịn k số đồng vị phóng x? ?? có dãy phóng x? ?? [2] Khi tƣợng phóng x? ?? x? ??y ra, biết hoạt độ phóng x? ??. .. rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li), Luận văn với đề tài: ? ?X? ?c định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa phổ x? ?? gamma tia X lượng thấp? ??, trình bày mơ ̣t số kết nghiên cứu thực nghiệm