ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Trương Thị Thùy Vân XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN-XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA 235U BẰNG PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội – Năm 2014 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Trương Thị Thùy Vân XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN-XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA 235U BẰNG PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử Mã số: 60440106 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS CAO ĐÌNH THANH Hà Nội – Năm 2014 LỜI CẢM ƠN Luận văn hoàn thành hướng dẫn tận tình TS Cao Đình Thanh Thầy dành nhiều thời gian hướng dẫn giải đáp thắc mắc tơi suốt q trình làm luận văn Tơi muốn gửi lời cảm ơn sâu sắc đến người thầy đáng kính Qua đây, tơi xin gửi tới thầy cô công tác khoa Vật lý Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội, thầy cô tham gia giảng dạy khóa Cao học 2011-2013 lời cảm ơn chân thành với công lao dạy dỗ suốt thời gian học tập trường Tôi gửi lời cảm ơn chân thành tới gia đình, bạn bè, quan nơi công tác người cổ vũ động viên tạo điều kiện cho suốt trình học tập làm luận văn Hà Nội, ngày tháng năm 2014 Học viên Trương Thị Thùy Vân MỤC LỤC MỞ ĐẦU CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 10 1.1 Tổng quan nhiên liệu hạt nhân vật liệu phân hạch 10 1.2 Các đặc trưng nhiên liệu Uranium 14 1.2.1 Uranium 14 1.2.2 Dãy phóng xạ U238 U235 14 1.3 Viên gốm UO2 17 1.3.1 Tính chất viên gốm UO2 17 1.3.2 Cấu trúc giãn nở nhiệt 18 1.3.3 Độ dẫn nhiệt 19 1.3.4 Độ cháy nhiên liệu hạt nhân 20 1.3.5 Độ giàu nhiên liệu hạt nhân 21 1.4 Thanh nhiên liệu hạt nhân 23 CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU URANI 25 2.1 Độ giàu nhiên liệu Urani 25 2.2 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma 27 2.3 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi 29 2.4 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 30 2.4.1 Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết 30 2.4.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 30 2.5 Xác định sai số 35 2.5.1 Sai số thống kê 35 2.5.2 Sai số hệ thống 36 2.5.3 Công thức truyền sai số 36 CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 38 3.1 Đo phổ gamma mẫu nhiên liệu hạt nhân làm giàu thấp 38 3.2 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu uran 40 3.3 Xác định độ giàu 41 3.3.1 Độ giàu nhiên liệu Urani nguồn U4 41 3.3.2 Độ giàu nhiên liệu Urani nguồn U2.9 43 3.4 Đánh giá sai số kết thực nghiệm 44 KẾT LUẬN 45 TÀI LIỆU THAM KHẢO 47 DANH MỤC BẢNG Bảng 1.1: Các thông số quan trọng đồng vị phân hạch U233, U235 Pu239 Bảng 1.2 Các thành phần đóng góp vào lượng phân hạch U235 với notron nhiệt Bảng 1.3 Các tính chất loại nhiên liệu hạt nhân Bảng 1.4 Các tính chất Uranium Bảng 1.5 Các đồng vị phóng xạ dãy 238U đặc trưng phân rã chúng 10 Bảng 1.6 Các đồng vị phóng xạ dãy 235U đặc trưng phân rã chúng 11 Bảng 1.7 Các tính chất UO2 11 Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để tính tốn tỉ lệ hoạt độ 22 Bảng 3.1 Các thông số đặc trưng đỉnh gamma cần quan tâm thu từ mẫu U4 thời gian đo 51385 giây 34 Bảng 3.2 Các thông số đặc trưng đỉnh gamma cần quan tâm thu từ mẫu U2.9 thời gian đo 57464 giây 35 Bảng 3.3 Kết thực nghiệm độ giàu mẫu U4 U2.9 38 DANH MỤC HÌNH Hình 1.1 Chuỗi chiếm bắt notron 232Th 238U 10 Hình 1.2 Chuỗi phân rã 235 U 238 U, chu kỳ bán rã đỉnh gamma đặc trưng đồng vị cháu quan trọng 15 Hình 1.3 Viên gốm UO2 Hình 1.4 Độ dẫn nhiệt thay đổi theo nhiệt độ nhiên liệu hạt nhân 13 Hình 1.5 Sự phụ thuộc độ dẫn nhiệt theo nhiệt độ độ cháy nhiên liệu hạt nhân 14 Hình 1.6 Thanh nhiên liệu sử dụng lò VVER 23 Hình 1.7 Thanh nhiên liệu hạt nhân 23 Hình 1.8 Bó nhiên liệu sử dụng lò PWR BWR 24 Hình 2.1 Hệ phổ kế gamma BEGE Bộ môn Vật lý hạt nhân, khoa Vật lý 31 Hình 2.2 Detetor bán dẫn HPGe model GLP-10180/07 (ORTEC) tinh thể mỏng Viện Đồng vị phóng xạ Hungari 32 Hình 3.1 Phổ gamma mẫu nhiên liệu Viện Công nghệ xạ cung cấp đo hệ phổ kế gamma siêu tinh khiết Ge (Li) tai Bộ môn vật lý hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên 33 Hình 3.2 Phổ gamma mẫu nhiên liệu Cơ quan khơng phổ biến chống vũ khí hạt nhân Quốc tế cung cấp đo detetor bán dẫn HPG model GLP-10180/07 với thời gian 57464 giây 33 Hình 3.3 Đồ thị mơ tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma đặc trưng phát từ đồng vị 235U nguồn U4 35 Hình 3.4 Đồ thị mô tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma đặc trưng phát từ đồng vị 235U nguồn U2.9 37 MỞ ĐẦU Công nghiệp lượng nói chung lượng hạt nhân nói riêng có vai trò quan trọng phát triển quốc gia Đối với Việt Nam việc phát triển lượng giai đoạn ưu tiên hàng đầu, cạn kiện dần nguồn lượng truyền thống nhiệt điện, thủy điện,… lượng hạt nhân trở thành giải pháp lựa chọn phù hợp Các số liệu thành phần, hàm lượng đồng vị, tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, độ cháy thơng số vật lý quan có ý nghĩa quan trọng trình sử dụng cơng tác quản lý, an ninh, an tồn hạt nhân Dựa đặc tính phân rã tự nhiên đồng vị chuỗi urani, hàm lượng vật liệu urani xác định thơng qua việc đo tỷ số hoạt độ đồng vị phóng xạ Để xác định đặc trưng nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác sử dụng phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải lượng cao Mỗi phương pháp có lợi mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn Tùy thuộc vào mục đích điều kiện nghiên cứu đặc điểm loại Phương pháp xác định đặc trưng vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, đặc biệt không cần mẫu chuẩn, quy trình thực nghiệm khơng q phức tạp, nhiên địi hỏi kỹ phân tích xử lý số liệu thực nghiệm Đề tài: “Xác định số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân - Xác định độ giàu U235 phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi” trình bày số nội dung về: nhiên liệu hạt nhân Urani, phương pháp phân tích hàm lượng Urani, tập trung nghiên cứu phương pháp phân tích Urani sử dụng phổ kế gamma với đêtectơ gecmani siêu tinh khiết HPGe, phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Về bố cục, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau: 1 Chương 1: Trình bày tổng quan đặc trưng nhiên liệu hạt nhân phương pháp phân tích Urani Chương 2: Trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng Urani sử dụng phổ kế gamma kết hợp với kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối Chương 3: Trình bày số kết thực nghiệm CHƯƠNG 1: TỔNG ỔNG QUAN VỀ NHI NHIÊN LIỆU ỆU HẠT NHÂN 1.1 Tổng quan vềề nhiên liệu hạt nhân vật liệu phân hạch ch Nhiên liệu hạtt nhân liên quan trực tr tiếp đến vật liệuu có kh khả tạo lượng ng thông qua phản ph ứng hạt nhân Các vật liệu thường ng đư chia làm hai loại: Vật liệu phân hạạch vật liệu phổ biến Vật liệu phân hạch ch đ đồng vị có khả gây phản n ứng phân hạch với notron nhiệt, n ch có đồng vị tự nhiên bbị phân hạch notron nhiệtt U235 cịn đồng vị khác U238 th phân hạch với notron nhanh (notron có lư lượng lớnn MeV) Uranium xuất xu tự nhiên gồm có U238 (chi (chiếm 99.283%) U235 (chiếm 0.711%) Vật liệu phổ biến n bao g gồm đồng vị tự nhiên U238 Th232, hai đồng vị tạo o v vật liệu phân hạch Pu239 U233 thơng qua chi chiếm bắt notron hình ình 1.1 Hình 1.1 Chuỗi Chu chiếm bắt notron 232Th 238U lối cấm cao ±12V,độ ổn định hệ số khuếch đại < 0.005 % với dải nhiệt độ đến +500C Nhiệm vụ khuếch đại sơ tín hiệu từ đetectơ Khối tiền khuếch đại định độ phân giải lượng phổ kế Các phổ kế sử dụng detector Ge thường sử dụng tiền khuếch đại nhạy điện tích Đặc điểm quan trọng loại khơng phụ thuộc vào biến đổi điện dung detector nhờ tích phân điện tích tụ phản hồi Khối tiền khuếch đại thường đặt sát với detector làm lạnh để giảm mức ồn nhiệt Tiếng ồn tiền khuyếch đại nhạy điện tích phụ thuộc vào ba yếu tố : tranzito trường, điện dung lối vào điện trở lối Khối khuếch đại phổ, model Canberra 2026: Có hệ số khuếch đại thơ điều chỉnh chuyển mạch có vị trí X5; 10; 20; 50; 100; 200; 500; 1000 Hệ số khuếch đại tinh điều chỉnh chiết áp nhiều vòng xác, khoảng cách điều chỉnh từ 0.5 ÷ 1.5 thang khuếch đại tương ứng Thời gian hình thành xung điều chỉnh núm chuyển mạch, có vị trí 0.5; 1; 2; 4; 6; 12 μs có nhiệm vụ khuếch đại tiếp xung từ tiền khuếch đại ( thông qua biên độ nhỏ V) lên đến khoảng giá trị thích hợp để xử lý cách dễ dàng xác Ngồi khối cịn có mạch tạo dạng xung nhằm cải thiện tỉ số tín hiệu / tiếng ồn ( S/ N ) ngăn ngừa chồng chập xung Trong mạch tạo xung mạch CR-RC thường hay sử dụng Mạch vi phân CR có tác dụng phần xung coi lọc cho tần số thấp qua Kết hợp hai mạch ta xung lối có dạng gần Gauss có tỉ số S/N tối ưu Khối cao thế, model Canberra 3106D: Là khối cao phù hợp với tất loại đetectơ có mức điện áp kV cường độ dòng 30 μA Điện lối thay đổi liên tục từ ± 30 V tới ±6000 V Với đetectơ dùng thấp, có lối thứ với điện trung bình khoảng từ ±3 V tới ± 600 V phải đảm bảo độ ổn định Do khối cao thường có mạch điện tử cho phép điều chỉnh q trình trơi thay đổi nhiệt độ điện áp nguồn nuôi Do khối tiền khuếch đại chứa tranzito trường nên 28 34 cao đặt detector phải nâng lên hạ xuống cách từ từ, tránh tăng giảm cách đột ngột dẫn đến làm hỏng tranzito trường Khối phân tích đa kênh: Gồm có biến đổi tương tự số phân tích đa kênh (MCA) Bộ biến đổi tương tự số biến đổi xung lối khối khuyếch đại phổ thành giá trị số Phương pháp phổ biến phương pháp Wilkinson: biên độ xung lối vào V0 so sánh với điện áp tăng tuyến tính Vr Vr = V0 xuất xung mở cổng Độ rộng xung khoảng cách thời gian cần thiết để Vr = V0.Trong thời gian cổng mở xung đồng hồ tần số cao qua cổng đếm đếm địa Số đếm tỉ lệ với biên độ xung lối vào V0 xác định địa cho xung lối vào phân tích đa kênh địa nhớ số đếm tăng thêm đơn vị Các tia gamma có lượng khác biến đổi tạo hình ảnh phân bố biên độ xung (phân bố tia gamma theo lượng chúng ) hay gọi phổ gamma Số địa phân tích đa kênh 16000 kênh với bề rộng kênh tương ứng với lượng 0.5 keV 2.5 Xác định sai số 2.5.1 Sai số thống kê Sai số thống kê sai số đóng góp thăng gián phát sinh trình ghi nhận xạ Các thăng gián thực tế đa dạng hầu hết đề mang tính hồn tồn phân bố ngẫu nhiên Một số thăng gián điển hình đóng góp sai số thống kê như: thăng gián độ rộng mức lượng(do phân bố ngẫu nhiên số đếm tạo ra); thăng gián việc tạo cặp điện tử lỗ trống tinh thể bán dẫn ( tạo gián đoạn trình truyền lượng ion hóa); thăng gián ghi nhận điện tử đetectơ( tạo đường trình tương tác xạ tinh thể bán dẫn, vị trí góc vào tinh thể xử lí xung( tạo tính chất thiếu ổn định hoạt động hệ điện tử) Các thăng gián tính biểu thức tổng hợp sau:    I2   P2   E2   C2 29 35 Trong đó:  : tổng thăng gián thống kê phổ kế  I : thăng gián độ rộng mức lượng  P: thăng gián tạo cặp đetectơ  E: thăng gián nhiễu điện tử  C: thăng gián ghi nhận điện tích đetectơ Để giảm sai số ngẫu nhiên cần phải tiến hành nhiều phép đo tăng thông tin mõi lần đo 2.5.2 Sai số hệ thống Những sai số gắn với cấu trúc, thiết kế thiết bị, cách bố trí thí nghiệm, hệ điện tử… sai số hệ thống Dù tiến hành cẩn thận đến đâu, sử dụng thiết bị đại đến mức tránh khỏi sai số Để phát hiệu chỉnh loại sai số cần tiến hành nhiều thiết bị khác nhau, nhiều người quan sát tiến hành ghi đo Ngồi phân tích số liệu xuất số loại sai số khác như: sai số từ trình làm khớp, sai số từ phép hiệu chỉnh nguồn can nhiễu, sai số từ số liệu hạt nhân tra cứu… 2.5.3 Công thức truyền sai số Sự giống hoạt độ 234 U đo đỉnh gamma 609,3; 1120,3 1764,5keV chứng tỏ nguồn tia gamma từ 214 Bi diện mẫu phân tích Tuy nhiên xác suất phân nhánh nhỏ kèm thêm hiệu ứng giảm số đếm Detector theo lượng dẫn đến sai số thống kê số đếm hai đỉnh gamma sau nhận thấy (50% lần đo thứ nhất, 15% với lần đo thứ hai), chí khoảng thời gian đo dài (3 ngày) Thêm vào đỉnh bị chồng chập với đỉnh 238 U mức lượng 1120,6keV 1765,5keV, dẫn đến làm giảm độ tin cậy kết thu sau phép đo số đếm ứng với đỉnh [5] Do hai mức lượng 1120,3 1764,5keV 214 Bi đơn dùng để đo nguồn gamma, đỉnh 609,3keV sử dụng công thức tỉ số hoạt độ tính tuổi mẫu 30 36 Để tính sai số hàm số theo sai số đối số ta dựa vào công thức truyền sai số Cụ thể, có hàm F(a1, a2,…, an), sai số F (ký hiệu ΔF) tính sau: n  F  ΔF =   a  ai i  i  Trong đó: (2.18) Δai sai số đại lượng ai; F đạo hàm riêng hàm F theo ai Đa số cơng thức dùng tính tuổi sử dụng khóa luận có dạng: F  A B C (2.19) Vậy sai số ΔF tính sau: 2  A   B   C  F  F        A   B   C  Với ΔA, ΔB, ΔC tương ứng sai số A, B, C 31 (2.20) CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 3.1 Đo phổ gamma mẫu nhiên liệu hạt nhân làm giàu thấp Đề tài chọn 01 mẫu nhiên liệu Urani tinh chế từ quặng uran tự nhiên Viện Công nghệ Xạ Viện Lượng Năng lượng Nguyên tử Việt Nam cung cấp 01 mẫu làm giàu thấp Cơ quan khơng phổ biến chống vũ khí hạt nhân Quốc tế cung cấp cho Viện đồng vị phóng xạ Hungari Khối lượng mẫu 10 g, đựng hộp hình trụ đường kính cm, ký hiệu U4 Do đặc điểm nhiên liệu Urani chưa sử dụng, chủ yếu gồm có đồng vị 235 U, 238 U lượng nhỏ 234 U Phổ gamma cháu chủ yếu phát vạch nhỏ 300 keV, lượng 53.2 keV 120.9 keV, đồng vị 235 U sản phẩm 234 U có xạ gamma 235 U phát vạch gamma 143.76 keV; 163,33 keV; 185,715 keV; 205,311 keV, đồng vị 238 U có tia gamma 258,227 keV, tia gamma sử dụng để xác định độ giàu theo phương pháp chuẩn nội dựa vào xạ gamma có lượng nhỏ 300 keV Phổ gamma mẫu quặng Viện Công nghệ Xạ cung cấp đo hệ phổ kế gamma ti nh khiết Ge (Li) với detector dải rộng cửa sổ mỏng, tai Bộ môn Vật lý hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Phổ gamma mẫu quặng Cơ quan không phổ biến chống vũ khí hạt nhân Quốc tế cung cấp đo hệ phổ kế gamma với detetor bán dẫn HPGe model GLP-10180/07 (ORTEC) tinh thể mỏng Viện Đồng vị phóng xạ Hungari, có ký hiệu U2.9 Trên hình 3.1 dạng phổ gamma mẫu quặng Viện Công nghệ xạ gieema cung cấp Phổ gamma mẫu nhiên liệu Cơ quan không phổ biến chống vũ khí hạt nhân Quốc tế cung cấp đo detector bándẫn HPGe model GLP-10180/07 cho hình 3.2 3238 Hình 3.1 Phổ gamma mẫu nhiên liệu Viện Công nghệ xạ cung cấp đo hệ phổ kế gamma siêu tinh khiết Ge (Li) tai Bộ môn vật lý hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Hình 3.2 Phổ gamma mẫu nhiên liệu Cơ quan không phổ biến chống vũ khí hạt nhân Quốc tế cung cấp đo detetor bán dẫn HPG model GLP10180/07 với thời gian 57464 giây Với mẫu Urani làm giàu thấp hàm lượng 238U cao dẫn tới xạ gamma có độ phân nhánh nhỏ xa đỉnh khác xuất rõ nét 33 3.2 Xác định độ giàu đồng vị nhiên liệu uran Trên hình 3.1 3.2 nhận thấy đỉnh 258,227 keV xuất rõ nét tách xa đỉnh khác Cũng từ hình vẽ nhận thấy vùng lượng từ 120,9 keV xạ đặc trưng 234U đến 258,227 keV xạ đặc trưng 238U bao gồm đỉnh gamma đặc trưng 235U có cường độ lớn vạch 143,76 keV; 163,33 keV; 185,715 keV 205.311 keV Các đỉnh hấp thụ toàn phần vạch xuất rõ nét đứng biệt lập Vì đề tài hoạt độ phóng xạ 234U xác định dựa vào vạch gamma lượng 120,9 keV Hoạt độ 238U xác định dựa vào vạch 258,227 keV Luận văn sử dụng vạch gamma 235 U để xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi Sử dụng phần mềm GammaVision phân tích phổ gamma U4 U2.9 Phân tích phổ nhiên liệu U4 U2.9 thu diện tích đỉnh hấp thụ tồn phần đỉnh quan tâm, Kết thực nghiệm cho bảng 3.1 bảng 3.2 Từ kết thực nghiệm vào hệ số phân nhánh thu từ tiến hành xác định tỷ số tốc độ đếm hệ số phân nhánh Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi xây dựng dựa vào phần mềm Origin 8.0 Bảng 3.1 Các thông số đặc trưng đỉnh gamma cần quan tâm thu từ mẫu U4 thời gian đo 51385 giây E(kev) N ∆N n ∆n Br(%) ∆Br n/Br ∆(n/Br) 120,9 6206 555 0,1207 0,0108 0,0342 0,005 353,14 60,522 143,4 138699 1176 2,6992 0,0228 10,96 0,14 24,627 0,3775 163,05 70396 1129 1,3699 0,0219 5,08 0,06 26,967 0,5371 185,48 807451 1446 15,7137 0,0281 57,2 0,8 27,471 0,3873 205,14 68946 645 1,3417 0,0125 5,01 0,07 26,781 0,4503 258,24 16688 370 0,3247 0,0072 0,0764 0,0024 425,08 16,344 4034 Bảng 3.2 Các thông số đặc trưng đỉnh gamma cần quan tâm thu từ mẫu U2.9 thời gian đo 57464 giây E(kev) N ∆N n ∆n Br(%) ∆Br(%) n/Br ∆(n/Br) 120,9 16226 636 0,2824 0,0111 0,0342 0,005 825,64 124,97 143,76 198325 654 3,4513 0,0114 10,96 0,14 31,49 0,4154 163,33 95627 591 1,6641 0,0103 5,08 0,06 32,758 0,4367 185,715 1092497 1183 19,012 0,0206 57,2 0,8 33,238 0,4663 205,311 93200 474 1,6219 0,0082 5,01 0,07 32,373 0,4814 258,227 6226 290 0,1083 0,005 0,0764 0,0024 141,81 7,9674 Từ hai bảng số liệu trên, báo cáo xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi dựa tỉ số n/Br phụ thuộc đơn trị vào lượng tia gamma: 143,76 keV; 163,33 keV; 185,715 keV 205,311 keV 235 U phát Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi ứng với mẫu U4 xây dựng hình 3.3 mẫu U2.9 xây dựng hình 3.4 3.3 Xác định độ giàu 3.3.1 Độ giàu nhiên liệu Urani nguồn U4 Hình 3.3 Đồ thị mô tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma đặc trưng phát từ đồng vị 235U nguồn U4 35 Hàm f(E) thu từ việc khớp hàm đa thức bậc hai hiệu suất ghi tương đối đỉnh 143,76 keV; 163,33 keV; 185,715 keV 205,311 keV 235U phát nguồn U4 Hàm số mô tả phụ thuộc tỷ số số đếm vào lượng -đường cong có dạng: f(E)= -32,86721 + 0,658E – 0,00179E2 (3.2) Thay giá trị E = 120,9 keV vào cơng thức (3,2) ta có: f(120,9) =20,5209 , = Vậy ta có: x = , = 0,17262(Bq/Bq) , Thay giá trị E = 258,23 keV vào (3.2) ta có: f(258,23) = 17,68337 , = Vậy ta có: y = , =0,1022(Bq/Bq) , Độ giàu nhiên liệu Urani là: H 235  H₂₃₅ = ∆H₂₃₅= A A  3,479.10  234  6,43 238 A235 A235 , ∆ , + 100%= 0,71 % ∆ = 0,05(%) Vậy H235 = 0,71±0,05 (%) Theo kết khuyến cáo độ giàu 0,7%, phạm vi sai số kết báo cáo thu phù hợp với số liệu khuyến cáo 36 42 3.3.2 Độ giàu nhiên liệu Urani nguồn U2.9 Hình 3.4 Đồ thị mơ tả phụ thuộc hàm f(E) vào lượng tia gamma đặc trưng phát từ đồng vị 235U nguồn U2.9 Hàm f(E) thu từ việc khớp hàm đa thức bậc hai hiệu suất ghi tương đối đỉnh 143,76 keV; 163,33 keV; 185,715 keV 205,311 keV 235U phát nguồn U2.9 f(E)= -8,33617 + 0,46105E – 0,00128E2 Thay giá trị E = 120,9 keV vào công thức (3,2) ta có: f(120,9) =28,69 Vậy ta có: x = , = , , = 28,77(Bq/Bq) Thay giá trị E = 258,23 keV vào (3.2) ta có: f(258,23) = 25,26 Vậy ta có: y = = , , , =5,58(Bq/Bq) Độ giàu nhiên liệu Urani là: H 235  A A  3,479.10 4 234  6,43 238 A235 A235 37 (3.2) H₂₃₅ = ∆H235= , ∆ , 100% = 2,80 % + ∆ ≈ 0,20(%) Vậy H235=2,80±0,20 (%) Theo kết khuyến cáo độ giàu 2,9%, phạm vi sai số kết báo cáo thu phù hợp với số liệu khuyến cáo Kết thực nghiệm độ giàu nhiên liệu Urani cho bảng 3.6 Mẫu Đề tài So sánh U4 0,707±0,05 0,7 - IAEA U2.9 2,80±0,20 2.9 – IAEA Kết thực nghiệm rằng,trong phạm vi sai số, kết báo cáo thu phù hợp với số liệu khuyến cáo IAEA cung cấp và phù hợp với kết thu chọn vạch gamma vùng lượng nhỏ 100 KeV 3.4 Đánh giá sai số kết thực nghiệm Sai số kết thực nghiệm bao gồm sai số ngẫu nhiên sai số hệ thống Việc giảm thiểu sai số thường cách tiến hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, tăng thời gian đo, tăng khối lượng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn hiệu suất ghi xác cho hệ đo,… Trong q trình xử lý số liệu, đỉnh gamma lựa chọn đỉnh có số liệu thống kê tốt, khơng bị can nhiễu đỉnh gamma khác, hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh, sử dụng cơng cụ tốn học bổ trợ việc khớp đỉnh tách đỉnh chập giúp giảm phần đáng kể sai số số đếm diện tích đỉnh Việc xác định sai số kết thực nghiệm sử dụng hàm truyền sai số: 38 44 n F   i  F   ai    a i2  Các sai số đánh giá bao gồm: Thống kê số đếm đỉnh gamma , sai số trình nội suy ngoại suy qua hàm hiệu suất ghi f(E), sai số số liệu hạt nhân chu kỳ bán rã, hệ số phân nhánh xạ gamma, hiệu ứng cộng đỉnh, sai số khác 39 45 KẾT LUẬN Luận văn nghiên cứu nghiên cứu khái quát đặc trưng vật lý nhiên liệu hạt nhân vật liệu Urani, sở phương pháp gamma xác định hoạt độ phóng xạ  Về mặt lý thuyết đề tài tiến hành nghiên cứu tổng quan đặc trưng nhiên liệu Urani phương pháp xác định chúng: - Nghiên cứu khái quát nhiên liệu hạt nhân vật liệu Urani nói chung viên gốm UO2 nói riêng Đã khác thành phần đồng vị thành phần phổ gamma phát từ nhiên liệu Urani tự nhiên giới thiệu số loại nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân - Cơ sở việc nhận diện xác định hoạt độ đồng vị phóng xạ nhiên liệu dựa vào phổ gamma nhiên liệu phát  Về mặt thực nghiệm đề tài trình bày kết nghiên cứu thực nghiệm xác định số đặc trưng nhiên liệu urani phương pháp đo phổ gamma sử dụng đêtectơ bán dẫn HPGe tinh thể mỏng có độ phân giải lượng cao, kết hợp với kỹ thuật chuẩn nội hiệu suất ghi  Các kết đề tài bao gồm: Xác định hàm lượng urani 02 mẫu nghiên cứu đại diện có độ giàu thấp dựa vào kỹ thuật chuẩn nội hiệu suất ghi 40 46 TÀI LIỆU THAM KHẢO Thái Khắc Định, Bùi Văn Loát (2007), Các phương pháp xử lí số liệu thực nghiệm hạt nhân, NXB Đại học Quốc Gia TP Hồ Chí Minh Ngơ Quang Huy (2006), Cơ sở vật lý hạt nhân, NXB Khao học Kỹ thuật, Hà Nội Bùi Văn Loát (2009), Địa vật lý hạt nhân, NXB Khoa học Kỹ thuật, Hà Nội Cao Đình Thanh(2010), Tập giảng nhiên liệu hạt nhân- Lưu hành nội bộ, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Hà Nội A Luca (2008), “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”,Rom Journ Phys, 53(2), pp.35 -39 Delynn Clark (1996), U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic determination, Lawrence Livermore National Laboratory University of California, California Donald R(1976), Fundamential Aspects of Nuclear Reactor Fuel Elements,Department of Nuclear Engineering, University of California, Berkeley Haluk YÜcel (2007), “The applicability of MGA method for depleted and natural uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation and Isotopies, 65, pp.1269-1280 Huda Abdulrahman Al-Sulaiti (2011), Determination of Natural Radioactivity Levels in the Spectrometry, A State thesis of Qatar submitted Using for HighResolution the Degree of Gamma-ray Doctor of Philosophy; University of Surrey 10 H Yucel, H.Dikmen (2009), “Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluresence X-ray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region”, Talanta, 78, pp 410-417 11 M.H Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy (2009), “Non destructive assay for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of Nuclear and Radiation Physics, 4(2), pp 65-73 4147 12 WL Kuhn, JP Sloughter (2001), Technical Review of the Characteristics of Spent Nuclear Fuel Scrap, Department of Energy,Prepared for the U.S 42 48