ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Nguyễn Hoàng Mạnh Vƣợng NGHIÊN CỨU VI CẤU TRÚC VÀ ĐẶC TRƢNG ĐỘNG HỌC CỦA HỆ NATRI SILICAT TÓM TẮT LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội - Năm 2019 ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Nguyễn Hoàng Mạnh Vƣợng NGHIÊN CỨU VI CẤU TRÚC VÀ ĐẶC TRƢNG ĐỘNG HỌC CỦA HỆ NATRI SILICAT Chuyên ngành: Vật lí lí thuyết vật lí tốn Mã số: 8440130.01 TÓM TẮT LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƢỜI HƢỚNG DẪN KHOA HỌC: TS Nguyễn Thị Thanh Hà GS.TS Nguyễn Quang Báu Hà Nội - Năm 2019 LỜI CAM ĐOAN Tơi xin cam đoan cơng trình nghiên cứu Tất số liệu kết nghiên cứu luận văn trung thực, chƣa đƣợc cơng bố cơng trình nghiên cứu khác TM tập thể hƣớng dẫn Học viên TS Nguyễn Thị Thanh Hà Nguyễn Hoàng Mạnh Vƣợng GS.TS Nguyễn Quang Báu LỜI CÁM ƠN Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến TS Nguyễn Thị Thanh Hà PGS.TS Nguyễn Quang Báu, ngƣời thầy, ngƣời tận tình hƣớng dẫn, giúp đỡ tơi hồn thành luận văn Tơi xin chân thành cám ơn giúp đỡ tạo điều kiện làm việc Viện Vật lí kĩ thuật trƣờng Đại học Bách khoa Hà Nội, Bộ mơn Vật lí lí thuyết vật lí tốn, Phòng đào tạo Sau đại học Trƣờng Đại học Khoa học tự nhiên Hà Nội dành cho tơi suốt q trình nghiên cứu, thực luận văn Cuối cùng, tơi xin bày tỏ lòng biết ơn đến gia đình, ngƣời thân, đồng nghiệp dành nhiều tình cảm, động viên, giúp đỡ tơi vƣợt qua khó khăn để hồn thành luận văn Hà Nội, ngày 11 tháng năm 2019 Nguyễn Hoàng Mạnh Vƣợng MỤC LỤC DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT VÀ KÍ HIỆU DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ MỞ ĐẦU CHƢƠNG TỔNG QUAN VỀ HỆ VẬT LIỆU SILICA VÀ SILICAT 11 1.1 Tổng quan vật liệu silica SiO2 12 1.1.1 Cấu trúc 12 1.1.2 Động học 14 1.2 Tổng quan vật liệu silicat 16 1.2.1 Hệ silicat ba nguyên 16 1.2.2 Hệ natri silicat 22 CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP TÍNH TỐN 25 2.1 Phƣơng pháp động lực học phân tử 25 2.2 Dựng mẫu 27 2.2.1 Mơ hình natri silicat 3000 nguyên tử 27 2.2.2 Mơ hình natri silicat 7995 ngun tử 28 2.3 Các phƣơng pháp tính cấu trúc 29 2.3.1 Simplex 29 2.3.2 Hàm tính phân bố đám Flk(r,t) 30 2.3.3 Hàm phân bố xuyên tâm 31 CHƢƠNG KẾT QUẢ 33 3.1 Ảnh hƣởng áp suất đến cấu trúc hệ Na2O.SiO2 33 3.1.1 Hàm phân bố xuyên tâm 33 3.1.2 Số phối trí 36 3.1.3 Phân bố góc 39 3.2 Động học natri silicat lỏng 41 3.2.1 Phân bố không đông natri hệ Na2O.SiO2 41 3.2.2 Không đồng động học 46 KẾT LUẬN 50 TÀI LIỆU THAM KHẢO 51 DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT VÀ KÍ HIỆU BKS Beest Kramer van Santen BMH Born-Meyer-Huggins BO Nguyên tử ôxy cầu CS Cation simplex CSC Cluster cation simplex DOP Mức độ polyme hóa ĐVPT Đơn vị phối trí FG Feuston-Garofalini MAS Quay mẫu theo góc kì diệu MD Động học phân tử NBO Nguyên tử ôxy không cầu NMR Cộng hƣởng từ hạt nhân NPH Số hạt, áp suất, entanpy NVE Số hạt, thể tích, lƣợng NVT Số hạt, thể tích, nhiệt độ OS Ơxy-simplex VS Void-simplex XRD Nhiễu xạ tia X μTP Thế hóa học, nhiệt độ, áp suất μTV Thế hóa học, nhiệt độ, thể tích DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU Trang Bảng 1.1 Tỉ phần loại ôxy hệ PbO.SiO2 áp suất 21 thay đổi Bảng 2.1 Các tham số hàm đƣợc sử dụng mô 28 natiri silicat Bảng 3.1 Đặc trƣng cấu trúc chất lỏng Na2O.SiO2 áp suất 35 khác nhau: rlk vị trí đỉnh HPBXT, glk đỉnh HPBXT Bảng 3.2 Đặc trƣng simplex O, S, B N ôxy, silic, ôxy 42 cầu (BO), ôxy không cầu (NBO), tƣơng ứng Bảng 3.3 Tỉ lệ kNa-simplex, k số nguyên tử Na bên 43 simplex Bảng 3.4 Phân bố số natri CLSi, CLBO CLNBO, k số lƣợng natri 45 DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ Trang Hình 2.1 Mơ tả loại simplex Trong đó: void-simplex (a); 30 NBOxBOy-simplex (b); SixOy-simplex (c); Na-simplex (d) Quả cầu màu đỏ, xám, xanh tƣơng ứng nguyên tử O, Si Na Đƣờng tròn đứt cầu simplex Hình 3.1 Hàm PBXT cặp Si-Si, Si-O, O-O 33 Na2O.SiO2 nhiệt độ 3500 K áp suất GPa Hình 3.2 Hàm PBXT cặp Si-Na, O-Na, Na-Na 34 Na2O.SiO2 nhiệt độ 3500 K áp suất GPa Hình 3.3 Sự phân bố ĐVPT SiOx (x = 4, 5, 6) 36 Na2O.SiO2 lỏng áp suất thay đổi Hình 3.4 Ảnh hƣởng áp suất đến số phối trí trung bình z NaO 37 z ONa Hình 3.5 Sự phân bố ĐVPT OSi2 OSi3 38 Na2O.SiO3 lỏng áp suất thay đổi Hình 3.6 Phân bố góc O-Si-O ĐVPT SiOx (x = 4, 5, 6) 39 Na2O.SiO2 lỏng áp suất khác Hình 3.7 Phân bố góc Si-O-Si ĐVPT OSiy (y = 2, 3) 41 Na2O.SiO2 lỏng áp suất khác Hình 3.8 Phân bố bán kính void-simplex, 1Na-simplex, 2Na- 43 simplex Hình 3.9 Sơ đồ minh họa cụm CLSi (a), CLBO (b) 44 CLNBO (c) Ở đây, cầu màu đỏ, màu xám màu xanh đại diện cho O, Si nguyên tử Na tƣơng ứng Hình 3.10 Phân bố số natri CLSi, CLBO CLNBO 45 Hình 3.11 Độ dịch chuyển bình phƣơng trung bình theo 46 thời gian Hình 3.12 Hàm tính phân bố đám cho tập hợp nguyên tử ngẫu 48 nhiên, nguyên tử bất động di động (Si, O) Hình 3.13 Sự phụ thuộc thời gian số lƣợng nguyên tử natri cho SMA, SIMA SRA 49 MỞ ĐẦU Lý chọn đề tài Silicat thành phần phổ biến lớp vỏ Trái Đất, tồn nhiều tự nhiên đƣợc ứng dụng nhiều lĩnh vực nhƣ: vi điện tử, y học, gốm thuỷ tinh cơng nghệ cao Do hiểu biết cấu trúc tính chất động học vật liệu dƣới điều kiện nhiệt độ áp suất cần thiết, đóng góp đáng kể khoa học công nghiệp chế tạo vật liệu nhƣ đời sống Trong nhiều năm trở lại, silicat đối tƣợng nhiều nghiên cứu bao gồm thực nghiệm, mô lý thuyết Các kết cho thấy, dƣới tác dụng nhiệt độ áp suất, vật liệu silicat thể nhiều tính chất thú vị nhƣ chuyển pha thông qua pha trung gian, đa thù hình, cấu trúc khơng đồng nhất, động học không đồng hay khuếch tán dị thƣờng vv Tuy nhiên chế mức nguyên tử tƣợng kể chƣa đƣợc giải thích cách rõ ràng tƣờng minh Bên cạnh đó, natri silicat loại vật liệu alkali silicat điển hình, có đặc trƣng cấu trúc lý thú nén áp suất, nhƣ số tính chất động học đặc biệt nhƣ khuếch tán nhanh nguyên tử Na, hay không đồng động học tồn natri silicat lỏng Do đó, luận văn tơi lựa chọn đề tài “Nghiên cứu vi cấu trúc đặc trƣng động học hệ Natri Silicat” Mục đích, đối tƣợng phạm vi nghiên cứu Đối tƣợng nghiên cứu luận văn hệ natri silicat lỏng bao gồm 3000 nguyên tử nhiệt độ 3500 K áp suất từ đến 60 GPa hệ natri silicat lỏng bao gồm 7995 nguyên tử nhiệt độ 1873 K áp suất GPa Mục đích nghiên cứu luận văn tập trung vào vấn đề sau: + Nghiên cứu thay đổi cấu trúc hệ natri silicat bao gồm 3000 nguyên tử dƣới áp suất nén simplex Kết cho thấy cho thấy phân bố natri bên loại simplex khác Đặc biệt, 70% số nguyên tử natri tập trung simplex O4, đó, tỉ lệ số nguyên tử natri simplex SO3 khoảng 30% Vì vậy, hầu hết ngun tử natri có xu hƣớng tập trung simplex qua nguyên tử ôxy Bảng 3.2 Đặc trƣng simplex O, S, B N ôxy, silic, ôxy cầu (BO), ôxy không cầu (NBO), tƣơng ứng Loại simplex Số lƣợng Tỉ lệ simplex Số simplex có Na Tỉ lệ Na O4 21619 0.4794 14968 0.6924 SO3 22871 0.5071 6934 0.3032 S2O2 609 0.0135 52 0.0854 N4 338 0.0179 327 0.9675 BN3 1454 0.0770 1339 0.9209 B2N2 4011 0.2124 3396 0.8467 B3N 6940 0.3675 4768 0.6870 B4 6142 0.3252 2404 0.3914 Để làm rõ phân bố natri simplex O4, xem xét cụ thể loại ôxy simplex (BO NBO) Kết cho thấy, hầu hết simplex N4 (4 nguyên tử NBO) simplex BN3 (3 nguyên tử NBO nguyên tử BO) có tồn của nguyên tử Na bên Tỉ lệ Na giảm số lƣợng BO tăng lên Hơn nữa, đặc trƣng simplex đƣợc xác định bán kính simplex Hình 3.8 mơ tả phân bố bán kính void-simplex, 1Na-simplex 2Na-simplex Kết cho thấy phân bố bán kính có dạng Gaussian vị trí đỉnh dịch chuyển sang phải cách có hệ thống (bán kính lớn hơn) số lƣợng natri bên simplex tăng lên Nhƣ vậy, nguyên tử Na có xu 42 hƣớng NBO-simplex simplex có bán kính lớn Bên cạnh đó, chuyển động Na liên quan mật thiết tới loại simplex (Si, BO NBO) 0.16 void-simplex 1Na-simplex 2Na-simplex Tỉ lệ Fraction of simplex 0.12 0.08 0.04 0.00 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5 4.0 B¸nRadius, kÝnh, ÅÅ Hình 3.8 Phân bố bán kính void-simplex, 1Na-simplex, 2Na-simplex Bảng 3.3 Tỉ lệ kNa-simplex, k số nguyên tử Na bên simplex k Tổng số simplex Tỉ lệ simplex Số O4-simplex Tỉ lệ O4-simplex 23145 0.5132 6651 0.29 18828 0.4175 12234 0.65 2874 0.0637 2497 0.89 237 0.0053 222 0.94 15 0.0003 15 Bảng 3.3 phân bố nguyên tử Na simplex không đồng Khoảng nửa số simplex khơng có ion natri bên nửa lại chứa từ đến nguyên tử natri Điều cho thấy có vùng 43 khơng gian mạng Si-O hạn chế chuyển động natri Thêm vào đó, chúng tơi nhận kNa-simplex (với k = 3, 4) loại O4-simplex Kết phù hợp với liệu bảng 3.2 (a) (b) (c) Hình 3.9 Sơ đồ minh họa cụm CLSi (a), CLBO (b) CLNBO (c) Ở đây, cầu màu đỏ, màu xám màu xanh đại diện cho O, Si nguyên tử Na tƣơng ứng Để khảo sát mật độ natri phân bố chúng mạng Si-O, chúng tơi tính số lƣợng ngun tử natri nằm cụm simplex Các cụm simplex đƣợc xác định nhóm simplex chia sẻ nguyên tử chung (Si, BO NBO) Thông tƣờng, cụm simplex bao gồm ba loại: Si-simplex, BO-simplex NBO-simplex Để thuận tiện, tơi kí hiệu cụm Si-simplex, BO-simplex NBO-simplex CLSi, CLBO, CLNBO tƣơng ứng Hình 3.9 minh họa sơ đồ CLSi, CLBO CLNBO Sự khác biệt phân bố số lƣợng nguyên tử natri cụm simplex đƣợc trình bày qua hình 3.10 Có thể thấy số lƣợng nguyên tử natri nằm CLSi tăng từ đến nguyên tử, CLBO CLNBO, giá trị nằm khoảng rộng (từ đến nguyên tử) Vị trí đỉnh 2, 3, nguyên tử cho cụm CLSi, CLBO CLNBO tƣơng ứng Đặc biệt, Bảng 3.4 cho thấy phân bố nguyên tử Na CLSi, CLBO CLNBO khác 44 1200 Si BO NBO Số l-ợng đám 1000 800 600 400 200 0 Sè l-ỵng Na Hình 3.10 Phân bố số natri CLSi, CLBO CLNBO Bảng 3.4 Phân bố số natri CLSi, CLBO CLNBO, k số lƣợng natri k Si BO NBO 229 37 714 349 774 1046 22 329 1221 148 76 738 288 260 308 63 192 13 75 28 0 45 Mật độ nguyên tử natri CLSi, CLBO CLNBO đƣợc xác định bởi: ρ1 = NNa/NCLSi; ρ2 = NNa/NCLBO; ρ3 = NNa/NCLNBO Ở đây, NNa tổng số lƣợng nguyên tử natri nằm bên cụm simplex; NCLSi, NCLBO, NCLNBO lần lƣợt tổng số CLSi, CLBO CLNBO tƣơng ứng Kết cho thấy ρ1, ρ2, ρ3 1.69, 2.91 4.80 tƣơng ứng Điều có nghĩa mật độ natri vùng NBO lớn đáng kể so với vùng khác (vùng Si vùng BO) Điều đƣợc giải thích thực tế liên kết Na với NBO mạnh nhiều so với BO Si NBO có điện tích âm Do đó, mật độ Na vùng NBO cao đáng kể so với mật độ vùng Si BO Từ quan sát này, chứng minh vùng NBO vùng Si tƣơng ứng với vùng giàu natri vùng nghèo natri Phần lớn Na mơ hình nằm CLNBO 3.2.2 Không đồng động học 10 , Å SMA SIMA SRA 0.1 10 t, ps 100 Hình 3.11 Độ dịch chuyển bình phƣơng trung bình theo thời gian 46 Dựa vào độ dich chuyển bình phƣơng trung bình, nguyên tử đƣợc chia thành ba tập hợp gồm tập hợp nguyên tử chuyển động nhanh, tập hợp nguyên tử chuyển động chậm tập hợp nguyên tử ngẫu nhiên với kí hiệu tƣơng ứng SMA, SIMA SRA bao gồm 700 nguyên tử (10% tổng số nguyên tử mô hình) Đồ thị hình 3.11 cho biết, theo thời gian, độ dịch chuyển bình phƣơng trung bình MSD nguyên tử di động lớn MSD toàn nguyên tử Trái lại, nguyên tử bất động có độ dịch chuyển bình phƣơng trung bình nhỏ độ dịch chuyển bình phƣơng trung bình tập hợp nguyên tử ngẫu nhiên Và thời gian mô phỏng, tập hợp nguyên tử bất động dao động xung quanh vị trí cân Sự phân bố không gian theo thời gian chất tạo mạng đƣợc xác định thơng qua hàm tính phân bố đám Flk(r,t) Hình 3.12 mơ tả giá trị hàm phân bố đám Flk(r,t) ba thời điểm t = 0, 90 150 ps Kết cho thấy, thời điểm này, hàm Flk(r,t) cho tập hợp nguyên tử đƣợc xét gần nhƣ không đổi Tuy nhiên, giá trị hàm Flk(r,t) theo r khác tập hợp Đối với SIMA, giá trị hàm Flk(r,t) giảm mạnh từ 700 xuống 382 r thay đổi từ 1.3 đến 1.95 Å Giá trị Flk(r,t) r = 1.95 Å khoảng 426 620 tƣơng ứng với tập hợp nguyên tử di động SMA tập hợp nguyên tử ngẫu nhiên SRA Giá trị lớn đáng kể so với tập hợp nguyên tử bất động SIMA Khi tăng r từ 1.95 đến 2.6 Å giá trị Flk(r,t) gần nhƣ khơng đổi sau Flk(r,t) giảm dần Nhƣ thấy hàm Flk(r,t) ba tập hợp nguyên tử nhanh, chậm, ngẫu nhiên đƣợc chọn khác Điều chứng tỏ tồn tƣợng khơng đồng mơ hình natri silicat Trong mơ hình bao gồm ngun tử chuyển động nhanh nguyên tử chuyển động chậm so với nguyên tử khác 47 750 SMA SIMA SRA t=0 ps F(r,t) 600 450 300 150 750 SMA SIMA SRA t=90 ps 600 F(r,t) 450 300 150 750 F(r,t) SMA SIMA SRA t=150 ps 2.6 Å 600 450 300 150 1.95 Å r, Å Hình 3.12 Hàm tính phân bố đám cho tập hợp nguyên tử ngẫu nhiên, nguyên tử bất động di động (Si, O) 48 500 Sè l-ỵng Na 400 SMA SIMA SRA 300 200 100 30 60 90 120 150 t, ps Hình 3.13 Sự phụ thuộc thời gian số lƣợng nguyên tử natri cho SMA, SIMA SRA Hình 3.13 mơ tả thay đổi số lƣợng nguyên tử natri nằm gần nguyên tử di động, bất động ngẫu nhiên theo thời gian Từ đồ thị, ta nhận thấy số lƣợng nguyên tử natri nằm gần tập hợp tăng dần theo thứ tự SIMA → SRA → SMA Số lƣợng nguyên tử Na gần nguyên tử bất động nhỏ khoảng lần so với số nguyên tử natri nằm gần nguyên tử di động Vì vậy, mật độ nguyên tử Na miền di động lớn đáng kể so với miền bất động Do đó, phân bố nguyên tử Na mạng Si-O không đồng hệ NS4 lỏng tồn miền bất động di động riêng biệt Điều cho thấy có khơng đồng mặt hóa học cấu trúc Kết dẫn đến không đồng động học 49 KẾT LUẬN Luận văn đạt đƣợc kết nhƣ sau: - Bằng phƣơng pháp MD, xây dựng đƣợc mẫu Na2O.SiO2 nhiệt độ 3500 K, dải áp suất từ đến 60 GPa; Các mơ hình mơ có độ tin cậy cao, có hàm phân bố xuyên tâm phù hợp với kết thực nghiệm mô công bố trƣớc - Khi nén áp suất cho thấy hệ natri silicat có chuyển pha cấu trúc thơng qua pha trung gian phân bố góc đơn vị cấu trúc SiOx không phụ thuộc vào áp suất nén - Trong hệ natri silicat có phân bố không đồng mặt cấu trúc Các nguyên tử Natri có xu hƣớng NBO-simplex simplex có bán kính lớn Mật độ Na cho vùng NBO lớn đáng kể so với vùng khác (vùng Si vùng BO), nguyên tử natri dễ dàng di chuyển vùng NBO - Hệ natri silicat tồn động học không đồng bao gồm đám nguyên tử chuyển động nhanh, chuyển động chậm nguyên tử khác Nguyên nhân không đồng mặt cấu trúc hóa học hệ 50 TÀI LIỆU THAM KHẢO A C Wright (1994) Neutron scattering from vitreous silica V The structure of vitreous silica: what have we learned from 60 years of diffraction studies? J Non-Cryst Solids 179, 84-115 F Mauri, A Pasquarello, B G Pfrommer, Y G Yoon, S G Louie (2000) Si-O-Si bond-angle distribution in vitreous silica from firstprinciples 29Si NMR analysis Phys Rev B 62, R4786-R4789 E Hemesath, L R Corrales (2005) Sensitivity of structural results to initial configurations and quench algorithms of lead silicate glass J Non-Cryst Solds 351 1522-1531 T Sato and N Funamori (2010) High-pressure structural transformation of SiO2 glass up to 100 GPa Phys Rev B 82, pp 184102(5) T Voigtmann and J Horbach (2008) The dynamics of silica melts under high pressure: mode-coupling theory results Journal of Physics: Condensed Matter, 20(24), 244117 G Adam and J H Gibbs (1965) On the Temperature Dependence of Cooperative Relaxation Properties in Glass-Forming Liquids J Chem Phys 43, pp 140-146 H S Waff (1975) Pressure‐ induced coordination changes in magmatic liquids Geopys Res Lett 193 G Brebec, R Seguin, C Sella, J Bevenot and J C Martin (1980) Diffusion of silicon in amorphous silica Acta Metall 28 327 J C Mikkelsen (1984) Self‐ diffusivity of network oxygen in vitreous SiO2 Appl Phys Lett 45 1187 10 M S Shell, P G Debenedetti and A Z Panagiotopoulos (2002) Molecular structural order and anomalies in liquid silica Phys Rev E 66 011202 51 11 L V Woodcock, C A Angell and P Cheeseman (1976) Molecular dynamics studies of the vitreous state: Simple ionic systems and silica J Chem Phys 65 1565 12 J Horbach and W Kob (1999) Static and dynamic properties of a viscous silica melt Phys Rev B 60 3169 13 V V Hoang, H Zung, N T Hai (2007) Diffusion and dynamical heterogeneity in simulated liquid SiO2 under high pressure Jour Phys Cond Mat 19(11), 116104 14 Saika-Voivod I, Poole P H and Sciortino F (2001) Fragile-to-strong transition and polyamorphism in the energy landscape of liquid silica Nature 412 514 15 S Sen, R E Youngman (2004) High-Resolution Multinuclear NMR Structural Stude of Binary Aluminosilicate and Other Related Glasses J Phys Chem B 108, 7557 16 P Pfleiderer, J Horbach, K Binder (2006) Structure and transport properties of amorphous aluminium silicates: Computer simulation sduties Chem Geol 229, 186 17 M Hideki, M I Shin, M Michihiro, M Fumiyuki, S Toshiyuki (1982) Structural Analysis of SiO2-Al2O3 Glasses J Am Ceram Soc 65, 18 A Roder, W Kob, and K Binder (2001) Structure and dynamics of amorphous silica surfaces J Chem Phys 114, 7602 19 V V Hoang, N H Hung, N N Linh (2006) Liquid-liquid phase transition in simulated liquid Al2O3.2SiO2 Phys Scr 74, 697-701 20 K Zheng, Z Zhang, F Yang, S Sridhar (2012) Molecular Dynamics Stude of the Structural Properties of Calcium Aluminosilicate Slags with Varying Al2O3/SiO2 Ratios ISIJ International, Vol 52 3, pp 342-349 52 21 K Zheng, F Yang, X Wang, Z Zhang (2014) Investigation of SelfDiffusion and Structure in Calcium Aluminosilicate Slags by Molecular Dynamics Simulation Materials Sciences and Applications, 5, 73-80 22 T Takaishi, M Takahashi, J Jin, T Uchino, T Yoko, M Takahashi (2005) Structural study on PbO-SiO2 glasses by X-ray and neutron diffraction and 29Si MAS NMR measurements J Am Ceram Soc, 88(6), 1591-1596 23 A Witkowska, J Rybicki, A Di Cicco (2005) Structure of partially reduced xPbO(1-x)SiO2 glasses: Combined EXAFS and MD study J Non-Cryst Solids, 351(5), 380-393 24 J Rybicki, A Rybicka, A Witkowska, G Bergma’ski, A Di Cicco, M Minicucci (2001) The structure of lead-silicate glasses: Molecular dynamics and EXAFS studies J Phys Condens Matter, 13(43), 9781, 9797 25 F Fayon, C Bessada, D Massiot, I Farnan, J P Coutures (1998) and 207 29 Si Pb NMR study of local order in lead silicate glasses J Non- Cryst Solids 232-234, 403-408 26 B Langanke, H Schmalzried (1979) Ionic Transport In PbO - SiO2 Melts (I) Tracerdiffusion and Chemical Interdiffusion Ber Bunsenges Phys Chem 83, 59-64 27 V V Golubkov, V N Bogdanov, A Y Pakhnin, V A Solovyev, E V Zhivaeva, V O Kabanov (1999) Microin homogeneities of glasses of the system PbO-SiO2 J Chem Phys 110(10), 4897 28 H Jabraoui (2016) Effect of Sodium Oxide Modifier on Structural and Elastic Properties of Silicate Glass J Phys Chem B 120, 13193 53 29 B B Karki, D Bhattarai and L Stixrude (2007) First-principles simulations of liquid silica: Structural and dynamical behavior at high pressure Phys Rev B 76, 104205 30 S K Lee (2006) The effect of Na/Si on the structure of sodium silicate and aluminosilicate glasses quenched from melts at high pressure: A multi-nuclear (Al-27, Na-23, O-17) 1D and 2D solid-state NMR study Chem Geol 229, 162 31 J R Allwardt (2005) Aluminum coordination and the densification of high-pressure aluminosilicate glasses Am Mineral 90, 1218 32 S Mukhopadhyay and S H Garofalini (1990) Surface studies of TiO2.SiO2 glasses by X-ray photoelectron spectroscopy J Non-Cryst Solids 126, 202 33 Molnár, G., Ganster, P., & Tanguy, A (2017) Effect of composition and pressure on the shear strength of sodium silicate glasses: An atomic scale simulation study Physical Review E, 95(4) 34 F Noritake (2017) Structural transformations in sodium silicate liquids under pressure: New static and dynamic structure analyses J NonCryst Solids 473, 102 35 P K Hung , F Noritake, L T San, T B Van & L T Vinh (2017) Study of diffusion and local structure of sodium-silicate liquid: the molecular dynamic simulation The European Physical Journal B, 90(10) 36 P K Hung, F Noritake, N V Yen & L T San (2016) Analysis for characterizing the structure and dynamics in sodium di-silicate liquid Journal of Non-Crystalline Solids, 452, 14–22 37 O.V Mazurin, M.V Streltsina, and T P ShvaikoShvaikovskaya (1983) Handbook of Glass Data, Part A Elsevier, Amsterdam 54 38 S I Sviridov (2013) Diffusion of cations in sodium-potassium and sodium-barium silicate melts Glass Phys Chem 39, 130 39 T Voigtmann and J Horbach (2006) Slow dynamics in ion-conducting sodium silicate melts: Simulation and mode-coupling theory Europhys Lett 74, 459 40 J Habasaki, K L Ngai and Y Hiwatari (2004) “Cooperativity blockage” in the mixed alkali effect as revealed by molecular-dynamics simulations of alkali metasilicate glass J Chem Phys 121, 925 41 P Jund, W Kob and R Jullien (2001) Channel diffusion of sodium in a silicate glass, Phys Rev B 64, 134303 42 F Noritake (2012) Molecular dynamics simulation and electrical conductivity measurement of Na2O.3SiO2 melt under high pressure; relationship between its structure and properties J Non-Cryst Sol 358, 3109 43 M Fabian, P Jovari, E Svab, Gy Meszaros, T Proffen, E Veress (2007) Network structure of 0.7SiO2-0.3Na2O glass from neutron and x-ray diffraction and RMC modelling J Phys.: Cond Matt., 19, 335209 44 A O Davidenko, V.E Sokolskii, A.S Roik, I.A Goncharov (2014) Structural study of sodium silicate glassses and melts Inorganic Material, 50, 12 (2014) 1375 45 F.Noritake, K Kawamura (2016) Structural transformations in sodium silicate liquids under pressure: a molecular dynamics J Non-Cryst Sol 447 141–149 46 M Bauchy (2012) Structural, vibrational, and thermal properties of densified silicates: Insights from molecular dynamics J Chem Phys 137, 044510 Phys Chem Chem Phys 4(14), 3193-3197 55 47 J Du, A N Cormack (2004) The medium range structure of sodium silicate glasses : a molecular dynamics simulation J Non-Cryst Sol 349, 66-79 48 A N Cormack, J Du and T R Zeitler (2002) Alkali on migration mechanisms in silicate glasses probed by molecular dynamics simulations 56 ... luận văn lựa chọn đề tài Nghiên cứu vi cấu trúc đặc trƣng động học hệ Natri Silicat” Mục đích, đối tƣợng phạm vi nghiên cứu Đối tƣợng nghiên cứu luận văn hệ natri silicat lỏng bao gồm 3000 nguyên... đến đặc trƣng cấu trúc vi mô hệ natri silicat nguồn gốc cấu trúc không đồng động học không đồng chất lỏng natri silicat Những đóng góp luận văn - Ảnh hƣởng áp suất đến đặc trƣng cấu trúc động học. ..ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN - Nguyễn Hoàng Mạnh Vƣợng NGHIÊN CỨU VI CẤU TRÚC VÀ ĐẶC TRƢNG ĐỘNG HỌC CỦA HỆ NATRI SILICAT Chuyên ngành: