Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và hoạt tính quang xúc tác của vật liệu nano tio2 trên nền ống cacbon

57 262 0
Tổng hợp, nghiên cứu đặc trưng cấu trúc và hoạt tính quang xúc tác của vật liệu nano tio2 trên nền ống cacbon

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

Thông tin tài liệu

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM HẦU VĂN HƯỚNG TỔNG HỢP, NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU NANO TiO2 TRÊN NỀN ỐNG CACBON Chun ngành: Hóa vơ Mã số: 60.44.01.13 LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Hướng dẫn khoa học: PGS TS BÙI ĐỨC NGUYÊN i THÁI NGUYÊN - NĂM 2017 i LỜI CAM ÐOAN Tôi xin cam đoan rằng, số liệu kết nghiên cứu luận văn trung thực chưa sử dụng bất một công trinh nao Tôi xin cam đoan rằng, giúp đỡ cho việc thực luận văn cảm ơn thơng tin trích dẫn luận văn rõ nguồn gốc Thái Nguyên, tháng 10 năm 2017 Tác giả luận văn HẦU VĂN HƯỚNG Xác nhận Trưởng khoa Hóa học Xác nhận giáo viên hướng dẫn Khoa học PGS TS NGUYỄN THỊ HIỀN LAN ii PGS TS BÙI ĐỨC NGUYÊN LỜI CẢM ƠN Trong trình học tập thực luận văn tác giả nhận rất nhiều quan tâm, động viên giúp đỡ thầy giáo, giáo, bạn bè gia đình Tác giả bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới: Khoa Hóa học, Phòng Đào tạo Trường Đại học Sư phạm - Đại học Thái Nguyên, thầy cô giáo tham gia giảng dạy cung cấp kiến thức giúp suốt trình học tập nghiên cứu Tác giả xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới thầy giáo: PGS.TS Bùi Đức Nguyên người tận tình hướng dẫn bảo giúp đỡ suốt q trình nghiên cứu, thực hồn thành luận văn Cuối tơi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến gia đình, bạn bè đồng nghiệp người bên tôi, động viên khuyến khích tơi q trình thực đề tài nghiên cứu Với khối lượng cơng việc lớn, thời gian nghiên cứu có hạn, kha nghiên cưu hạn chê, chắn luận văn tránh khỏi thiếu sót Tác giả rất mong nhận ý kiến đóng góp từ thầy giáo, cô giáo bạn đọc Xin chân thành cảm ơn ! Thái Nguyên, tháng 10 năm 2017 Tác giả Hầu Văn Hướng iii MỤC LỤC TRANG BÌA PHỤ i LỜI CAM ÐOAN ii LỜI CẢM ƠN .iii MỤC LỤC iv DANH MỤC CÁC BẢNG vi DANH MỤC CÁC HÌNH ĐỒ THỊ vii DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT viii MỞ ĐẦU CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1.1 VÂT LIÊU NANO TiO2 1.1.1 Giới thiệu vật liệu titan đioxit 1.1.3 Tính chất điện tử 1.1.4 Tinh chât quang xuc tac cua vât liêu nano TiO2 1.2 VÂT LIÊU NANO TiO2 BIẾN TÍNH .10 1.3 ỨNG DUNG CUA VÂT LIÊU NANO TiO2 12 1.3.1 Xuc tac quang xư lý môi trương 12 1.3.2 Chê tao cac loai sơn quang xuc tac 12 1.3.3 Xử lý ion kim loại độc hại ô nhiễm nguồn nước 13 1.3.4 Điều chế hiđro từ phân hủy nước 14 1.4 GIỚI THIỆU VỀ CÁC CHẤT HỮU CƠ ĐỘC HẠI TRONG MÔI TRƯỜNG NƯỚC 15 1.5 MỘT SỐ YẾU TỐ ẢNH HƯỞNG ĐẾN HIỆU SUẤT QUANG XÚC TÁC .17 1.5.1 Ảnh hưởng pH 17 1.5.2 Ảnh hưởng khối lượng chất xúc tác sử dụng phản ứng 18 1.5.3 Ảnh hưởng nồng độ đầu chất hữu 19 1.5.4 Ảnh hưởng ion lạ có dung dịch 19 1.5.5 Ảnh hưởng nhiệt độ 19 iv 1.6 CAC PHƯƠNG PHAP PHÂN TICH MÂU TRONG KHOA LUÂN 20 1.6.1 Phổ hấp thụ phân tử UV-Vis 20 1.6.2 Nhiễu xạ tia X (XRD) 21 1.6.3 Hiển vi điện tử truyền qua (TEM) 23 v 1.6.4 Phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis (DRS) 24 CHƯƠNG 2: THƯC NGHIÊM 25 2.1 HOA CHÂT VA THIÊT BI 25 2.1.1 Hoa chât 25 2.1.2 Dung cu va thiêt bi 25 2.2 CHÊ TAO VÂT LIÊU 25 2.3 CAC KY THUÂT ĐO KHAO SAT TINH CHÂT CUA VÂT LIÊU 26 2.3.1 Nhiễu xa tia X 26 2.3.2 Hiên vi điên tư truyên qua (TEM) 26 2.3.3 Phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis (DRS) 26 2.3.4 Phổ tán xạ tia X (EDX) 27 2.4 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XUC TAC PHÂN HUY HƠP CHÂT RHODAMINE B CỦA CÁC VẬT LIỆU 27 2.4.1 Thí nghiệm khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ vật liệu 27 2.4.2 Thí nghiệm khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu theo thời gian 27 2.4.3 Hiêu suât quang xúc tác 28 CHƯƠNG 3: KÊT QUA VA THAO LUÂN 29 3.1 THANH PHÂN, ĐĂC TRƯNG CÂU TRUC CUA VÂT LIÊU 29 3.1.1 Kêt qua nhiễu xa tia X(XRD) 29 3.1.2 Kêt qua chup phổ tán sắc lượng tia X (EDX) 32 3.1.3 Kêt qua chup TEM 34 3.1.4 Kêt qua phô phản xạ khuếch tán UV-Vis (DRS) 35 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA CÁC VẬT LIỆU 36 3.2.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ vật liệu 36 3.2.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu 37 KẾT LUẬN 42 TÀI LIỆU THAM KHẢO 43 vi DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1 Một số tính chất vậttinh thể rutile anatase Bảng 1.2 Các hợp chất hữu thường sử dụng nghiên cứu phản ứng quang xúc tác TiO2 15 Bảng 1.3 Ảnh hưởng pH đến hoạt tính quang xúc tác phân hủy chất hữu độc hại [12] 18 vi i DANH MỤC CÁC HÌNH ĐỒ THỊ Hình 1.1 Các dạng thù hình khác TiO2 rutile, (B) anatase, (C) brookite Hình 1.2 Khối bát diện TiO2 .4 Hình 1.3 Giản đồ MO anatase: (a)-Các mức AO Ti O; (b)-Các mức tách trương tinh thể; (c)- Trạng thái tương tác cuối anatase Hình 1.4 Các trình diễn hạt bán dẫn bị chiếu xạ với bước són g thích hợp .7 Hình 1.5 Giản đồ oxi hóa khử cặp chất bề mặt TiO2 .8 Hình 1.6 Giản đồ lượng pha anatase pha rutile Hình 1.7 Sự- hình thành gốc HO● O2 Hình 1.8 Cơ chế quang xúc tác TiO2 tách nước cho sản xuất hiđro 14 Hình 1.9 Cơng thức cấu tạo Rhodamine B 16 Hinh 1.10 Cương đô tia sang phương phap UV-Vis 20 Hình 1.11 Mô tả tượng nhiễu xạ tia X mặt phẳng tinh thể chất rắn 21 Hình 1.12 Sơ đồ mơ tả hoạt đợng nhiễu xạ kế bột 22 Hình 1.13 Kính hiển vi điện tử truyền qua 23 Hình 3.1 Giản đồ nhiễu xạ tia X MWCNTs .29 Hình 3.2 Giản đồ nhiễu xạ tia X TiO2 29 Hình 3.3 Giản đồ nhiễu xạ tia X TiO2/MWCNTs (tỉ lệ 3:1) 30 Hình 3.4 Giản đồ nhiễu xạ tia X TiO2/ MWCNTs (tỉ lệ 5:1) 30 Hình 3.5 Giản đồ nhiễu xạ tia X TiO2/MWCNTs (tỉ lệ 8:1) 31 vii Hình 3.6 Phô EDX cua mẫu TiO2/MWCNTs (5/1)ở lần chụp khác .33 Hinh 3.7 Anh TEM cua vât liêu TiO2/MWCNTs (tỉ lệ 5/1) 34 Hình 3.8 Phổ DRS TiO2 TiO2/MWCNTs 35 Hình 3.10 Sự thay đổi phổ hấp thụ phân tử dung dịch RhB xử lý vật liệu TiO2/MWCNTs .37 Hình 3.11 Hiệu suất quang xúc tác phân hủy RhB 38 Hình 3.12 Sự thay đổi phổ hấp thụ phân tử dung dịch MO xử lý vật liệu TiO2/MWCNTs .38 Hình 3.13 Hiệu suất quang xúc tác phân hủy MO 39 Hình 3.14 Sơ đồ minh họa chế quang xúc tác TiO2/MWCNTs 41 vii Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - TiO2 CNTs 3-1 200 190 180 170 160 150 140 130 110 100 d=3.529 Lin (Cps) 120 90 80 70 60 d=1.268 d=1.338 d=1.364 d=1.482 20 d=1.698 d=2.434 30 d=1.900 40 d=2.378 50 10 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: HuongTN TiO2CNTs3-1.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Anode: Cu - WL1: 1.5406 - Generator kV: 40 kV - Generator mA: 40 mA - Creation: 07/08/2017 9:22 Left Angle: 21.680 ° - Right Angle: 29.510 ° - Obs Max: 25.130 ° - d (Obs Max): 3.541 - Max Int.: 78.8 Cps - Net Height: 75.6 Cps - FWHM: 0.869 ° - Raw Area: 133.8 Cps x deg - Net Area: 108.6 Cps x deg 00-021-1272 (*) - Anatase, syn - TiO2 - WL: 1.5406 - Y: 73.85 % - Tetragonal - a 3.78520 - b 3.78520 - c 9.51390 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Body-centered - I41/amd (141) - - 136.313 - I/Ic PDF 3.3 - F 1) Hình 3.3 Giản đồ nhiễu xạ tia X TiO2/MWCNTs (tỉ lệ 3:1) Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - TiO2 CNTs 5-1 200 190 180 170 160 150 140 130 110 100 d=3.520 90 80 70 60 d=1.263 d=1.365 10 d=1.338 d=1.699 d=1.481 20 d=1.671 30 d=2.319 40 d=1.890 d=2.379 50 d=2.427 Lin (Cps) 120 20 30 40 50 60 70 2-Theta - Scale File: HuongTN TiO2CNTs5-1.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Anode: Cu - WL1: 1.5406 - Generator kV: 40 kV - Generator mA: 40 mA - Creation: 07/08/2017 8:58 Left Angle: 21.800 ° - Right Angle: 29.090 ° - Obs Max: 25.269 ° - d (Obs Max): 3.522 - Max Int.: 72.5 Cps - Net Height: 69.7 Cps - FWHM: 0.919 ° - Raw Area: 103.6 Cps x deg - Net Area: 82.18 Cps x deg 00-021-1272 (*) - Anatase, syn - TiO2 - WL: 1.5406 - Y: 81.02 % - Tetragonal - a 3.78520 - b 3.78520 - c 9.51390 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Body-centered - I41/amd (141) - - 136.313 - I/Ic PDF 3.3 - F 1) Hình 3.4 Giản đồ nhiễu xạ tia X TiO2/ MWCNTs (tỉ lệ 5:1) 80 Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - TiO2 CNTs 8-1 200 190 180 170 160 150 140 130 110 d=3.513 Lin (Cps) 120 100 90 80 70 10 d=1.262 d=1.278 20 d=1.354 d=1.480 30 d=1.700 40 d=1.666 50 d=1.897 d=2.370 60 20 30 40 50 60 70 80 2-Theta - Scale File: HuongTN TiO2CNTs8-1.raw - Type: 2Th/Th locked - Start: 20.000 ° - End: 80.000 ° - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Anode: Cu - WL1: 1.5406 - Generator kV: 40 kV - Generator mA: 40 mA - Creation: 07/08/2017 9:11 Left Angle: 21.290 ° - Right Angle: 29.660 ° - Obs Max: 25.301 ° - d (Obs Max): 3.517 - Max Int.: 85.6 Cps - Net Height: 83.2 Cps - FWHM: 0.966 ° - Raw Area: 132.9 Cps x deg - Net Area: 112.5 Cps x deg 00-021-1272 (*) - Anatase, syn - TiO2 - WL: 1.5406 - Y: 64.18 % - Tetragonal - a 3.78520 - b 3.78520 - c 9.51390 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Body-centered - I41/amd (141) - - 136.313 - I/Ic PDF 3.3 - F 1) Hình 3.5 Giản đồ nhiễu xạ tia X TiO2/MWCNTs (tỉ lệ 8:1) Giản đồ nhiễu xạ tia X TiO2/MWCNTs trình bày hình 3.2 đến 3.5 cho thấy mẫu có đỉnh nhiễu xạ đặc trưng góc 2θ = 25,28°; 37,79°; 48,05°; 53,89°; 55,09°; 62,68°; 68,76° tương ứng với mặt tinh thể TiO2 pha anatase (101), (111), (200), (105), (211), (204) (116) (so sánh với chuẩn số 21-1272) Kết cho thấy phương pháp mà sử dụng để điều chế mẫu cho tạo tinh thể TiO2 dạng anatase Kết phân tích cho thấy, giản đồ XRD mẫu TiO2/MWCNTs không xuất đỉnh nhiễu xạ đặc trưng MWCNTs điều có thể đỉnh nhiễu xạ đặc trưng MWCNTs trùng lặp với đỉnh nhiễu xạ TiO2 (ở góc 2θ = 25,28°) Tuy nhiên, kết phân tích phổ tán sắc lượng tia X (EDX) xác nhận tồn thành phần C, Ti, O mẫu nghiên cứu Như vậy, việc tạo hợp chất composite TiO2/MWCNTs không làm thay đổi cấu trúc mạng tinh thể TiO2 Điều cho thấy, sử dụng phương pháp hợp lý để chế tạo vật liệu mục đích đề chế tạo vật liệu dạng composite 3.1.2 Kêt qua chup phổ tán sắc lượng tia X (EDX) Để xác định thành phần nguyên tố mẫu TiO2 điều chế được, tiến hành ghi phổ EDX Kết trình bày hình 3.6 Hình 3.6 Phô EDX cua mẫu TiO2/MWCNTs (5/1)ở lần chụp khác 33 Phổ tán sắc lượng tia X mẫu TiO2/MWCNTs cho biết tồn C, Ti, O vật liệu nghiên cứu 3.1.3 Kêt qua chup TEM Để khảo sát hình thái bề mặt kích thước hạt vật liệu, tiến hành chụp ảnh TEM mẫu nghiên cứu đại diên Kết trình bày hình 3.7 Hinh 3.7 Anh TEM cua vât liêu TiO2/MWCNTs (tỉ lệ 5/1) Các ảnh TEM cho thấy hạt nano TiO2 phân bố ống cacbon nano Kết cho thấy, phương pháp mà sử dụng tạo vật liệu compozit TiO2/MWCNTs Việc thực trình điều chế vật liệu không làm biến đổi cấu trúc ống cacbon nano Kết cho thấy tinh thể TiO2 có kích thước khoảng nm phân bố ống cacbon nano có đường kính ống khoảng 40 nm Các ống cacbon nano (CNTs) hoạt hóa axit đặc (HNO3 H2SO4) tạo thành dạng có nhóm chức CNTs–(COOH)n CNTs–(OH)n, người ta gọi dạng cacbon nano hoạt hóa Trong trình sol-gel điều chế vật liệu, 34 nhóm chức có vai trò tạo liên kết với ion kim loại Kết tạo vật liệu compozit có liên kết chặt chẽ tinh thể nano bán dẫn TiO2 MWCNTs 3.1.4 Kêt qua phô phản xạ khuếch tán UV-Vis (DRS) Phổ phản xạ khuếch tán UV-Vis mẫu nghiên cứu trình bày hình 3.8 1.0 Abs 0.8 TiO2 3:1 5:1 8:1 0.6 0.4 0.2 0.0 200 300 400 500 600 700 800 Wavelength (nm) Hình 3.8 Phổ DRS TiO2 TiO2/MWCNTs Hình 3.8 phổ phản xạ khuếch tán TiO mẫu TiO2/MWCNTs Từ hình 3.8 có thể thấy, mẫu TiO2 có bờ hấp thụ mạnh 400 nm tương ứng với mức lượng vùng cấm Eg = 3,1 eV Mẫu TiO2 gần khả hấp thụ ánh sáng vùng khả kiến từ 400 – 800 nm Tuy nhiên, mẫu TiO2/MWCNTs thể khả hấp thụ mạnh ánh sáng vùng bước sóng dài Chúng ta nhận thấy rõ quy luật, hấp thụ ánh sáng khả kiến mẫu TiO2/MWCNTs tăng hàm lượng MWCNTs TiO2/MWCNTs tăng 35 3.2 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA CÁC VẬT LIỆU 3.2.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ vật liệu Như biết, vật liệu đặc biệt vật liệu có diện tích bề mặt riêng lớn có khả hấp phụ chất màu hữu Do đó, để xác định xác hoạt tính quang xúc tác mẫu vật liệu nghiên cứu, tiến hành khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ vật liệu TiO2/MWCNTs (tỉ lệ 5:1) Cách tiến hành sau: Lấy 50 mg TiO2/MWCNTs cho vào 50 ml dung dịch RhB (10 mg/l) khuấy bóng tối Sau khoảng thời gian 10 phút, khoảng ml dung dịch RhB lấy ra, đem ly tâm để loại bỏ phần chất rắn Nồng độ dung dịch RhB thời điểm khác xác định máy quang phổ UV-1700 Shimazu Kết so sánh cường độ hấp thụ dung dịch RhB ban đầu dung dịch RhB thời điểm khác trình bày hình 3.9 2.0 10 20 30 40 Abs 1.5 1.0 0.5 0.0 -0.5 300 350 400 450 500 550 600 650 Wavelength (nm) Hinh 3.9 Phổ hấp phụ phân tử RhB ban đầu sau bị hấp phụ vật liệu TiO2/MWCNTs khoảng thời gian khác Hình 3.9 cho thấy sau khoảng thời gian khác nhau(từ 10 đến 40 phút) cường độ hấp thụ pick bước sóng 552 nm gần không thay đổi Kết hình 3.9 cho thấy khả hấp thụ RhB cuả vật liệu TiO2/MWCNTs rất nhỏ, cường độ pic gần không thay đổi sau khoảng thời gian làm thí nghiệm (đến 40 phút) Vì chọn 30 phút thời gian đạt cân hấp phụ vật liệu 3.2.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu 2.0 1.5 Abs 1.0 RhB 30 60 90 120 150 180 0.5 0.0 -0.5 200 250 300 350 400 450 500 550 600 650 Wavelength (nm) Hình 3.10 Sự thay đổi phổ hấp thụ phân tử dung dịch RhB xử lý vật liệu TiO2/MWCNTs Kết hình 3.10 3.11 cho thấy vật liệu TiO2/MWCNTs có hoạt tính quang xúc tác phân hủy RhB tương đối tốt Trong hình 3.11 cho thấy hiệu suất quang xúc tác phân hủy RhB đạt 31% sau 180 phút chiếu sáng đèn halogen 500 W 35 31% 30 29% 25% H (%) 25 20 18% 15 10% 10 4,6% 30 60 90 120 150 180 Time (min) Hình 3.11 Hiệu suất quang xúc tác phân hủy RhB MO 30 60 90 120 150 180 0.8 0.6 Abs 0.4 0.2 0.0 -0.2 -0.4 200 250 300 350 400 450 500 550 600 650 Wavelength (nm) Hình 3.12 Sự thay đổi phổ hấp thụ phân tử dung dịch MO xử lý vật liệu TiO2/MWCNTs Để nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác vật liệu nhằm tăng tính ứng dụng, chúng tơi tiến hành khảo sát hoạt tính xúc tác phân hủy metyl dacam (10mg/L) TiO2/MWCNTs (tỉ lệ 5:1) Lấy 100 mg TiO2/MWCNTs cho vào 100 ml dung dịch metyl dacam (10 mg/L) khuấy máy khuấy từ thời gian 30 phút Sau đó đem chiếu sáng đèn haogen 500W 30 phút 5mL dung dịch metyl dacam lấy Làm mẫu chiếu sáng thời điểm 30 phút, 60 phút, 90 phút, 120 phút, 150 phút 180 phút Nồng độ dung dịch metyl dacam thời điểm khác xác định máy quang phổ UV-1700 Shimazu Kết so sánh cường độ hấp thụ dung dịch metyl dacam ban đầu dung dịch metyl dacam thời điểm khác trình bày hình 3.12 3.13 40 37% 35 32% 30 25% H (%) 25 20% 20 15% 15 10 10% 30 60 90 120 150 180 Wavelength (nm) Hình 3.13 Hiệu suất quang xúc tác phân hủy MO Kết nghiên cứu hoạt tính quang xúc tác phân hủy RhB MO cho thấy vật liệu TiO2/MWCNTs có hoạt tính tương đối cao Cơ chế quang xúc tác vật liệu TiO2/MWCNTs mô tả sau: a) Dưới chiếu sáng xảy q trình tạo electron kích thích vùng dẫn (e-CB) lỗ trống mạng điện dương vùng hóa trị (h+VB) TiO2 tạo e- CNTs di chuyển đến TiO2: TiO2/MWCNTs + hν → TiO2- /MWCNTs+ b) Lỗ trống vùng hóa trị TiO2 dễ dàng tác dụng với phân tử nước anion hiđroxyl bề mặt SrTiO3 tạo thành gốc hiđroxyl tự do: TiO2 + hν → e-cb + h+(vb) h+ + H2O → HO● + H+ h+ + OHˉ → HO● c) Ở vùng dẫn TiO2 có thể khử phân tử oxi thành anion superoxit TiO2 (e-cb) + O2 → O2ˉ O2ˉ + H+ → HOO● HOO● + H2O → H2O2 + HO● d) Gốc hiđroxyl HO● sinh từ phản ứng gốc rất hoạt hóa tác nhân oxi hóa rất mạnh (với oxi hóa E = 2,8V) nên nó có thể phản ứng phân hủy hầu hết chất hữu ô nhiễm R + HO● → R’● + H2O R’● + O2 → San phâm phân huy Quá trinh oxi hoa cac chất hữu cung co thể xay phan ưng trưc tiếp chung vơi lô trống quang hoa đê tạo cac gốc tư sau đo phân huy dây chuyền tạo sản phâm R + h+υb → R’● + O2 → San phâm phân huy RCOO- + h+υb → R● +CO2 Cơ chế quang xúc tác hệ mô tả sơ đồ sau: Hình 3.14 Sơ đồ minh họa chế quang xúc tác TiO2/MWCNTs 41 KẾT LUẬN Từ kết thực nghiệm thu bàn luận, phân tích trên, kết luận văn tổng kết lại sau: Đã điều chế thành công vật liệu nano tinh thể TiO2 loại vật liệu compozit TiO2/MWCNTs với tỉ lệ khối lượng TiO2 MWCNTs 3:1; 5:1; 8:1 phương pháp thủy nhiệt Đã khảo sát đăc trưng cấu trúc cua cac vật liệu nano phổ tán xạ lượng tia X (EDX), phân tich giản đồ nhiễu xạ tia X(XRD), phô phan xa khuếch tan UV-Vis(DRS), TEM Cac kết xac nhân co măt cua C, Ti, O cac vât liêu Vật liệu nano TiO2/MWCNTs hấp phụ rất hợp chất hữu Đã khảo sát hoạt tính quang xúc tác TiO2/MWCNTs (tỉ lệ 5:1) cho phản ứng phân hủy chất hữu độc hại Rhodamine B metyl da cam Kết cho thấy vật liệu TiO2/MWCNTs có hoạt tính quang xúc tác tương đối cao, hiệu suất quang xúc phân hủy Rhodamine B đạt 31% phân hủy metyl da cam đạt 37% sau 180 phút chiếu sáng 42 TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Hoàng Nghị (2002), Lý thuyết nhiễu xạ tia X, Nhà xuất Giáo dục, Hà Nội [2] Nguyễn Xuân Nguyên, Phạm Hồng Hải (2002) “Khử amoni nước nước thải phương pháp quang hóa với xúc tác TiO2”, Tạp chí Khoa học Cơng nghệ, T40 (3), tr 20-29 [3] Nguyễn Xuân Nguyên, Lê Thị Hoài Nam (2004) “Nghiên cứu xử lý nước rác Nam Sơn màng xúc tác TiO2 lượng mặt trời”, Tạp chí Hóa học ứng dụng, T.4(5), tr 21-24 Tiếng Anh [4] A.A Ismail, Appl Catal B: Environ 58 115–121 (2005) [5] Amy L Linsebigler, Guangquan Lu and John T Yates, (1995) “Photocatalysis on TiO2 surfaces: Principles, Mechanisms and Selected Results”, Chem Rev 95 pp 735-758 [6] B Pal, M Sharon, G Nogami, Mater Chem Phys., 59, 254–261 (1999) [7] Choi WY, Termin A, Hoffmann MR, (1994) “The role of metal ion dopants in quantum-sized TiO2: correlation between photoreactivity and charge carrier recombination dynamics”, J Phys Chem;84, pp 3669–13679 [8] Feng LR, Lu SJ, Qiu FL (2002) “Influence of transition elements dopant on the photocatalytic activities of nanometer TiO2”, Acta Chimica Sinica ,60(3), pp 463–467 [9] H.M Coleman, B.R Eggins, J.A Byrne, F.L Palmer, E King, Photocataytic degra-dation of 17-ˇ-oestradiol on immobilized TiO2, Appl Catal B: Environ 24 (2000) L1–L5 [10] I Poulios, A Avrans, E Rekliti, A Zouboulis, Photocatalytic oxidation of Auramine O in the presence of semiconducting oxides, J Chem Biotechnol 75 (2000) 205–212 43 [11] J Lin, J.C Yu, J Photochem Photobiol A: Chem., 116, 63–67 (1998) [12] M Sleiman, D Vildozo, C Ferronato, J.-M Chovelon, Photocatalytic degrada-tion of azo dye Metanil Yellow: optimization and kinetic modeling using a chemometric approach, Appl Catal B: Environ 77 (2007) 1–11 [13] Meng Ni, Michael K.H Leung , Dennis Y.C Leung, K Sumathy (2007), “A review and recent developments in photocatalytic water-splitting using TiO2 for hydrogen production”, Department of Mechanical Engineering, The University of Hong Kong, Pokfulam Road, Hong Kong, Renewable and Sustainable Energy Reviews (11), pp 401–425 [14] Teshome Abdo Segne1, Siva Rao Tirukkovalluri1 and Subrahmanyam Challapalli (2011) “Studies on Characterization and Photocatalytic Activities of Visible Light Sensitive TiO2 Nano Catalysts Co-doped with Magnesium and Copper” International Research Journal of Pure & Applied Chemistry, (3), pp 84-103 [15] S.F Chen, L Chen, Mater Chem Phys., 98 116–120 (2006) [16] S.K Ponyak, D.T Talapin, A.I Kulak, J Phys Chem B, 105, 4816– 4822 (2001) [17] S Srinivasan, J Wade, E.K Stefanakos, J Nanomater 2006, 1–4, (2006) [18] X.Z Li, F.B Li, C.L Yang,W.K Ge, J Photochem Photobiol A: Chem., 141, 209–217 (2001) [19] Xiaobo Chen, Samuel S Mao (2007), “Titanium dioxide nanomaterials: Synthesis, Properties, Modifications, and Applications”, Chemical Reviews, 107 (7), pp 2891-2959 [20] Yi Zhou, Caixia Lv, Mingming Dang, Hong Li,Dehui Shi (2010), “Preparation and Characterization of Ce-doped TiO2-Multi Walled Carbon Nanotubes Composites”, IEEE Bioinformatics and Biomedical Engineering (iCBBE), 2010 4th International Conference on 44 ... (DRS) 35 KHẢO SÁT HOẠT TÍNH QUANG XÚC TÁC CỦA CÁC VẬT LIỆU 36 3.2.1 Khảo sát thời gian đạt cân hấp phụ vật liệu 36 3.2.2 Khảo sát hoạt tính quang xúc tác vật liệu 37 KẾT LUẬN... thước nano mét TiO có nhiều ứng dụng lĩnh vực chế tạo pin mặt trời, sensor, ứng dụng làm chất quang xúc tác xử lý môi trường, chế tạo vật liệu tự làm 1.1.2 Cấu trúc vật liệu nano TiO2 TiO2... phản ứng quang xúc tác sản xuất hiđro có tính khả thi, nỗ lực liên tục thực để thay đổi cấu trúc vật liệu TiO nhằm mở rộng khả quang xúc tác vật liệu sang vùng ánh nhìn thấy Nhiều tác giả

Ngày đăng: 03/05/2018, 01:44

Từ khóa liên quan

Tài liệu cùng người dùng

  • Đang cập nhật ...

Tài liệu liên quan