Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa vào xạ gamma lượng thấp tia X Nguyễn Hoàng Anh Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Luận văn Thạc sĩ ngành: Vật lý Nguyên tử, hạt nhân lượng cao Mã số: 60 44 05 Người hướng dẫn: TS Phạm Đức Khuê Năm bảo vệ: 2012 Abstract: Trình bày số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân: trình bày tổng quan urani phương pháp xác định thành phần, hàm lượng mẫu urani Nghiên cứu phương pháp xác định thành phần hàm lượng urani: giới thiệu phương pháp phổ gamma lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ thành phần phương pháp chuẩn giải pháp nâng cao độ tin cậy kết thực nghiệm Tiến hành thực nghiệm kết quả: trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu kết thu việc xác định thành phần hàm lượng số mẫu urani Keywords: Bức xạ Gamma; Tia X; Vật lý hạt nhân; Nhiên liệu hạt nhân Content MỞ ĐẦU Ngày nay, công công nghiệp hóa đại hóa đất nước, việc phát triển công nghiệp lượng đặt lên hàng đầu, tiên cho ngành nghề, lĩnh vực khác phát triển theo Một mục tiêu phát triển công nghiệp lượng quốc gia Việt Nam phát triển lượng điện hạt nhân nhằm giải vấn đề thiếu hụt lượng thời điểm thay dần nguồn lượng hóa thạch khác ngày cạn kiệt dần tương lai Nhờ phát triển hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải lượng cao, phương pháp phân tích urani dựa sở đo xạ gamma phát từ phân rã phóng xạ tự nhiên sử dụng phổ biến, đáp ứng yêu cầu nghiên cứu ứng dụng Dựa vào đặc trưng xạ gamma lượng thấp đồng vị nhiên liệu urani phát ra, ta bổ sung phương pháp phân tích nhiên liệu urani đo phổ tia X gamma mềm sử dụng sử dụng đetetơ bán dẫn HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li), Luận văn với đề tài: “Xác định đặc trưng nhiên liệu hạt nhân dựa vào xạ gamma lượng thấp tia X”, trình bày mô ̣t số kết nghiên cứu thực nghiệm việc phân tích số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối kỹ thuật chuẩn kết hợp với đo tia gamm vùng lượng thấp áp dụng để xác định hàm lượng thành phần mẫu vật liệu urani Về bố cục, phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo phụ lục, luận văn chia thành chương sau: Chương 1: Một số đặc trưng nhiên liệu hạt nhân Chương 2: Phương pháp xác định thành phần hàm lượng urani Chương 3: Thực nghiệm kết CHƢƠNG MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 1.1 Đặc điểm chung Để thay cho nguồn nhiên liệu hóa thạch tự nhiên, lựa chọn lượng hạt nhân số lựa chọn nhiều quốc gia Dựa sở sử dụng lượng giải phóng sau phản ứng phân hạch số đồng vị nặng, qua trình chuyển hóa thu điện phục vụ cho nhu cầu người Hiện Urani lựa chọn nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ cho Việc hiểu biết đặc trưng nguyên tố nhiên liệu tạo từ Urani điều cần thiết trình sử dụng khai thác chúng 1.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên Urani nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, không khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử 92 bảng tuần hoàn, kí hiệu U Trong tự nhiên, urani tìm thấy dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711 %), lượng nhỏ 234U (0.0058 %) Urani phân rã chậm phát hạt anpha Chu kỳ bán rã 238U khoảng 4.47 tỉ năm 235U 704 triệu năm, sử dụng để xác định tuổi Trái Đất 1.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên Các đồng vị 238U 235U sinh dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ Uranium (238U với 18 đồng vị con) Actinium (235U với 14 đồng vị con) Tất hạt nhân dãy (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đồng vị phóng xạ Các họ phóng xạ tự nhiên có chung đặc điểm sau: - Các đồng vị dãy liên hệ với phân rã alpha beta - Sau phân rã alpha hay beta, đồng vị phát tia gamma để giải phóng lượng dư sau phản ứng Các tia gamma mang lượng bước sóng đặc trưng cho đồng vị - Mỗi họ có đồng vị sống lâu (chu kỳ rã lớn) đứng đầu đồng vị bền nằm vị trí cuối Bảng 1.1 Các đồng vị phóng xạ dãy 235U đặc trưng phân rã chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã U Αlpha 1.7 x 108 năm Th Βeta 225 Pa Αlpha 3.25 x 104 năm Ac Βeta 2.16 năm Αlpha 18.2 ngày Fr Βeta 22 phút Ra Αlpha 11.44 ngày Rn Αlpha giây 235 231 231 227 227 223 223 219 215 Po Αlpha 1.78 x 10-3 giây 10 211 Pb Βeta 36.1 giây 11 211 Αlpha 2.16 phút 12 207 Th Bi Pb (Bền) Bảng 1.2 Các đồng vị phóng xạ dãy 238U đặc trưng phân rã chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã U Αlpha 4.507 x 109 năm Th Βeta 24.1 ngày 238 234 STT Đồng vị phóng xạ 234 234 Loại phân rã Chu kỳ bán rã Βeta 1.18 phút U Αlpha 2.48 x 105 năm Pa 230 Th Αlpha 7.52 x, 104 năm 226 Ra Αlpha 1600 năm 222 Rn Αlpha 3.824 ngày 218 Po Αlpha 3.05 phút 214 Pb Βeta 26.8 phút 10 214 Bi Βeta 19.7 phút 11 214 Po Αlpha 1.85 x 10-4 giây 12 210 Pb Βeta 22.3 năm 13 210 Bi Βeta 5.02 ngày 14 210 Po Αlpha 138.4 ngày 15 206 Pb (Bền) Khi tượng cân phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ nguyên tố dãy Ta có phương trình cân phóng xạ sau đây: λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) Nếu biết hoạt độ phóng xạ hạt nhân dãy suy hoạt độ phóng xạ hạt nhân khác dãy biết hàm lượng nguyên tố dãy 1.2 Nhiên liệu Urani Trong đồng vị tự nhiên Urani có 235U có khả tự phân hạch phân hạch gây nơtron lượng thấp, nơtron nhiệt [2] Người ta phân loại vật liệu Urani thành dạng là: Urani tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu siêu giàu, sở để phân loại hàm lượng 235U tự nhiên (0.72 %) Khái niệm giàu hay nghèo nói đến tỉ lệ 235U mẫu hỗn hợp Urani hay nhiều so với Urani tự nhiên Nếu hàm lượng 235U mẫu mức 0.72 % coi làm giàu Tuy nhiên vật liệu Urani làm giàu chia làm loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm nhiêu liệu cho lò phản ứng hạt nhân độ giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân 1.2.1 Quá trình làm giàu Urani Phương pháp ly tâm khí phương pháp chủ yếu để tách đồng vị 235U khỏi 238U dựa khác lực ly tâm phân tử khí nhẹ nặng (xem chi tiết thêm luận văn) 1.2.2 Urani nghèo Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt DU) để loại Urani có hàm lượng đồng 235 vị U thấp Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 235 U) để làm giàu đồng vị lên mức 3.2% hay 3.6% , gọi chung Urani làm giàu (Enriched Uranium) Quá trình tạo Urani làm giàu đồng thời sinh sản phẩm phụ, xem phế liệu, DU chứa 0.2 – 0.3 % 235U Với công nghệ từ 8.05 Urani thiên nhiên chứa 0.71 % 235U, người ta sản xuất Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo 7.05 DU (chứa 0.3 % 235U) Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo có nghĩa nhiều hay 235 U so với Urani thiên nhiên Ngoài ra, DU sản phẩm sau phân hạch lò phản ứng, hàm lượng đáng kể hầu hết 235U phân hạch, nên lượng “sỉ” đưa không 235U Một phần nhỏ 238U phân hạch trình thu neutron nhanh, không đáng kể, coi sản phẩm lò phản ứng hỗn hợp Urani nghèo 1.3 Các phƣơng pháp dùng để xác định hàm lƣợng 235U nhiên liệu 1.3.1.Các phƣơng pháp có phá hủy mẫu Trong phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến phương pháp phổ biến đo xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, đo xạ gamma ống khí ly tâm UF6 Đo xạ alpha: Đây phương pháp phương pháp phân tích mẫu Uran Phương pháp đo trực tiếp xạ Alpha để tính hoạt độ đồng vị Khối phổ kế: Là phương pháp phức tạp có độ xác cao nhất, dựa nguyên lý phụ thuộc lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có mẫu đo Khối phổ kế thường kết hợp với phương pháp khác phổ biến phương pháp Khối phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS) Phân tích sắc ký phân tử: Sắc ký phương pháp truyền thống dùng để xác định thành phần có hợp chất Phương pháp có độ xác cao thời gian phân tích lại lớn đồng thời mẫu bắt buộc phải phá hủy phân tích Đo khí UF6: Một phương pháp xác định độ giàu khác thực giai đoạn làm giàu khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân khâu sản xuất Đây phương pháp thông dụng, phổ biến 1.3.2 Các phƣơng pháp không phá hủy mẫu (NDA) Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma HPGe, phương pháp đo nhanh, trực tiếp nguyên mẫu, dựa tính chất đặc trưng đồng vị, qua xử lý hiệu chỉnh để đưa kết đánh giá độ giàu mẫu nhiên liệu Đo đỉnh gamma 186 keV: Đồng vị phóng xạ 235U trực tiếp phát tia gamma có lượng 185.72 keV nên nguyên tắc sử dụng để phân tích urani Phân tích kích hoạt: Đây phương pháp truyền thống có độ tin cậy cao, thời gian đo ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rộng rãi đa dạng nhiên phương pháp đòi hỏi công nghệ cao khó thực Phương pháp phổ kế gamma kỹ thuật chuẩn trong: Dựa vào đặc điểm xạ gamma có khả đâm xuyên lớn dựa vào đặc điểm dãy phóng xạ Uran để xác định đặc trưng nhiên liệu Uran nói riêng dạng vật liệu hạt nhân nói chung Tới năm 2009 TS Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn để xác định thêm tuổi nhiên liệu hạt nhân [16] Lý thuyết Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế cho kết đo đạc với độ xác cao CHƢƠNG PHƢƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƢỢNG URANI 2.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu tinh khiết giải lượng rộng (BEGe) hãng Canberra, Mỹ, baogồm: đetectơ bán dẫn BEGe, buồng chì phông thấp, hệ điện tử tiền khuếch đại, khuếch đại phổ, biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi cao áp… Hình 2.1 Sơ đồ khối điện tử hệ thống đo bán dẫn Đầ u dò Tiề n khuế ch đại Máy phát xung Khuế ch đại Cao ADC Chố ng chồ ng chậ p MCA Máy tính 2.1.1 Các thông số kỹ thuật đặc trƣng hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra (xem luận văn) 2.1.2 Phân tích phổ gamma Mục đích việc phân tích phổ gamma xác định lượng diện tích đỉnh phổ làm sở cho việc nhận diện nguyên tố xác định hoạt độ phóng xạ Phổ gamma ghi nhận bao gồm số đỉnh hấp thụ toàn phần vạch xạ gamma nằm Compton liên tục Đỉnh kết tương tác xạ gamma với vật liệu đêtectơ Diện tích đỉnh phổ gamma thường xác định việc làm khớp số liệu đo với hàm giải tích thích hợp tích phân hàm để tính diện tích 2.1.3 Đƣờng chuẩn lƣợng Đường chuẩn lượng đồ thị mô tả phụ thuộc vị trí cực đại đỉnh hấp thụ toàn phần vào lượng vạch xạ gamma tương ứng Nang luong gamma E(keV) 4000 so lieu duong khop 3000 2000 1000 0 4000 8000 12000 16000 So kênh Hình 2.2 Đường chuẩn lượng hệ phổ kế BEGe – Canberra 2.1.4 Xây dựng đƣờng cong hiệu suất ghi Để xác định hàm lượng nguyên tố phóng xạ mẫu phân tích, theo phương pháp phổ gamma, cần biết hiệu suất ghi đetectơ ứng với vạch hấp thụ toàn phần xạ gamma đặc trưng Đường cong hiệu suất ghi đường cong mô tả phụ thuộc hiệu suất ghi vào lượng xạ gamma Có thể xác định hiệu suất ghi detectơ tính toán lý thuyết đo đạc thực nghiệm Việc tính toán hiệu suất ghi thường sử dụng phương pháp Monte - Carlo dựa việc mô hình hóa lịch sử photon Hình 2.3 đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối hệ phổ kế gamma bán dẫn dải rộng BEGe - Canberra với nguồn chuẩn đặt vị trí cách đêtectơ 8.35 cm 19.35 cm Hieu suat ghi (%) 8.35 cm 19.35 cm khop 10 0.1 100 1000 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 2.3 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi hệ phổ kế gamma bán dẫn Canberra khoảng cách cách nguồn 8.35 cm 19.35 cm Luận văn sử dụng phương pháp khác để xác định đường cong hiệu suất ghi mà không định phải sử dụng nguồn gamma chuẩn đơn thông thường, trình bày cụ thể mục 2.2 2.2 Xác định độ giàu urani phƣơng pháp phổ kế gamma Áp dụng phương pháp phổ gamma vùng lượng thấp (dưới 300 keV) việc mát xạ hạn chế dẫn tới số đếm kênh đo lớn, hiệu suất ghi detector cao mà không đòi hỏi điều kiện cầu kỳ, thời gian đo giảm thiểu quan trọng ta cần sử dụng phổ đo cho mẫu khả thi Tuy nhiên với vùng phông lớn, hầu hết xạ có Compton vùng lượng thấp, phổ tia X tập chung chủ yếu đây, dẫn tới khả can nhiễu chồng chập đỉnh lớn, đòi hỏi trình xử lý phổ hay tách đỉnh phải tỉ mỉ, thận trọng, lựa chọn vạch có hệ số phân nhánh cao để tính toán cho kết đáng tin cậy 2.2.1 Cơ sở phƣơng pháp phổ gamma Với đồng vị phóng xạ xác định, số tia gamma phát từ mẫu tỉ lệ thuận với khối lượng đồng vị phóng xạ có mẫu N   A.I  I   đó: m.N A 0,693 m.N A  I  T1 /  A: hoạt độ đồng vị quan tâm NA = 6,023.1023 số Avogadro : số khối đồng vị (2.2) 2.2.2 Tỉ số hoạt độ đồng vị kỹ thuật chuẩn Việc tính tỉ lệ hoạt độ thể qua biểu thức sau: A1 n1.I      A2 n2 I  1.1. 1. (2.3) A1, A2 hoạt độ hai đồng vị tương ứng; n1, n2 số đếm đỉnh tương ứng với tia gamma γ1 γ2 với lượng cụ thể E1 E2 từ đồng vị tương ứng; I1 I2 cường độ tia γ1 γ2, giá trị Ω1, Ω2 góc khối chiếu tới detector γ1 γ2, hai giá trị thực chất hoàn toàn giống đo mẫu phép đo, ε1, ε2 hiệu suất ghi đo ứng với mức lượng E1 E2 tia γ1, γ2 từ hai đồng vị tương ứng; τ1 τ2 hệ số truyền dẫn gamma đến detector tương ứng với γ1 γ2 Từ biểu thức 2.2, qua giản ước biến đổi, ta có được: A1 n1.I  n1 / I  n1 / I     A2 n2 I  n2 / I  f (E) (2.4) n (E i2 ) hàm f (E)  hàm giá trị E2i có từ tia γi đồng vị thứ I(E i2 ) Hàm gọi hàm hiệu suất ghi, đường cong mô tả hàm f(E) gọi đường cong hiệu suất ghi thể hiệu suất ghi đo thiết bị theo mức lượng vùng phổ Phương pháp tính tỉ số hoạt độ dựa đường cong hiệu suất ghi gọi kỹ thuật chuẩn hay hiệu chỉnh nội 2.2.3 Mối liên hệ tỉ số khối lƣợng tỉ số hoạt độ Hoạt độ A đồng vị phóng xạ biểu diễn qua biểu thức sau: A  .N   m N A  (2.5) đó: N số hạt nhân phóng xạ m: khối lượng đồng vị có mẫu đo λ: Hằng số phân rã đồng vị : Số khối đồng vị NA: Số Avogadro Kết hợp hai biểu thức 2.4 2.5 ta có biểu thức tính tỉ số khối lượng hai đồng vị sau [4]: A1 1 m1  n1 / I    A2 2 m2 1 f ( E2i ) (2.6) suy ra: m1 1 2 n1 1 T11/ n1   m2  1 I  f ( E2i )  T12/ I  f ( E2i ) đó: n1: tốc độ đếm vạch lượng đặc trưng đồng vị (2.7) Iγ1: cường độ tia gamma đặc trưng đồng vị f ( E2i ) : Hàm biểu diễn đường cong hiệu suất ghi, xây dựng dựa mức lượng đặc trưng cho đồng vị Hàm lượng (hay gọi độ giàu) đồng vị Urani tính thông qua tỉ số khối lượng hay tỉ số hoạt độ biểu thức sau: q234  m234 m238 m235 m234 100% 1  m238 m238 q238  ; q235  m235 m238 m234 m235 100% 1  m238 m238 1 m235 m234 100%  m238 m238 (2.8) Hoặc tính trực tiếp từ tỉ số hoạt độ theo biểu thức sau: q235  100% A A  3.479.104 U 234  6.43 U 238 AU 235 AU 235 (2.9) Trên thực tế công thức 2.8 hay 2.9 sử dụng tương đương nhau, tùy chọn cách tính thuận tiện áp dụng 2.2.4 Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ đồng vị Urani Trong vùng lượng thấp, việc tính toán hoạt độ đồng vị Urani sử dụng đỉnh lượng thống kê bảng 2.1 [15] Bảng 2.1: Các vạch phổ sử dụng để tính toán tỉ lệ hoạt độ Đồng mẹ 238 U vị Năng lượng (keV) Dạng Cường độ tia γ Đồng (%) phát 49.55 ± 0.06 γ 0.064 ± 0.008 10 238 U vị Chu bán rã 4.47x109 kỳ Đồng mẹ vị Năng lượng (keV) Dạng Cường độ tia γ Đồng (%) phát vị Chu bán rã kỳ năm 235 U 63.29 ± 0.02 γ 3.70 ± 0.40 234Th 24.1 ngày 83.30 ± 0.05 γ 0.060 ± 0.006 234Th 24.1 ngày 92.38 ± 0.01 γ 2.13 ± 0.20 234Th 24.1 ngày 92.80 ± 0.02 γ 2.10 ± 0.21 234Th 24.1 ngày 258.227 ± 0.003 γ 0.0764 ± 0.0024 234 Pa-m 6.7 58.5700 ± 0.0024 γ 0.462 ± 0.025 231 Th 25.52 84.214 ± 0.001 γ 6.6 ± 0.4 231 Th 25.52 231 X 5.22 ± 0.14 143.76 ± 0.02 γ 10.96 ± 0.140 235 5.08 ± 0.06 235 163.33 ± 0.02 234 U Th chiếm 25.52 Kα 93.356 ± 0.012 γ 185.715 ± 0.005 γ 57.2 ± 0.80 235 205.311 ± 0.010 γ 5.01 ± 0.07 235 275.129 ± 0.035 γ 0.052 ± 0.005 235 53.20 ± 0.02 γ 0.123 ± 0.002 234 0.035 ± 0.005 234 120.90 ± 0.02 γ U U U 7.04x108 năm 7.04x108 năm 7.04x108 năm U 7.04x108 năm U 7.04x108 năm U 2.46x105 năm U 2.46x105 năm Lý lựa chọn đỉnh để khảo sát phổ gamma: Các đỉnh nằm vùng lượng thấp khảo sát, vùng nằm phạm vi ghi nhận với hiệu suất ghi cao hầu hết loại detector, đặc biệt detector bán dẫn mỏng độ xác thống kê vùng lượng thấp lớn 11 2.3 Xác định sai số đóng góp kết xử lý 2.3.1 Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên Đây sai số đóng góp thăng giáng phát sinh trình ghi nhận xạ Các thăng giáng thực tế đa dạng hầu hết mang tính hoàn toàn phân bố ngẫu nhiên Các thăng giáng tính biểu thức tổng hợp sau:   I2  P2  E2  C2 đó: (2.10) η : Tổng thăng giáng thống kê phổ kế ηI : Thăng giáng độ rộng mức lượng P  2.355 F / E : Thăng giáng tạo cặp đetectơ ηE : Thăng giáng nhiễu điện tử ηC : Thăng giáng ghi nhận điện tích đetectơ 2.3.2 Sai số hệ thống Sai số hệ thống nói chung sai số gắn với cấu trúc, thiết kế thiết bị, cách bố trí thí nghiệm, hệ điện tử đồng thời sai số đến từ lực người làm thực nghiệm trình tiến hành quan sát, đo đạc tính toán 2.3.3 Công thức truyền sai số Để tính toán sai số tổng hợp đại lượng hàm số đại lượng thành phần, ta áp dụng công thức truyền sai số Cụ thể sau:  F F    i  ai n đó:   ai2  (2.12) ΓF2: sai số toàn phương trung bình đại lượng F ΓF: độ lệch chuẩn đại lượng F Γai: sai số đại lượng F đạo hàm riêng hàm F theo giá trị a i Giá trị đại lượng F là: F  F  F (2.13) 2.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ xác kết đo Các biện pháp hiệu chỉnh kết trình bày chi tiết luận văn, nêu phương pháp chung bao gồm: 12 2.4.1 Hiệu ứng thời gian chết 2.4.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung 2.4.3 Hiệu ứng cộng đỉnh CHƢƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 3.1 Mẫu vật liệu Uranium Phần thực nghiệm luận văn thực ba mẫu đo, hai mẫu số khối vật liệu Urani, Viện Kỹ thuật Hạt nhân Việt Nam cung cấp, chưa biết độ giàu, mẫu lại mẫu bột chuẩn IAEA cung cấp, biết trược độ giàu Thực nghiệm tiến hành phòng thí nghiệm Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Khoa học Tự nhiên - Đại học Quốc gia Hà Nội 3.2 Một số phần mềm ghi nhận phân tích số liệu thực nghiệm 3.2.1 Phần mềm ghi nhận xử lý phổ gamma Hệ thống thiết bị đo đặt phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân bố trí để ghi đo đồng với phần mềm Genie2000M, cài đặt theo gói Gamma Analysis Software quyền Hình 3.3 hình ảnh giao diện phổ gamma mẫu urani ghi nhận xử lý với phần mềm Genie2000M 3.2.2 Phần mềm đƣợc sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu Trong luận văn xử dụng số phần mềm hỗ trợ cho trình phân tích, trích dẫn số liệu, chọn lọc, khớp hàm tách đỉnh phổ để có thông tin xác Điển phần mềm sau: GammaVision 6.03 FitzPeaks Gamma Analysis 3.66 OriginPro 8.5 Ngoài phần mềm chuyên dụng luận văn sử dụng công cụ tính toán khác Mathematica, phần mềm tra cứu số liệu hạt nhân website có uy tín như: Thư viện LBNL Isotopes Project phòng thí nghiệm Beckerley, Mỹ Đại học Lund, Thụy Điển; Trung tâm số liệu hạt nhân quốc gia, NUDAT2, Brookhaven, Mỹ [11] [15], 3.3 Phân tích số liệu kết 3.3.1 Xử lý kết đo mẫu chuẩn urani dạng bột Tỉ số khối lượng đồng vị tính trực tiếp cách áp dụng biểu thức 2.7: 13 Hàm lượng đồng vị áp dụng biểu thức 2.8 để tính toán Hình 3.7 Phổ gamma mẫu chuẩn dạng bột Bảng 3.1 Các xạ sử dụng để tính toán cho mẫu bột, vùng < 100 keV Đồng vị phát xạ Năng lượng (keV) Cường độ xạ gamma, Iγ (%) Tốc độ đếm / giây Đồng vị mẹ 238 U 49.55 0.064 ± 0.008 0.023 ± 0.008 238 U 234 Th 63.29 3.700 ± 0.400 3.905 ± 0.012 238 U 234 Th 83.30 0.060 ± 0.006 0.149 ± 0.003 238 U 234 Th 92.37 2.130 ± 0.200 6.735 ± 0.108 238 U 234 Th 92.79 2.100 ± 0.210 5.757 ± 0.128 238 U 231 Th 84.21 6.710 ± 0.400 0.299 ± 0.003 235 U 93.36 5.220 ± 0.140 0.789 ± 0.077 235 U 53.20 0.123 ± 0.002 0.044 ± 0.009 234 U 231 Th Kα1 234 U chiếm Đường cong hiệu suất ghi vùng lượng thấp khớp với hàm bậc phần mềm Origin 8.5, kết biểu diễn hình 3.9 14 350 Equation y = A*x^2 + B*x +C R^2 = 0.9825 So dem (/s/I ) 300 A = 0.03168 ± 0.0448 B = 0.27056 ± 0.148302 C = -55.12969 ± 12.28994 250 200 150 100 So lieu thuc nghiem Ham khop 50 45 50 55 60 65 70 75 80 85 90 95 100 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.9 Đường cong hiệu suất ghi vùng lương thấp đôi với phổ gamma mẫu bột Độ khớp đạt 98.25% Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.03168×E2 + 0.27056×E - 55.12969 Đỉnh chọn để tính tỉ số khối lượng 234U 238U đỉnh 53.2 keV đỉnh có cường độ xạ gamma tương đối cao bị chồng chập với đỉnh khác Áp dụng biểu thức 2.7, kết đưa bảng 3.2 Hàm lượng đồng vị có mẫu tính cách áp dụng biểu thức 2.8, kết đưa bảng 3.2 hình 3.10 Bảng 3.2 Kết xác định hàm lượng urani mẫu chuẩn dạng bột Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 3.93 10-5 0.0039 ± 0.00028 235 U 3.6110-3 0.3596 ± 0.020 238 U 1.0 99.636 ± 6.04 Trong trường hợp khác, sử dụng đồng vị 235U làm chuẩn để tính toán, ta có kết tương tự Hình 3.11 phổ gamma mẫu bột urani với đỉnh gamma vùng 100keV – 300keV 15 Hình 3.10 Các đỉnh gamma vùng 100 keV – 300 keV phổ mẫu bột Bảng 3.3 Các đỉnh gamma sử dụng phổ mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV Năng (keV) lượng Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây Hiệu suất ghi tương đối 120.9 0.0342 ± 0.0050 0.006 ± 0.002 18.014 ± 1.875 143.76 10.96 ± 0.140 0.206 ± 0.003 1.879 ± 0.034 163.33 5.08 ± 0.06 0.133 ± 0.003 2.620 ± 0.054 185.715 57.2 ± 0.80 2.024 ± 0.005 3.540 ± 0.050 205.311 5.01 ± 0.07 0.203 ± 0.003 4.042 ± 0.080 258.227 0.0764 ± 0.0024 0.172 ± 0.003 225.04 ± 7.26 275.129 0.052 ± 0.005 0.003 ± 0.0001 5.046 ± 0.530 Đường cong hiệu suất ghi, kết biểu diễn hình 3.11 So dem (/s/I ) Equation: y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99868 A B C -0.00013 ± 0.00004 0.08204 ± 0.01436 -7.14166 ± 1.23181 So lieu thuc nghiem Ham khop 100 120 140 160 180 200 220 240 260 Nang luong tia gamma, E(keV) 16 280 300 Hình 3.11 Đường cong hiệu suất ghi mẫu bột chọn 235U làm chuẩn trong, độ khớp đạt 99.25 % Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00013×E2 + 0.08204×E – 7.14166 Kết đo đưa bảng 3.4 Từ tỉ số khối lượng, hàm lượng đồng vị áp dụng biểu thức 2.8 để tính, kết liệt kê bảng 3.4 Bảng 3.4 Kết xử lý lần cho mẫu chuẩn dạng bột Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 7.95 10-3 0.00287 ± 0.00032 235 U 1.0 0.370 ± 0.022 238 U 2.76  102 99.627 ± 5.977 Từ kết thống kê bảng 3.2 bảng 3.4, ta thấy việc lựa chọn đồng vị chuẩn dù khác kết tính toán đạt xấp xỉ nhau, sai khác không đáng kể Những sai khác sinh chủ yếu từ kết tính toán nội suy ngoại suy 3.3.2 Xử lý kết đo mẫu vật liệu Uran1 Uran2 chƣa biết độ giàu Xử lý với FitzPeaks 3.66, ta có đánh giá ban đầu thành phần đồng vị có mẫu Uran gồm có: 238U, 235U, 234Th, 234Pa, 226Ra, 206Pb đồng vị có hoạt độ xạ gamma đáng kể, chủ yếu 238U cháu nó, mẫu có số đồng vị hàm lượng nhỏ tạp chất, thống kê thêm phần phụ lục Tương tự vậy, thành phần mẫu Uran xác định gồm có đồng vị: 238 U, 235U, 234Th, 228Th, 234Pa, 226Ra, 215Po, 208Tl 206Pb Hình 3.12 Phổ gamma mẫu Uran1 17 Hình 3.13 Phổ gamma mẫu Uran2 vùng lượng 100 keV ÷ 300 keV Trong mẫu Uran1, nguyên tố chọn làm chuẩn nội 235U, đỉnh chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi thông số bảng 3.5: Bảng 3.5 Các đỉnh phổ sử dụng mẫu Uran 1, đo 23 Năng lượng (keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây Hiệu suất ghi tương đối 143.76 10.96 ± 0.140 0.500 ± 0.012 4.560 ± 0.126 163.33 5.08 ± 0.06 0.309 ± 0.013 6.075 ± 0.252 185.715 57.2 ± 0.80 4.314 ± 0.018 7.543 ± 0.109 205.311 5.01 ± 0.07 0.425 ± 0.014 8.490 ± 0.301 258.227 0.076 ± 0.0024 0.646 ± 0.011 845.61 ± 27.37 275.129 0.052 ± 0.005 0.0056 ± 0.0006 10.691 ± 1.036 Đường cong hiệu suất ghi ứng với thí nghiệm đo mẫu Uran1 14 12 So dem (/s/I ) 10 Equation y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99971 A B C -0.00028 ± 0.00002 0.16234 ± 0.00786 -13.02198 ± 0.68353 100 So lieu thuc nghiem Ham khop 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.14 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu Uran 1, độ khớp phổ đạt 99.99 % Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00028×E2 + 0.162×E - 13.022 18 Áp dụng biểu thức 2.7 kết tính đưa bảng 3.6 (Sai số toàn trình xử lý mẫu Uran1 13.4%) Bảng 3.6 Kết xác định hàm lượng urani mẫu Uran Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 0.0 0.0 235 U 1.0 0.188 ± 0.024 238 U 5.7 102 99.81 ± 12.93 Tương tự vậy, mẫu Uran2, nguyên tố chọn làm chuẩn nội 235U, đỉnh chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi thông số bảng 3.7 Bảng 3.7 Các đỉnh phổ sử dụng mẫu Uran2, đo 43 30 phút Năng lượng (keV) Cường độ tia γ (%) Tốc độ đếm / giây Hiệu suất ghi tương đối 120.9 0.034 ± 0.005 0.0296 ± 0.004 86.516 ± 10.459 143.76 10.96 ± 0.140 0.826 ± 0.009 7.537 ± 0.127 163.33 5.08 ± 0.06 0.489 ± 0.011 9.626 ± 0.235 185.715 57.2 ± 0.80 7.009 ± 0.013 12.253 ± 0.173 205.311 5.01 ± 0.07 0.706 ± 0.010 14.088 ± 0.267 258.227 0.076 ± 0.0024 0.674 ± 0.010 882.548 ± 27.510 275.129 0.052 ± 0.005 0.009 ± 0.0008 17.927 ± 1.731 Đường cong hiệu suất ghi : 22 Equation y = A*x^2 + B*x + C R^2 = 0.99902 20 So dem (/s/I ) 18 A B C 16 -0.00032 ± 0.00007 0.21536 ± 0.02786 -16.2120 ± 2.43891 14 12 10 So lieu thuc nghiem Ham khop 100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 Nang luong tia gamma, E (keV) Hình 3.15 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng lượng thấp phổ gamma mẫu Uran 2, độ khớp đạt 99.89 % Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00032×E2 + 0.2154×E -16.212 19 Tỉ số khối lượng 238U/235U 234U/235U mẫu Uran tính cách áp dụng công thức 2.7 đồng thời hàm lượng đồng vị áp dụng biểu thức 2.8, kết trình bày bảng 3.8 (Sai số toàn trình xử lý mẫu Uran 7.9 %) Bảng 3.8 Kết xác định hàm lượng urani mẫu Uran Đồng vị Tỉ số mi/m238 Hàm lượng (%) 234 U 1.61 10-3 0.0023 ± 0.00016 235 U 1.0 0.317 ± 0.025 238 U 3.04  102 99.68 ± 7.87 3.4 Đánh giá sai số nhận xét kết thực nghiệm Tổng hợp kết xác định hàm lượng đồng vị urani mẫu từ bảng 3.4, 3.6 3.8 thống kê bảng 3.9 hình 3.16 Bảng 3.9 Tổng hợp kết xác định hàm lượng urani mẫu Mẫu vật liệu hạt nhân Mẫu bột (chuẩn) Mẫu vật liệu Uran Mẫu vật liệu Uran Thành phần đồng vị Uranium Hàm lượng (%) 234 U 0.00287 ± 0.00032 235 U 0.370 ± 0.022 238 U 99.627 ± 5.977 234 U (không ghi nhận được) 235 U 0.188 ± 0.024 238 U 99.81 ± 12.93 234 U 0.0023 ± 0.00016 235 U 0.317 ± 0.025 238 U 99.681 ± 7.872 3.4.1 Đánh giá sai số đóng góp Những sai số có ảnh hưởng đáng kể đến kết thu đa dạng, bao gồm sai số thống kê sai số hệ thống Việc hiệu chỉnh sai số thống kê sinh quy luật ngẫu nhiên, trình bày cụ thể mục II.3, cách cấu hình hệ đo hợp lý, tiến 20 hành phép đo nhiều lần theo điều kiện thời gian khác nhau, đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn lượng xác cho hệ đo, v v… Việc xác định sai số kết thực nghiệm phương pháp truyền sai số sử dụng biểu thức 2.11 2.12:  F F    i  ai n 2   ai2    F   ai2 F    i  ai  n Các sai số đánh giá cụ thể sau: Thống kê số đếm đỉnh gamma trừ phông, sai số ÷ % Quá trình nội suy ngoại suy qua hàm f(E), sai số ÷ % Chu kỳ bán rã đồng vị, sai số nằm phạm vi từ 0.07 ÷ 0.24 % Số khối đồng vị, sai số nằm phạm vi 0.01 ÷ 0.02 % Cường độ xạ gamma có phạm vi sai số lớn, 1.1÷ 12% Hiệu ứng cộng đỉnh hiệu chỉnh, sai số < % Hiệu ứng chồng chập sau hiệu chỉnh tách đỉnh, sai số ÷ % Các sai số khác, đánh giá vào cỡ nhỏ % Sai số toàn phần tính theo công thức truyền sai số xác định nằm phạm vi ÷ 15 % Sai số hiệu suất ghi đêtectơ hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma mẫu loại bỏ sử dụng kỹ thuật chuẩn Hiệu ứng cộng đỉnh không đáng kể mẫu đo vị trí cách xa đetectơ 21 KẾT LUẬN Luận văn tập trung tìm hiểu sử dụng phương pháp đo phổ gamma lượng thấp tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn cách chọn đồng vị vật liệu làm chuẩn để xác định thành phần hàm lượng uran Các kết luận văn bao gồm: - Nghiên cứu tổng quan nhiên liệu hạt nhân nói riêng vật liệu Urani nói chung - Tìm hiểu phương pháp kỹ thuật thực nghiệm xác định hàm lượng urani Tập trung vào phương pháp đo phổ gamma lượng thấp sử dụng đetectơ bán dẫn siêu tinh khiến HPGe kết hợp với kỹ thuật chuẩn - Xây dựng công thức tính toán tỉ số hoạt độ, tỉ số khối lượng đồng vị, xác định hàm lượng đồng vị urani có mẫu vật liệu urani - Đã nhận diện đồng vị urani (234U, 235U, 238U) đồng vị cháu mẫu nghiên cứu dựa lượng tia gamma ghi nhận vùng lượng thấp - Đã xác định hàm lượng 03 mẫu urani, có 01 mẫu biết trước hàm lượng 02 mẫu chưa có thông tin Các kết nghiên cứu có độ tin cậy cao, cho thấy khả sử dụng tia gamma lượng thấp tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn để xác định đặc trưng vật liệu urani References Tài liệu tiếng Việt PGS.TS Ngô Quang Huy, “Cơ sở Vật lý Hạt nhân”, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam, NXB Khoa học Kỹ thuật, 2006 PGS.TS Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, Đại học Khoa Học Tự Nhiên, NXB Khoa học Kỹ thuật , Hà Nội – 2009, (15 – 17) PGS.TS Ngô Quang Huy, “An toàn xạ ion hóa”, NXB Khoa học Kỹ thuật, Nội – 2004 22 Hà PGS.TS Bùi Văn Loát, “Thống kê xử lý số liệu thực nghiệm hạt nhân”, Hà Nội 2010 GS.TS Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội – 2005 Lê Hồng Khiêm, “Phân tích số liệu ghi nhận xạ”, NXB ĐH QG Hà Nội, 2008 Tài liệu tiếng Anh DeLynn Clark, “U235: A Gamma Ray Analysis Code for Uranium Isotopic Determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, California University, USA, 12/1996 Chris Busby, “What is depleted Uranium”, Institute of Plant Nutrition and Soil Science (IPNSS), Braunschweig, Germany – 2008 Hastings A Smith, Jr., “The Measurement of Uranium Enrichment”, Energy Citations Database, Update date 6/2/2008 10 Tam Ng.C and et al., "Characterization of uranium-bearing malerial by passive nondestructive gamma spectrometry", Procce of the 7th Confere On Nucl And Part Phys 11-15 Nov 2009, Sham El- Sheikh, Egypt, 413-423 11 C.T.Nguyen, J.Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium-bearing malerial by passive non-destructive gamma spectrometry” Procce of the th Confere On Nucl And Part Phys 11-15 Nov 2009, Sham El-Sheikh, Egypt, 413-423 12 H Yucel, H.Dikmen, "Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluresence Xray-92* keV gamma ray in UXKα spectral region", Talanta 78 (2009) pp 410-417 13 Y.Nir- El "Isotopic analysis of uranium in U2O3 by passive gamma-ray spectrometry" Applied radiation and Isotopes 52 (2000) 753-757 14 A Luca, "Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio", Rom Jour Phys, Vol 53, Nos 1- 2,P35 -39, Bucharest, 2008 15 Table of Radioactive Isotopes - Ernest Orlando Lawrence Berkeley National Laboratory, website: http://ie.lbl.gov/toi.html 16 NUDAT2, National Nuclear Data http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/chartNuc.jsp 23 Center, USA, website: 17 “Germanium Detectors User’s Manual” –CANBERRA , tài liệu hướng dẫn kỹ thuật kèm với thiết bị Canberra cung cấp, 12/10/2007 18 K Debertin and R.G.Heimer, “Gamma and X-ray spectrometry with semiconductor detectors”, North-Holland Elsevier, New-York, 1988 24