Trần Ái Nhân tgk TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM _ SỰ PHỤ THUỘC CỦA TÍN HIỆU SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO VÀ XÁC SUẤT ION HÓA CỦA H +2 VÀO GÓC ĐỊNH PHƯƠNG KHI XÉT ĐẾN DAO ĐỘNG HẠT NHÂN TRẦN ÁI NHÂN*, TRẦN TUẤN ANH**, PHAN THỊ NGỌC LOAN***, TÓM TẮT Chúng khảo sát phụ thuộc vào góc định phương cường độ sóng điều hòa bậc cao (HHG) xác suất ion hóa phương pháp giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian phân tử H 2+ dao động tương tác với laser mạnh Chúng nhận thấy tăng dần góc định phương, cường độ HHG trải qua cực tiểu Bậc dao động hạt nhân cao, cường độ HHG đạt cực tiểu góc định phương lớn Ngoài ra, hạt nhân đứng yên, hay hạt nhân dao động, xác suất ion hóa phân tử H 2+ giảm dần tăng góc định phương Từ khóa: laser cường độ cao, sóng điều hòa bậc cao, xác suất ion hóa, dao động hạt nhân, giao thoa, góc định phương ABSTRACT The dependence of high-level harmonic wave signal and ionization probability of H +2 on the orientation angle considering the nuclear vibration We examined the dependence on the molecular orientation of high-level harmonic wave intensity generation (HHG) and ionization probability by solving numerically the time-dependent Schrödinger equation of vibrating molecule H 2+ exposed to an intense laser pulse We show that the HHG intensity undergoes a minimum when we increase the orientation angle The stronger the nuclei vibrate, the higher the orientation angle of the minimum is Besides, for both the fixed and vibration nucleis of H 2+ , the ionization probability decreases with the increase of the orientation angle Keywords: ultrashort intense laser, high-harmonic generation, ionization probability, nuclear vibration, interference, orientation angle Giới thiệu Nghiên cứu cấu trúc nguyên tử, phân tử lĩnh vực nghiên cứu sôi động, nhiều tiềm ngành vật lí học Sự đời nguồn laser mạnh cung cấp công cụ hữu hiệu giúp thúc đẩy phát triển khoa học nói chung, vật lí nói riêng Trong đó, tương tác phân tử, nguyên tử với trường laser có cường độ * SV, Trường Đại học Sư phạm TPHCM; Email: tranainhan.1993@gmail.com TS, Trường Đại học Sư phạm Kĩ thuật TPHCM *** TS, Trường Đại học Sư phạm TPHCM ** 51 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 9(75) năm 2015 _ cao, xung cực ngắn hướng nghiên cứu sôi động, ý tới năm gần [9, 13] Một hiệu ứng xảy trình tương tác phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao (high-order harmonic generation HHG) Năm 1994, Lewenstein cộng [9] giải thích thành công trình kích thích phát xạ HHG mô hình ba bước bán cổ điển, đó, ban đầu điện tử ion hóa xuyên hầm khỏi nguyên tử, sau điện tử chuyển động miền liên tục tác dụng trường laser, cuối laser đổi chiều, điện tử trở tái kết hợp với ion mẹ phát HHG Bên cạnh đó, trình ion hóa nguyên tử, phân tử đóng vai trò quan trọng sở để giải thích hàng loạt hiệu ứng phi tuyến HHG, hiệu ứng phân ly ngưỡng (above-threshold dissociation - ATD) ion hóa tăng cường cộng hưởng điện tích (resonance-enhanced ionizationCREI) Rất nhiều công trình lí thuyết thực nghiệm phổ HHG xác suất ion hóa phân tử nhạy với hướng định phương phân tử [4,6-8,12] Một hiệu ứng quan trọng xuất bậc HHG mà cường độ HHG đạt cực tiểu phổ sóng điều hòa bậc cao phân tử [6,7] Hiện tượng giao thoa giải thích thành công mô hình giao thoa hai tâm cổ điển Khảo sát phụ thuộc cường độ HHG phân tử H 2 H2 vào góc định phương [6] rằng, tồn góc định phương “tới hạn” mà đó, cường độ HHG đạt cực tiểu Hơn nữa, góc định phương nàycó nhảy pha HHG gần  radian Sau đó, nghiên cứu ảnh hưởng góc định phương lên phổ HHG phân tử ba tâm H 23  [8] chứng minh tồn cực tiểu cường độ kép hiệu ứng giao thoa điện tử gây Năm 2007, Telnov Chu [12] tính toán phụ thuộc HHG xác suất ion hóa đa photon H2 vào góc định phương laser, điện tử kích thích từ trạng thái hai trạng thái kích thích Kết HHG xác suất ion hóa phụ thuộc mạnh vào phân bố mật độ điện tử mức lượng khác Trong công trình trên, để giảm số bậc tự tính toán HHG, tác giả giả thiết hạt nhân phân tử đứng yên, dao động hạt nhân không tính đến Thêm vào đó, khảo sát ảnh hưởng định phương phân tử lên phổ HHG xác suất ion hóa tính đến chuyển động hạt nhân quan tâm vài công trình gần [1,3,10] Bằng phương pháp bán cổ điển, Gonoskov [3] xét đến dao động hạt nhân, hiệu ứng giao thoa không quan sát từ phổ HHG Tuy nhiên, tính toán phương pháp giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (the Time – Dependent Schrödinger Equation – viết tắt TDSE) chứng minh hạt nhân dao động, cường độ sóng HHG đạt cực tiểu bậc nhỏ so với hạt nhân cố định [10], phù hợp với kết thực nghiệm quan sát trước [1] Ngoài ra, pha HHG nhảy góc xấp xỉ  radian qua góc định phương“tới hạn” xét đến dao động hạt nhân Tuy nhiên, công trình trên, quy luật phụ thuộc cường độ HHG xác suất ion hóa phân tử vào góc định phương tính đến dao động hạt nhân chưa nghiên cứu, vậy, lấy đề tài nghiên cứu công trình 52 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Trần Ái Nhân tgk _ Để tính toán phổ HHG xác xuất ion hóa phân tử H2 dao động tương tác với laser, sử dụng phương pháp TDSE kết hợp với gần Born – Oppenheimer (BO) Sau đó, tiến hành khảo sát ảnh hưởng góc định phương phân tử lên cường độ HHG xác suất ion hóa, hạt nhân cố định, hạt nhân dao động với trạng thái khác nhau, phân tử tương tác với laser có thông số khác Nội dung báo trình bày bốn phần Trong phần một, trình bày tình hình nghiên cứu vấn đề nghiên cứu công trình Tiếp theo phương pháp giải số phương trình TDSE cho phân tử H 2 Phần ba trình bày kết phụ thuộc vào góc định phương cường độ HHG xác suất ion hóa tính đến dao động hạt nhân Phần kết luận trình bày kết công trình Phương pháp TDSE tính HHG xác suất ion hóa phân tử H +2 Khi tương tác với laser có xung ngắn, trục phân tử quay không đáng kể so với định phương ban đầu Do đó, ion phân tử H2 , hiệu ứng quay phân tử bỏ qua Trong báo này, sử dụng mô hình hai chiều cho điện tử chiều cho hạt nhân phân tử Phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian cho phân tử H2 tương tác với trường laser viết hệ đơn vị nguyên tử có dạng i  2   2 2   x, y,R,t        VC  x, y,R   VL  x, y,t     x, y,R,t  , 2 t y  R  2x  (1) x, y tọa độ điện tử khối tâm hạt nhân, R khoảng cách liên hạt nhân,  khối lượng rút gọn hai hạt nhân VC  x, y,R  VL  x, y,t  tương tác Coulomb tương tác phân tử với trường laser (xem [10]) Để giải phương trình Schrödinger phương pháp giải số, sử dụng phương pháp tách toán tử [2] phương pháp thời gian ảo [5] Vì khối lượng hạt nhân phân tử H2 lớn nhiều so với khối lượng điện tử, nên chuyển động điện tử coi xảy “tức thời” so với chuyển động hạt nhân Do vậy, gần Born – Oppenheimer sử dụng nhằm tính toán hàm sóng ban đầu hệ phân tử chưa tương tác với laser (xem [10]) Áp dụng định lí Ehrenfest, gia tốc lưỡng cực phân tử tính biểu thức a(t )  E   Vc  , E vectơ cường độ điện trường laser Bằng phép biến đổi Fourier từ không gian thời gian vào không gian tần số gia tốc lưỡng cực, ta thu cường độ HHG theo vectơ phân cực n tần số  I ( )   a (t ).n.e i t dt (2) 53 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 9(75) năm 2015 _ Để tính xác suất ion hóa, giới hạn miền ion hóa sau  R   Si   x, y  / x  y      , 2      (3)  20 a.u khoảng cách từ hạt nhân phân tử đến vị trí xem bắt đầu xảy ion hóa Chúng chọn  20 a.u tính toán với giá trị lớn 20 a.u giá trị xác suất ion hóa thay đổi không đáng kể Xác suất ion hóa định nghĩa biểu thức P (t )     ( x, y, R , t ) dxdydR Si (4) Giá trị P(t) thể khả tìm thấy điện tử mặt cầu có đường kính  R / , nghĩa điện tử cách xa proton 20 a.u Do đó, mô hình này, P(t) biểu diễn xác suất ion hóa, tức xác suất để xảy phân tách H + +H + +e Để trích xuất thông tin động lực học hạt nhân, tính toán giá trị khoảng cách liên hạt nhân phụ thuộc vào thời gian tương tác với laser R (t )    * ( x , y , R , t ) R ( x , y , R , t )dxdydR (5) Trong công trình này, sử dụng lưới số tính toán 400 a.u × 400 a.u cho chuyển động điện tử, hạt nhân từ 0.2 a.u đến 10.2 a.u Kết Trong phần này, trình bày kết phụ thuộc cường độ HHG xác suất ion hóa phân tử H 2 vào góc định phương hạt nhân phân tử đứng yên dao động với trạng thái khác nhau.Vì thực nghiệm đo HHG phát theo phương song song phương vuông góc với vectơ phân cực laser Mặt khác, thành phần HHG phát theo phương vuông góc đo thực nghiệm nhỏ so với thành phần song song Do đó, công trình này, trình bày HHG phân tử H2 phát theo phương song song với vectơ phân cực laser 3.1 Sự phụ thuộc cường độ HHG H 2+ vào góc định phương Sau thu phổ HHG phân tử H 2 tương tác với laser ứng với góc định phương khác nhau, biểu diễn phụ thuộc cường độ sóng HHG phát theo phương song song với vectơ phân cực laser vào góc định phương ứng với bậc HHG khác (hình 1) Khi hạt nhân đứng yên, đồ thị ứng với bậc HHG 25, 33 45 biểu diễn (hình 1a), hạt nhân dao động với   , cường độ HHG ứng với bậc HHG 15, 23 31 minh họa (hình 1b) Do tính chất đối xứng 54 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Trần Ái Nhân tgk _ hàm sóng điện tử phân tử H 2 nên khảo sát phổ HHG với góc định phương từ 0 đến 900 với bước nhảy 10 Từ hình 1, nhận thấy cường độ HHG phân tử H 2 đạt cực tiểu góc định phương “tới hạn” Thêm vào đó, bậc HHG tăng, góc định phương mà cường độ HHG đạt cực tiểu tăng Nguyên nhân tượng tồn điểm giao thoa cực tiểu– miền phẳng phổ HHG xuất bậc HHG mà cường độ HHG đạt cực tiểu, bậc HHG tăng tăng góc định phương [6-8].Ngoài ra, tồn điểm giao thoa cực tiểu phổ HHG xét đến dao động hạt nhân khẳng định [9,10] Do đó, kết luận không cho trường hợp hạt nhân đứng yên mà phù hợp hạt nhân dao động Hình Sự phụ thuộc cường độ HHG H 2 vào góc định phương hạt nhân đứng yên (a) hạt nhân dao động với   (b) Laser có cường độ  1014 W/cm2, bước sóng 800 nm, độ dài xung 21 fs Khi hạt nhân đứng yên, cường độ HHG phát vectơ phân cực laser chiếu vuông góc với trục phân tử (góc 90 0)lớn so với trường hợp chiếusong song (góc 0) (hình 1a) Ngược lại, hạt nhân dao động, cường độ HHG phát góc định phương 00 tăng cường (hình 1b) Điều giải thích hạt nhân đứng yên, dấu hiệu giao thoa cực tiểu xuất phổ HHG góc định phương nhỏ, cường độ HHG bị giảm, với góc định phương lớn, điểm giao thoa bị vượt khỏi miền phẳng nên không quan sát phổ HHG Mặt khác, hạt nhân dao động, điểm giao thoa cực tiểu bị dịch phía bên trái miền phẳng [10], với góc định phương nhỏ, điểm giao thoa không quan sát phổ HHG, cường độ HHG theo tăng cường so với góc định phương 900 55 TẠP CHÍ KHOA HỌC ĐHSP TPHCM Số 9(75) năm 2015 _ Hình Sự phụ thuộc cường độ HHG H 2 vào góc định phương bậc HHG 31(a) bậc 23 (b) hạt nhân dao động với trạng thái khác Laser sử dụng có thông số giống hình Để thuận tiện việc so sánh vị trí điểm cực tiểu cường độ HHG hạt nhân trạng thái khác nhau, hình biểu diễn phụ thuộc cường độ HHG vào góc định phương bậc HHG 31 hạt nhân đứng yên dao động với   (hình 2a), bậc HHG 23 hạt nhân dao động với trạng thái     (hình 2b) Dễ dàng nhận thấy trường hợp laser chiếu song song với trục phân tử, khác biệt cường độ HHG hạt nhân đứng yên hạt nhân dao động (hình 2a), hạt nhân dao động với trạng thái khác (hình 2b) lớn so với trường hợp laser chiếu vuông góc Trong công trình này, không trình bày cho trường hợp hạt nhân dao động với   lúc xác suất ion hóa nhỏ ([...]... 05(70), 36-46 (in Vietnamese) Phan N L., Truong T C., Nguyen N T (2015), “Ionization and high-order harmonic generation from highli vibrational H +2 ”, Computational and Theoretical Chemistry 1057, 39–42 Telnov D.A., Chu S-I (2007), “Ab initio study of the orientation effects in multiphoton ionization and high-order harmonic generation from the ground and excited electronic states of H 2 ”, Phys Rev A,76,... Trần Ái Nhân và tgk _ 9 Lewenstein M., Balcou Ph., Ivanov M Y., L’Huillier A., Corkum P B (1994), “Theory of High-Harmonic Generation by Low-Frequency Laser Fields”, Phys Rev Lett, 49, 2117 10 Phan N L., Le-Nguyen M.P., Tran T.A (2015), “Effects of nuclear vibration on positions of the destructive interference in high-order harmonic generation spectra... ionization and high-order harmonic generation from the ground and excited electronic states of H 2 ”, Phys Rev A,76, 043412 11 12 13 Zuo T and Bandrauk (1995), “Charge – resonance – enhanced ionization of diatomic molecular ions by intense lasers”, Phys Rev., A52, R2511 (Ngày Tòa soạn nhận được bài: 22-4-2015; ngày phản biện đánh giá: 12-5-2015; ngày chấp nhận đăng: 24-5-2015) 61